2.结构
2.1. 半导体
ID24的大部分研究涉及半导体局部结构的演变。一组研究涉及层状结构半导体,如GaTe、InSe和GaSe(Pellicer-Porres等。, 1999, 20002002年; 塞古拉等。, 2003). 这些材料已被提议用于太阳能电池、非线性光学或固态电池的候选材料。它们还代表了一个激动人心且富有挑战性的训练场,用于开发能够同时描述不同性质的电子交互的模型。在高压下具有高度各向异性的物理性质,层内和层间相互作用的强度以截然不同的方式发展。这类系统的分层特性一方面使获得纯单晶样品变得非常困难,另一方面在粉末样品中引入了择优取向。因此,检索单位单元格。利用同步辐射的线偏振特性,已经表明,并非所有层内距离都随电池参数变化一正如先前所相信的那样。这一结果改变了先前接受的观点,使层内和层间变形潜力(黑田等。, 1986; 更高的等。, 1989)用来解释带结构在压力下的演化。此外,根据阳离子-阳离子键压缩性接近阳离子-阴离子键压缩性的合理假设,可以给出整个结构在压力下的演化。
八隅体化合物在层状结构方面不那么奇特,但在HP研究中却非常流行A类n个B类(8−n个)在过去几年中,这类材料引起了实验学家和理论家的极大关注(Nelmes&McMahon,1998; 穆希卡等。, 2003). 20世纪90年代,提出了对结构序列的重新评估,确定了Cmcm公司作为高压下的常见结构(内尔梅斯等。, 1997). 然而,在许多情况下,由于仅使用衍射技术难以解决化学排序问题,高压相的完整描述仍然不确定。这一问题源于DAC内获得正确静水压条件的困难,导致衍射峰随压力逐渐变宽,因此该技术对现场占用的敏感性较低。在III-V半导体结构高压研究的框架内,我们进行了XAS公司GaP和InAs的测量值高达39和80 GPa分别为(帕斯卡雷利等。2002年, 2003; 阿奎兰蒂和帕斯卡雷利,2005年; 利伯特·阿奎兰蒂等。, 2007). 对于GaP,虽然XRD显示存在化学无序,但我们的X射线吸收近边光谱(XANES)及其与最先进的全多次散射计算的比较明确地证实了Cmcm公司具有高度局部化学有序性的对称性(图3). 对于InAs,我们能够执行EXAFS公司分析和确定80年前当地结构的演变 平均成绩。31岁以下 GPa对于上述数据,As周围的局部环境由六个In原子给出,与XRD结果完全一致31 必须排除仅基于六个In原子局部环境的GPa模型,我们的结果表明As原子的不可忽略的额外贡献配位数观察到其随压力增加而增加。图4显示了实验结果之间的比较EXAFS公司52处数据的函数 GPa和理论最佳拟合结果以及单个As–In和As–As贡献。残差函数仅在低噪声级时超过噪声级k个这是由于较高的壳层和多重散射的贡献。高度一致k个表明由六个In和四个As原子给出的描述近邻环境的模型是正确的。As以上的当地环境 GPa与Pmma公司通过XRD测定的结构。然而,使用局部和化学敏感的方法测量As的配位(As–As相互作用),例如EXAFS公司,高于Pmma公司通过XRD得到的相。因此,InAs在高压下表现出As周围的局部环境是化学无序的。这种行为必须与GaP的离子性低于InAs的离子性相联系。这两个结果表明,离子性仅在一定压力下决定短程相互作用的行为,高于该压力时pV值吉布斯自由能项,G公司=E类+pV值−TS公司,决定了化学键的性质和可能形成的新单极键,由于键的离子性的阻碍,在低压下是禁止的。
| 图3 化学有序GaP的模拟光谱Cmcm公司结构(全线)和实验XANES光谱 GPa(虚线)(阿奎兰蒂,利伯特等。, 2007). |
| 图4 实心曲线:从上到下,与In-As、As-As、总信号和残差相对应的最佳拟合计算。总信号直接与实验EXAFS函数(点)进行比较(Aquilanti&Pascarelli,2005). |
7.未来机遇
作为未来极端条件下的科学机遇,EDXAS可以利用激光加热DAC对HP熔融元素的研究做出贡献。高压下熔化的热力学条件以及熔体中的局部结构,在从基础物理到行星内部研究的不同领域都引起了极大的兴趣。最适合熔化的样品尺寸必须与激光束的尺寸相称。此外,为了在纯液相中探测样品并处理样品和/或温度波动(Dewaele等。, 2007). 这两个要求使得EDXAS特别有利于研究激光加热DAC中的熔体,并补充了激光散斑方法和XRD方法。
再次,得益于EDXAS光谱仪与高亮度光源耦合后自然提供的时间分辨率,将有可能就地DAC内化学反应或扩散过程的动力学。
最后,ID24今天为执行时间解析提供了一个独特的机会XAS公司旨在探索化学、生物化学和凝聚态物质基本快速过程的测量。旨在研究高压、温度或磁场下相变动力学的实验以及激光冲击研究的实施是该设施活动的自然延伸。在冲击过程中观察XANES的吸收边位移和变化,可以对冲击波引起的电子结构改变提供有价值的见解。
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