2.1、。脉冲激光加热

大约25年前提出脉冲激光加热（黄金等。, 1984)最近又提高到了一个新的水平（Rekhi等。, 2003; 迪米亚德等。, 2005; Funamori&Sato，2006年; 贝克等。, 2007; 贡恰罗夫等。, 2008一,b条). 除了达到比连续加热更高的温度（>12000 当前达到和测量的K，图1)这种技术还有望克服含有和探测化学反应性和流动性材料的问题[例如H（H）₂（Deemyad&Silvera，2008年)]. 我们的方法包括使用就地脉冲激光加热DAC中光谱辐射温度和拉曼/光谱测量的时间分辨技术（贝克等。, 2007; 贡恰罗夫等。, 2008一,b条). 这些方法由有限元计算进行补充，这为了解样品腔的温度时间分布提供了重要的信息。

图1 124时DAC中测得的白炽光谱示例 GPa达到10分 ns时间分辨率。温度测定的不确定度在1处给出σ级别。

2.2. DAC中的有限元计算

使用商业FlexPDE6三维专业规范进行了有限元（FE）计算。已经为DAC计算开发了一个特殊脚本（蒙托亚等。, 2010). 图2比较连续和脉冲（8 ns脉冲宽度）双面激光加热DAC腔，材料尺寸和热化学参数约对应50 平均成绩。使用的参数值（表1)并不意味着非常准确，因为计算仅用于说明目的以及CW和脉冲加热之间的定性比较。模拟域中包含了足够多的金刚石砧；结果被发现基本上与它们的厚度无关[50 最终计算中包含了微米厚的钻石，参见Kiefer&Duffy（2005）)]. 厚度为6的金属圆盘 µm位于腔体的几何中心（填充有压力传递介质，也用作隔热层），以吸收激光辐射（耦合器）。温度依赖性导热系数以类似于先前FE计算中报告的方式纳入计算中（Kiefer&Duffy，2005). 假设激光束光斑在直径为15的焦点处具有高斯强度分布 µm（1时全宽/e（电子）). 在脉冲激光加热的情况下，温度分布大致对应于耦合器-介质界面达到最高温度的时刻。连续激光加热的温度分布与稳态，达到约10 激光器开启后的µs（图3). 可以看出，脉冲激光加热时的温度分布要尖锐得多，因此可以达到比连续加热更高的温度。另一方面，正在加热的材料量在亚微米范围内，这使得探针诊断非常具有挑战性。为了利用脉冲加热的优点，例如较低的平均功率和由此产生的化学反应性降低，可以使用更长的脉冲（µs范围），并在温度曲线变得不太尖锐并接近连续激光加热（Goncharov等。, 2008一).

图2 DAC腔内温度分布的有限元计算。(一)持续加热。(b条)脉冲加热。

图3 激光加热点中心耦合器表面温度的有限元计算。(一)接通电源后持续加热。(b条)脉冲加热。

2.3. 连续激光加热

我们最近升级了我们的连续激光加热拉曼系统（林等。2004年; 贡恰罗夫等。, 2005; Goncharov&Crowhurst，2006年)包括双面加热选项，使用镱光纤激光器，提供平顶激光加热点（Prakapenka等。, 2008)，并测量近红外光谱范围内的光谱辐射温度(例如Deemyad和Silvera，2008年). 我们最近还安装了单频固态458 nm激光器作为除Ar之外的拉曼激发源离子激光器提供458–514.5中的行 nm光谱范围。我们正在通过对激光功率和拉曼/辐射光谱测量进行自动控制，进一步升级系统。所有这些修改都旨在使操作更加稳健。系统示意图如图4所示.

图4 我们的组合拉曼和连续波激光加热系统的光学布局。

与Goncharov描述的光学布置类似等。(2005)和Goncharov&Crowhurst（2006年)使用偏振分束器立方体将光纤激光器的非偏振输出光束分成两束正交偏振的光束。另外两个偏振分束器立方体用于从样品两侧将这两个加热激光辐射光束注入拉曼/辐射测量系统。这些偏振立方体几乎100%反射p偏振红外激光辐射（1075 nm），在可见光谱范围内传输良好(例如二向色分束器没有波纹特征）。通过旋转λ/2个波片（旋转偏振面）。还可以通过改变激光二极管电流来控制净激光输出功率；这不会改变模式状态和质量。使用Mitutoyo近红外20×和10×长工作距离物镜进行样品可视化，聚焦样品中的光纤激光器，收集可见光（全部来自两侧）的辐射光谱，以及收集轴向几何中的拉曼和近红外辐射光谱（从一侧）。一个单独的光束扩展器（充当光束收缩器）与一个20×Mitutoyo透镜结合使用，以匹配红外光纤激光束直径和透镜的入射光瞳，并移动聚焦激光光斑相对于透镜焦平面的深度位置。一个π-整形器^®位于光纤激光束中约1000处 透镜上游mm，以提供约12的平顶光束强度分布 µm直径（35 1微米/e（电子）²)在20×透镜的焦平面内（图5).

图5 实验确定的具有π-整形器®.

对于近红外范围内的辐射温度测量，我们建立了一个由300个 配备150槽mm的mm焦距光谱仪⁻¹光栅和InGaAs氮冷阵列探测器。光谱记录时间为1400-1600 纳米；典型累积时间为0.1 s.使用标准钨丝线圈灯丝灯（光电子实验室）校准光谱输出。使用这个系统，我们能够测量低至500度的温度 K（图6). 背景信号（可能是荧光源）在如此低的水平上存在问题T型在激光加热的情况下进行测量。通过选择更窄的光谱（远离激励，例如>1400 nm）和仔细的背景减法。

图6 使用InGaAs氮冷阵列探测器在激光加热DAC中测量的白炽光谱示例。温度测定的不确定度在1处给出σ级别。