研究论文\(\def\h填{\hskip5em}\def\hfil{\hski p3em}\def\eqno#1{\hfil{#1}}\)

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同步加速器
辐射
国际标准编号:1600-5775

ID20:极端条件下磁共振X射线散射研究的束线

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(2007年2月12日收到; 2007年5月21日接受)

介绍了ESRF束线ID20的一个新实验站,该实验站允许在3–25能量范围内进行磁性和共振X射线散射实验keV在极端条件下进行。高达10的强磁场T、 高压高达30kbar与低至1.5的低温相结合K可用,可以在M(M)-锕系元素的边缘,L(左)-镧系元素的边缘和K(K)-过渡金属的边缘。

1.简介

共振X射线散射(RXS)的研究领域近年来在理论和实验方面取得了巨大的进展,目前是现代同步辐射源(Gibbs)研究的最重要领域之一等。, 2002[Gibbs,D.、Hill,J.P.和Vettier,C.(2002)。第三代硬X射线同步辐射源:源特性、光学和实验技术,D.M.Mills编辑,第267-310页。纽约:约翰·威利父子公司。]). 该方法使用光子束作为量子探针来研究固体的结构、磁性和电子有序结构。它代表了凝聚态物质中光子与束缚电子相互作用的理论理解与第三代同步加速器束主要特性的利用之间的一个交汇点:光偏振控制和分析(线性和循环)、精细能量调谐、聚焦、高通量和光束稳定性。欧洲同步辐射设施(ESRF)的ID20磁散射光束线是在第三代同步辐射源上建造的第一批仪器之一,专门用于研究磁系统(斯图诺等。, 1998[Stunault,A.,Vettier,C.,de Bergevin,F.,Bernhoeft,N.,Fernandez,V.,Langridge,S.,Lidström,E.,Lorenzo-Diaz,J.E.,Wermeille,D.,Chabert,L.&Chagnon,R.(1998),J.Synchrotron Rad.5,1010-1012。]). 它的成功运行依赖于ESRF波束的主要特征与复杂而专业的实验装置的结合,其中包括适用于RXS研究的多功能散射几何和专用样本环境。

RXS组合高-分辨率X射线衍射和原子光谱,用于研究系统中微观电子和磁相互作用的微妙之处,其中的基态特性反映了几个不同电子竞争过程之间的微妙平衡。X射线与束缚电子的基本相互作用可能是由于电子电荷或者通过入射光子与原子的电场和磁场之间的耦合磁矩。电荷散射是凝聚态物质晶体学研究的主要机制和基础。X射线磁散射产生了两种由入射光子能量决定的状态:非共振极限,其中入射X射线能量与激励能量任何原子的吸收边缘在固体和RXS区,入射X射线能量位于吸收边缘。大的X射线探测范围,跨越弱的非共振磁强度(与K(K)-过渡金属边缘)到大型增强M(M)-锕系元素的边缘与汤姆逊散射的数量级相同,需要较高的光子通量例如第三代同步辐射源的波动光束线。

在共振区,当入射X射线能量在吸收边缘,X射线散射还有其他贡献横截面。RXS的基本思想是,入射光子能量足以使核心级电子注入部分填充的价带壳层,然后通过发射具有特定偏振依赖性的弹性散射光子而衰减。这一过程的特殊性质是,它既具有电子壳层特性,又具有元素特异性,它将物种敏感性直接引入到磁性结构的测定中(汉农等。, 1988【Hannon,J.P.,Trammel,G.T.,Blume,M.&Gibbs,D.(1988),《物理评论稿》,第61期,第1245-1248页。】; Blume,1994年【Blume,M.(1994)。共振异常X射线散射,G.Matrelik,J.Sparks和K.Fisher编辑,第495-512页。阿姆斯特丹:爱思唯尔科学。]).

当代凝聚态物理和材料科学中令人信服的科学问题使极端样品环境条件的开发成为实现重大科学突破的必要条件。外部应用自由度例如低温(T型),高压(P(P))和高磁场(H(H))结合RXS技术是研究强关联电子系统中电子和磁量子相变的重要工具。基于这一动机,在过去五年中进行的主要光束线翻新项目涉及建造一个新的实验小屋(EH2),该实验小屋可容纳一个专用的六圆衍射仪(SIXC)以支持重负载,以及一个10T适用于RXS研究。该新设施于2005年秋季投入使用,目前可用于用户实验,需要水平散射几何形状和重样品环境设备(低温恒温器、磁铁、高压电池),而第一个实验小屋EH1致力于垂直散射几何中光子偏振的方位角研究。

本文介绍了ID20光束线在过去几年的运行中取得的科技成就,并总结了可用的仪器和实验装置。

2.前端和光学器件布局

ID20光束线是一种超高压光束线,建立在高-β直截面,因此具有相对较大的源尺寸(818µm水平和23.5µm垂直方向)和极小的发散(15µrad)。今天,ID20从三个线性波荡器(长度1.6m,最大磁场0.7T) 两个u35和一个u32(35mm和32mm周期),带有光辉10的顺序20光子−1(0.1%带宽)−1毫米-2磁共振成像-2在200mA。考虑到新的10个真空室内可获得的小间隙,选择了周期mm,以及一次谐波在最小工作能量处的位置,对应于UM(M)5-边缘,E类= 3.552千伏。原则上,上限可以设置在20–25左右keV和15以上的实验千电子伏(L(左)-铀元素边缘)在ID20中并不常见。7.5keV(TbL(左)-边缘,E类= 7.514keV)有必要将u32的一次谐波改为u35的三次谐波。使用当前的插入设备通量样品范围为~1013光子−1在4keV高达~1014光子−110点200时的keV当两个波动器以最小间隙(11)闭合时为mA毫米)。ID20光学柜的总体布局如图1所示[链接]它由一个双晶Si(111)单色器组成,该单色器嵌入在垂直散射几何形状的两个聚焦镜之间,安装在刚性梁上(Stunault等。, 1998[Stunault,A.,Vettier,C.,de Bergevin,F.,Bernhoeft,N.,Fernandez,V.,Langridge,S.,Lidström,E.,Lorenzo-Diaz,J.E.,Wermeille,D.,Chabert,L.&Chagnon,R.(1998),J.Synchrotron Rad.5,1010-1012。]).

[图1]
图1
ID20光学柜的视图。

光学系统仅通过差分抽运与储存环真空分离(5 ×10-9毫巴),并且每个光学元件具有其自己的离子泵浦系统。真空性能非常好,基本压力为10-9无光束且不超过毫巴范围1 ×10-8mbar和全光束。只有Be窗口(厚度500µm)将光学柜与实验柜分开;特高压部分在实验柜EH1的入口处终止,有第二个Be窗口,可以移除,真空由附加的差分泵送系统保证。

2.1. 单色仪

ID20单色仪由Si(111)双晶组成;第一个晶体由液氮冷却,第二个晶体安装在弯曲器上,用于可调矢状聚焦。单色仪真空室可以围绕平行于散射面,为了避免单色器晶体中产生的多重布拉格衍射引起的毛刺(防毛刺系统)。双晶组件的精细旋转(精度为±0.6弧秒,再现性±0.4弧秒=19时的eVkeV),允许测量值在3.4和25之间keV,分辨率约为89时的eVkeV(斯图诺等。, 1998[Stunault,A.,Vettier,C.,de Bergevin,F.,Bernhoeft,N.,Fernandez,V.,Langridge,S.,Lidström,E.,Lorenzo-Diaz,J.E.,Wermeille,D.,Chabert,L.&Chagnon,R.(1998),J.Synchrotron Rad.5,1010-1012。]).

2.2. 镜子

双镜设计用于高阶谐波抑制,并在宽能量范围(3.5–25)上提供垂直聚焦千伏)。两者均由1制成m长硅锭(70毫米×50毫米×1000mm),包含两个不同的反射面(纯硅和600??厚铑涂层),可通过平移镜子组件进行更改(平移限制为±30mm)。谐波抑制的反射镜角度的工作范围在2到8之间mrad先生。12岁以上keV使用铑轨道。

四个独立的机械执行器从角落弯曲后视镜。直接放置在致动器上的应变计称重传感器可直接测量与弯矩相对应的实际压力。第一个反射镜接收波动器光束的所有加热功率(~300W) ●●●●。第二个反射镜,类似于第一个反射镜,提供垂直聚焦到实验箱中。曲率半径在0.8–30范围内km,坡度误差±2µ拉德。

安装新的Huber六圆衍射仪(6.8EH1中第一个衍射仪下游的m处)需要第二个焦点,这将使EH1的去放大系数从2.5降低到1.7。样本位置的典型聚焦光斑大小为~250µm(V)和~300对于EH1和~400,μm(H)µm(V)和~500对于EH2,厚度为µm(H)。我们注意到水平聚焦接近于基于发散度和光源光斑大小的理论计算。垂直聚焦受两个反射镜上的斜率误差的影响,可以通过以下表达式计算[2\sqrt2\增量{(_e)}天],其中d日是镜子和焦点之间的距离,[\增量{S_e}]= 4µrad是一面镜子上的斜率扩展,系数为[2\sqrt2]是由于两个依次排列的镜子和X射线束偏离2θ.

光学柜元件的升级计划在未来几年进行,设计研究包括前端升级导致光学元件的高功率热负荷、光束稳定性的改善以及两个实验柜的聚焦性能。

3.实验方法和设置

在RXS技术中,散射几何和样品环境的选择与光子极化状态和散射波矢量之间的复杂关系密切相关相对于样品方向。RXS方法包括测量当入射光子能量调整到接近吸收边缘给定的化学元素在材料中。与标准X射线衍射方法一样,该方法揭示了静态相关性,并提供了有关局部场地对称性电子壳层,如光谱实验(Vettier,2001)【Vettier,C.(2001),《电子光谱学杂志》,相关现象,117-118,113-128。】).

共振增强的一个特征是原子结构因子的张量特征吸收边缘这反映了电子外壳的各向异性:低位点对称性,Jahn–Teller畸变、局部磁化或电子轨道序。由于原子的张量特性结构系数, 超晶格空间群对称性所禁止的衍射峰似乎源于与电子耦合的任何物理量的长程有序的发生状态密度。与其他近边光子吸收光谱类似光偏振受局域电子对称性的微小变化的强烈影响,散射光子极化作为入射能量和样品取向的函数的分析是用来揭示共振信号起源物理的方法。

表1[链接]显示了用于RXS研究的吸收边,以及与磁衍射感兴趣的元素相关的吸收边。斜体中的行表示软X射线区的吸收边,其中大多数有序磁结构都不满足散射条件,但共振磁振幅大大增强,如最后一列所示(L(左)-过渡金属的边缘和M(M)-稀土边缘)。硬RXS最重要的边缘包括能量范围3.5–15keV,包括K(K)-过渡金属的边缘,L(左)-稀土的边缘和L(左)-边缘和M(M)-锕系元素的边缘。RXS中考虑了两种可能的光电子跃迁:电偶极子(E1)和电四极子(E2),它们与电子壳层的对称性和中间态中探测的轨道类型有关。表1的最后一列[链接]显示了不同壳体的磁散射振幅估计值(Vettier,2001【Vettier,C.(2001),《电子光谱学杂志》,相关现象,117-118,113-128。】).

表1
具有特征能量范围(keV)、波长的不同磁性系列元素的光吸收边缘λ(Ω)和允许的原子跃迁到电子壳层

右栏表示共振磁散射的估计振幅,单位为第页0单位。斜体行表示软X射线领域的吸收边缘(见正文)。

系列 边缘 能量(keV) λ(Å) 外壳 类型 震级
d日 L(左)2,3 0.4–1.0 12–30 2第页d日 E1级 ∼1.00
  K(K) 4.5–9.5 1.3–2.7 14第页 E1级 ∼0.02
        1d日 E2级 ∼0.01
5d日 L(左)2,3 5.4–14 0.9–2.2 2第页5d日 E1级 ~1.00
4(f) L(左)2,3 5.7–10.3 1.2–2.2 2第页5d日 E1级 ∼0.10
        2第页4(f) E2级 ∼0.05
  M(M)4,5 0.9–1.6 7.7–13.8 2d日4(f) E1级 ∼100
5(f) L(左)2,3 17–21 0.6–0.7 2第页6d日 E1级 ∼0.05
        2第页4(f) E2级 ∼0.01
  M(M)4,5 3.5–4.5 2.7–6 d日5(f) E1级 ∼10.0

由于低能时X射线吸收变大,RXS实验探测样品表面附近的小散射体。这对于单磁畴研究来说是一个优势,但由于减少了埃瓦尔德球体可以用低能量探测。

3.1. 衍射仪和散射几何

在衍射条件下和低能量下工作需要样品环境设备具有必要的多功能性,即宽散射孔径和低吸收窗口。

ID20有两个实验柜,用于进行两类实验:光子偏振法(EH1)的方位角研究和需要重型低温设备的极端条件(EH2)下的实验(见图2[链接]).

[图2]
图2
用于强磁场研究(EH2)的ID20实验柜与垂直FOURC MicroControle衍射仪(EH1)和SIXC Huber衍射仪的示意图。XBPM=X射线束位置监测器。

EH1包含所有必要的光调节和监测设备,以及一个最初设计用于满足多用途要求的12圈微控衍射仪。如今,它主要用于垂直散射几何(FOURC)和额外的方位臂(超级-φ)其开发目的是为欧拉安装增加一个自由度(见图3[链接])并进行旋转ψ散射矢量周围的样本。在此配置中,可以测量距样品正常值±20°的非镜面反射。一个已实现的宏允许晶体UB矩阵确定为ψ从而快速计算所需的电机位置。该装置提供了很好的科学数据,并在大量实验中激发了对多极共振振幅张量特性的更深入的实验研究。

[图3]
图3
左:安装在ΦMicroControle衍射仪的圆圈。右:方位角采样旋转阶段图,该阶段允许Displex绕其轴完全旋转ρ.ψ是散射矢量周围的方位角.事件光偏振 [\hat\varepsilon_{\sigma}]垂直于垂直方向散射面由入射和散射光子波矢量定义kk分别为'。

特别是,这种几何形状区分多个散射事件或建立磁畴布居的能力使这种设置成为RXS技术研究的主要工具。

EH2较大,可容纳Huber六圆衍射仪,设计用于支持超导对开式磁体或等效重载设备(见图4[链接]). 这个x个--z(z)翻译台是用非磁性材料建造的。坚固的探测器臂最多可携带25个kg,混淆范围为~100微米。除了标准的SIXC几何形状外,该衍射仪还可以很容易地适应各种实验几何形状,这些实验几何形状需要重型设备,如低温恒温器或真空室就地胶片生长。实际上,探测器臂可以用于标准水平几何结构,也可以与正常光束几何结构一起使用,如10T磁铁。最近,用于相干实验的装置被改造成了新的厨房。在样品(120–150)附近放置一组带圆柱形刀片的高精度狭缝mm)并连接到刚性支架(典型开口20微米×20微米)。一组缝位于大约8处m之前的示例被用作虚拟源。长臂(2.5m) 支持真空飞行路径、CDD摄像机(20微米×20µm像素大小)和一组支持APD(雪崩光电二极管)探测器和用于样品对准的狭缝。该臂由衍射仪臂负载平衡,可用于所有三维空间方向。

[图4]
图4
带有4蒸发式低温恒温器安装在Huber六圆衍射仪上。

3.2. 极化分析

方位相关和极化分析是一种直接测量涉及到的张量对称性的方法共振散射振幅,通过测量绕散射矢量旋转样品时的衍射X射线线性极化。图5[链接]显示了RXS实验的典型设置。偏振分析仪(PA)的使用说明了通过布拉格衍射和分析晶体(AnC)实现的不同功能:(i)增加2θ角度分辨率;(ii)降低吸收边缘附近的荧光背景;(iii)选择样品衍射光束的偏振(k′).

[图5]
图5
极化分析装置的垂直散射几何描述。选择一个晶体分析仪,并以布拉格散射角定向给定的能量θ一个≃45°,可以围绕散射波矢量旋转k′(角度η). 对于极化的散射光子[\hat\varepsilon_{\sigma}^{\,\prime}]([\hat\varepsilon_{\pi}^{\,\prime}]),当η= 0° (η=90°)。

AnC安装在PA中,并设置为垂直于表面的布拉格衍射,以满足弹性条件|k| = |k′′|。这样可以防止来自样品环境的样品荧光和其他虚假信号进入位于PA出口的检测链。

对于高-分辨率研究,例如为了解决样品中非常小的晶格畸变,需要具有高反射率和窄摇摆曲线的非常高质量的单晶,以通过限制角度接受来尽可能提高分辨率。

表2[链接]显示了ID20光束线上可用于三轴配置的晶体列表。在这种情况下θ第页AnC公司布拉格角保持相当小的值,以便信号的偏振几乎不受影响,并且可以检测到整个弹性信号。

表2
ID20可提供三轴配置的晶体分析仪

水晶 (H K L公司) d日(Å)
Ge公司 (1 1 1) 3.266
Ge公司 (2 2 0) 2.001
(1 1 1) 3.135
(2 2 0) 1.920
(4 0 0) 1.358

偏振检测是通过选择合适的晶体来实现的,满足衍射条件θ第页≃当前能量为45°。这一事实将每个晶体的使用限制在一个窄的能带内,因此需要收集完整的AnC以适当覆盖宽的能量范围3–15keV,包括M(M)-锕系元素的边缘(3.5–5keV)L(左)-稀土边缘(6–10keV)和K(K)-过渡金属的边缘(5–10千伏)。在表3中[链接]报告了当前可用的AnC列表。

表3
ID20处可用于极化分析的晶体

水晶 (H K L公司) d日(Å) E类(90°)(千伏)
石墨 (0 0 2) 3.35440 2.612
Ge公司 (1 1 1) 3.26600 2.682
(1 1 1) 3.135 2.797
(1 1 1) 2.35454 3.721
(1 1 1) 2.33827 3.747
(2 0 0) 2.02500 4.326
Ge公司 (2 2 0) 2.001 4.381
(2 2 0) 1.920 4.566
石墨 (0 0 4) 1.67720 5.223
(2 0 0) 1.5739 5.571
β-黄铜 (2 0 0) 1.477 5.9357
(2 2 0) 1.43189 6.118
LiF公司 (2 2 0) 1.42376 6.153
Ge公司 (4 0 0) 1.415 6.196
2O(运行) (0 3 0) 1.37400 6.376
(4 0 0) 1.358 6.458
(2 2 0) 1.27633 6.864
锑化铟 (3 3 3) 1.24708 7.025
氧化镁 (2 2 2) 1.21567 7.206
β-黄铜 (2 1 1) 1.206 7.2695
(2 2 0) 1.1133 7.876
Ge公司 (3 3 3) 1.08866 8.047
(3 3 3) 1.045 8.390
β-黄铜 (2 2 0) 1.044 8.3975
(2 2 2) 1.04212 8.407
LiF公司 (4 0 0) 1.00675 8.702
(4 0 0) 0.9743 8.9987
(3 3 3) 0.78485 11.162
(4 4 4) 0.784 11.182
(3 3 3) 0.77942 11.240
(4 4 0) 0.71590 12.237
LiF公司 (4 4 0) 0.71188 12.306

为了考虑单个散射过程的线性极化依赖性,我们定义了[\hat{\varepsilon}_{\sigma}][\hat{\varepsilon}_{\pi}]作为垂直于和平行于样品衍射平面的单位矢量,如图5所示[链接]因此,事件之间的AnC处汤姆森散射的琼斯矩阵([\hat{\varepsilon\,}'])并进行了分析([\hat{\varepsilon\,}“])极化是

[\varepsilon'''\!\cdot\varepsilon'=\left(\matrix{\varepsi lon''_\sigma\cr\varepssilon''e\pi}\right)\left

其中1是涉及[\hat{\varepsilon}{\sigma}^{\,\prime}\到\hat}{\varesilon}{\sigma}^{\、\prime\prime{]过程,cos(2θ第页)这涉及到吗[\hat{\varepsilon}_{\pi}^{,\prime}\ to \hat}\varepsilon}_}\pi}^{,且非对角元素为零(在汤姆逊散射的情况下不允许偏振旋转)。注意,之前给出的琼斯矩阵适用于图5中绘制的AnC[链接]因为样品衍射面和AnC的衍射面是一致的。事实上,这是定义η=纯垂直和水平衍射几何结构的0位置(σσππ通道)。

对于将军η检测到的强度的角度位置可以表示为

[I_{\rm{PA}}(\eta)=I''(\eta)=\cos^2(\eta-)\left|\varepsilon'_\sigma\right|^2+\sin^2(\ eta)\left |\ varepsilen'_\pi\right |^2。]

使用新的分析仪,可以旋转η轴通过2π,可以对样品衍射光进行完整的线性偏振分析(Blume&Gibbs,1988【Blume,M.&Gibbs,D.(1988),《物理学评论B》,第37期,1779-1789年。】; 布鲁姆等。, 1988【Blume,M.、Gibbs,D.、Harshman,D.R.和McWhan,D.B.(1988),科学仪器评论60,1655-1660。】). 实际上,实验中的PA失调、AnC缺陷和不对称光束发散都要求以不同的方式进行这些测量。AnC被震撼了通过θ第页一套电机η然后,通过将测量的积分面积与PA公司(η)上述函数。在这种情况下,良好的AnC所需的特性与前一种情况略有不同:反射率始终较高,但接受度较高(镶嵌性较差)。摇摆曲线的典型值(θ第页)FWHM(半峰全宽)为~0.2°,非常适合进行良好的偏振分析,而不受偏振扫描期间晶体排列问题的影响。在选择构成晶体的原子元素时必须小心,以使AnC荧光尽可能低。在ID20上,永久安装了两个相同的PA,每个实验柜一个。它们完全在真空下实现,以避免沿衍射路径的空气吸收。

3.3.光的偏振调节:X射线相位板

入射线性光偏振平面波荡器可以通过使用X射线相位延迟器(平野)改变(线性或圆形)等。, 1992【Hirano,K.、Kanzaki,K.,Mikami,M.、Miura,M..、Tamasaku,K.和Ishikawa,T.&Kikuta,S.(1992),《应用结晶杂志》,第25期,第531-535页。】; 贾尔斯等。, 1994【Giles,C.、Malgrange,C.、Goulon,J.、de Bergevin,F.、Vettier,C.、Dartyge,E.、Fontaine,A.、Giogetti,C.和Pizzini,S.(1994)。《应用晶体》杂志,第27卷,第232-240页。】, 1995【Giles,C.、Vettier,C.、de Bergevin,F.、Malgrange,C.、Grübel,G.和Grossi,F.(1995),科学研究院修订版,第66页,第1518-1521页。】). 将一个薄的金刚石单晶插入样品上游的光束中。当晶体与布拉格位置略微失谐时σπ波是相移的。通过调整相位差和相位板的方向,可以选择透射光束的不同偏振散射面相对于入射极化(水平)。ID20光束线手册中描述了操作细节(https://www.esrf.eu/exp_facilities/ID20).

当相移设置为±时,可获得圆极化λ/4(四分之一波片)和散射面倾斜45°。圆极化对于铁磁和螺旋磁结构的研究特别有用。

当相移设置为±时,可获得线性极化λ/2(半波片)。然后将极化平面旋转两倍于散射面倾斜。可变方向的线性极化将提供一种替代方位依赖性的方法,特别是在禁止样品方位旋转的实验配置中,例如当使用低温磁体或用于表面衍射时,方位角与入射角耦合。

已在两个λ/2和λ/4模式,光子能量范围为3.7至9.0keV(见图6[链接]). 所有工作能量都产生了偏振度超过95%的圆光束。然而,使用线性极化时,最好采用发散补偿设置,因为λ/2模式比in高16倍λ/4模式。通过将相板力学集成到粗糙的真空室(Okitsu等。, 2001[Okitsu,K.,Ueji,Y.,Sato,K.&Amemiya,Y.](2001),《同步辐射杂志》,第8期,第33-37页).

[图6]
图6
X射线相位板的校准实验。顶部:Gd处的X射线磁圆二色性信号L(左)2-GdCo薄膜参考样品的边缘。底部:强度由电离室(正方形)和Kapton箔的90°散射(圆形)。连续线:用动力学理论计算。

3.4. 检测和监测

在大多数ID20实验中,X射线检测是通过单光子检测链进行的,除了一些特殊的设置,如光子相关光谱实验,这些设置需要一个二维探测器,以在一次射程内快速获取光束的空间干涉。光束线上目前有两种探测器:光电倍增管和固态器件硅APD(ESRF设计)。

APD探测器的速度快了几个数量级,因此具有较高的动态范围(107计数可用);它也更坚固,能够承受直接单色光束而不会发生故障。它们是目前用于强磁场的唯一可用探测器;事实上,样品环境的接近性强烈限制了敏感光电倍增管的使用,使其所施加的磁场(杂散磁场为~0.031时的T10米T超导磁体)。APD的一个真正缺点是制动功率:作为薄片硅,它在7-8时开始失去探测效率(光敏性)千伏。在高能低计数率的情况下,如果不施加磁场,光电倍增管仍然是探测器的有效选择。

4.示例环境

在本节中,我们描述了ID20开发的仪器,它将允许对以下方面进行进一步的系统研究H(H)P(P)T型RXS体系中的磁性相变,提供了新的研究能力,并积累了导致该技术技术进步的专业知识。

4.1. 低温

低温是研究磁性系统的主要热力学变量。我们的光束线广泛使用这一重要的外部自由度来研究材料中电子和磁性相变的有序参数。凝聚态物理中最有趣的领域之一涉及1以下的临界量子效应K: 沉重的费米子超导体,量子临界点举几个例子,四极有序和磁性之间的相互作用。由于这些原因,近年来进行了大量努力,以实现与光子束热加热兼容的最低温度。增加光子通量最多10个13光子−1(第9页keV这相当于大约40mW的加热功率)和样品表面在特征工作能量周围的强吸收影响被测材料的热行为。事实上,样品成分(绝缘、金属、超导材料)、热接触、特征边缘周围的吸收和入射光子通量是达到最低温度需要考虑的所有重要参数。

低温的主要低温设备是4氦蒸发低温恒温器(在ILL开发,称为橙色低温恒温器,见图4[链接]). 它可以达到1.55的最低温度K,冷却功率约为20mW通过强制4尾部有一个抽水台,使其蒸发。它只能安装在水平几何结构中,倾斜角度不能超过±5°。无振动是该系统的主要特点,是在极低温度下进行相干或表面实验的理想设备。

2004年,我们与ILL低温池完成了一个项目,以开发一种具有4冷头上的He Joule–Thomson蒸发阶段。该置换达到最低温度1.8K、 用户友好,可以安装在方位台上(见图3[链接]). 尽管样品上会产生强烈的振动,并且冷却功率相对较小(适度的热效应),但它现在是进行方位扫描的主要工具之一,没有几何限制。第二个备用Displex达到标准温度10K也可用。

4.2. 高压设置

在低温下对强关联电子系统施加高压会导致电子结构发生变化。通过作用于晶格参数,静水压力可以改变轨道的重叠,从而改变相互竞争的磁相互作用和电子相互作用的平衡,这些相互作用是导致反常低温热力学和输运性质的原因,因此在解释物理性质方面起着至关重要的作用。因此,RXS可能是一种与静水压力相结合的理想技术,以确定作为键长函数的结构和电子顺序参数(D'Asuto等。, 2006[d’Astuto,M.,Baudelet,F.,Rueff,J.P.,Barla,A.,Rueffer,R.,Kernavanois,N.&Paolasini,L.(2006),《法学笔记物理》697,375-399。]).

ID20静水压技术的开发首先由N.Kernavanois承担,随后由P.Deen与格勒诺布尔CEA的D.Braithwaite合作继续进行。该项目的目的是开发一种方法来探测0–5之间的相图GPa和1.5–300K通过RXS散射L(左)-镧系元素的边缘和K(K)-过渡金属的边缘就地压力和温度变化(Kernavanois等。, 2005【Kernavanois,N.,Deen,P.,Braithwaite,D.&Paolasini,L.(2005),《科学仪器评论》76,083909。】). 这个具有挑战性的项目需要以下实验条件:

(i) 散射几何体:宽散射角和仅限于水平散射平面的散射几何体。

(ii)样品尺寸:小RXS横截面和最高施加压力之间的折衷。

(iii)低吸收传输:通过铍垫片进行散射,并使用低吸收压力传输介质。

(iv)压力变化和测定:在低温和就地压力测定。

产生静水压力通过硅铝石(SiC)压砧室,允许高压与X射线透明压力室中的大量样品相结合。ID20上的压力传感器采用斜面砧,10mm深,带2mm碎玻璃,从Charles and Colvart Ltd.购买。这些尺寸是样品尺寸和达到5的可能性之间的折衷平均成绩。CEA格勒诺布尔设计的非磁性压力电池由铜铍制成,具有高强度和硬度。它的尺寸是30外径为mm,54毫米高,与标准橙色低温恒温器兼容。因此,压力设置的散射几何形状仅限于水平散射。ID20上压力设置的扩散几何形状相对于其他高压设备而言是独特的,因为会发生散射通过垫圈,在RXS(Kernavanois)的能量范围内对X射线高度透明等。, 2005【Kernavanois,N.,Deen,P.,Braithwaite,D.&Paolasini,L.(2005),《科学仪器评论》76,083909。】). 样品散射面限制为100微米×350µm,并且由于采用了三柱设计,在散射角方面没有额外的限制。样品切割和表面处理的质量对于避免迷失方向或强烈的表面吸收至关重要。

压力被传输通过液压机(基于ILL样品环境组的单轴压力棒设计)通过压力传感器上的导杆(见图7[链接]),该系统与标准橙色低温恒温器的内孔和10T超导磁体。最适合这种设置的压力介质是液氮,液氮被加载到低温杜瓦中。压力已确定通过光纤照射红宝石的红宝石荧光法通过压砧单元位于垫圈内样品旁边。可以确定压力通过BETSA光谱仪,从而在实验期间始终确定压力。

[图7]
图7
ID20高压设置。左图:装有绿色光纤的砧板单元,用于红宝石发光检测,插入液压机的实心铜铍块中。右图:Be垫圈和Ce(Co0.070.93)2单晶(80微米×200微米×300µm)。

图8[链接]显示了最近在Ce处检测小共振磁信号的实验成果L(左)-10%掺杂CeFe的边缘2这些最初的结果令人鼓舞,并清楚地表明了该技术的可行性,为需要低温和低能的应用开辟了一个广阔的领域,对于大多数共振和吸收光谱而言(Deen等。, 2005【Deen,P.,Braithwaite,D.,Kernavanois,N.,Paolasini,L.,Raymond,S.,Barla,A.,Lapertot,G.&Sanchez,J.-P.(2005),《物理评论B》,71,245118。】).

[图8]
图8
Ce(Co)的高压实验0.10.9)2顶部:(222)布拉格反射作为100处压力的函数K.底部:在Ce的低温下进行的反铁磁反射(5/2、5/2和5/2)L(左)-边缘πσ极化通道(来自Braithwaite等。, 2006【Braithwaite,D.,Paolasini,L.,Deen,P.P.,Kernavanois,N.,Yakhou,F.,Canfield,P.&Lapertot,G.(2006),《物理B》,378-380,782-783。】).

4.3. 高磁场设置

磁场直接作用于磁性元件之间的交换相互作用,并允许微调不同关联效应之间的微妙平衡。外加磁场和RXS技术的结合为研究磁性材料相关微观特性之间的复杂关系提供了独特的可能性。磁场影响磁畴的形成(磁退火、单磁畴研究),诱发磁相变(超磁性、低维磁体中的受阻磁性),并消除复杂磁性结构的简并(多磁畴)-k磁性结构)。

对于光谱应用,场方向通常要求沿着光束方向,并且X射线光学接入相对较小的立体角就足够了。对于衍射应用,首选垂直于光束的场方向,并且需要宽立体角的X射线光学访问。

ID20光束线目前配备了两个超导磁体(由牛津仪器超导性公司制造),可放置在EH2中(图9[链接]). 它们在所产生磁场的数值和几何形状上都不同:牛津水平磁场磁铁(OxH):3.4T;牛津垂直磁场磁铁(OxV):10T。

[图9]
图9
10个安装在EH2中的T分裂线圈超导磁体。所有磁铁服务,包括引线、真空管、气体和电气连接,都从顶部开始,并通过固定在墙上的旋转真空臂进行连接。

OxH磁体基于用于光谱测量的标准牛津磁体,转换后用于X射线散射,其中水平几何结构由两个超导线圈实现。因此(见图10[链接])盲角的位置和延伸强烈限制了衍射能力,同时它适用于透射几何和表面衍射实验。

[图10]
图10
ID20超导磁体的顶部(左)和侧面(右)视图,显示了X射线接入的开口角度。盲区用浅蓝色标记,红色箭头表示不同可能散射几何体的入射和散射波矢量,而厚粉红色箭头表示外加磁场的方向。

2005年春季安装在光束线上的OxV磁铁需要一个特殊的非磁性水平衍射仪,能够处理重负载(磁铁重量~550千克)。图9[链接]显示了10个T磁体在EH2。上的倾斜角度χ磁铁允许使用圆圈(±3°);然而γ探测器臂上的圆圈用于收集从水平面上落下的衍射点。如图10所示(b条)[链接],独特的设计分体式线圈对实现了高达10的垂直场T在水平面上具有非常宽的可接近角度。空白的限制数量及其有限的角度延伸机械地限制了字段的顶部值。注意,它们的不对称分布也允许进行传输几何实验。这个同质性场的比例约为0.0035%mm,大于0.1%超过5在样品区为mm。垂直方向上测量的开口角为±5°,限制了水平面外反射的可接近性。磁铁冷孔内径为50样品空间为mm,允许容纳非常大的样品棒(例如用于高压或复合材料的金刚石卷膜电池就地交叉技术)。低温液体填充(氮气和氦气)是唯一剩下的手动操作:通常用于OxV磁铁,充氦(内部杜瓦体积~35五十) 在充氮(~45五十) 持续两到三天。

图11[链接]显示了对两个共掺杂CeFe单晶的RMXS测量2使用10T磁铁。该数据还与之前7%钴掺杂化合物的中子散射数据进行了比较,该化合物对Fe敏感磁矩(Paolasini和Lander,2000年【Paolasini,L.和Lander,G.H.(2000),《合金成分》303-304、232-238。】). RMXS在Ce的化学选择性L(左)-在这种情况下,边缘允许测定Ce亚晶格磁化。此外,多亏了高-X射线探测器的分辨率和单磁畴灵敏度可以阐明以前的体敏中子散射(Paolasini)发现的低温行为的性质等。, 2007【Paolasini,L.,Di Matteo,S.,Deen,P.P.,Wilkins,S.、Mazzoli,C.、Detlefs,B.、Lapertot,G.和Canfield,P.(2007年)。提交的物理版本B.。】).

[图11]
图11
确定了10%(闭合圆)和7%(开放圆)共掺杂样品的磁相图。掺杂7%的样品(钻石)的中子数据来自Paolasini&Lander(2000)【Paolasini,L.和Lander,G.H.(2000),《合金成分》303-304、232-238。】). 插图显示了10%Co掺杂样品在不同温度下作为磁场函数的零场冷却RMXS强度。

这两块磁铁都配备了一个可变温度插入式(VTI)标准牛津低温恒温器,能够进行2-300次K样品温度范围。冷却功率是通过从主磁铁储液罐溢出部分液体He,并在泵送下在交换器区(固体铜块)蒸发得到的。温度通过两种方式进行控制:大致上,通过交换器上游的电动针阀来限制可用液体He的量,通过直接浸入交换器的电加热器。在这两个VTI中,样品空间都是一个充满交换气体并与交换器热接触的分离室。压力计永久控制样品空间,以避免空气污染。

4.4. 铍窗和真空飞行路径

特别注意在3–8能量范围内进行RXS所需的低吸收条件千伏。铍窗广泛用于大多数低温系统的ID20,而不是通常的卡普顿窗。

低温设备入口处的高光子密度阻止了Kapton的使用,因为它燃烧得很快,会影响真空性能或低温恒温器本身的内爆。为低温置换器设计了三个特殊的铍圆顶,形状为球形,厚度不同,用于样品交换气体(250µm),热辐射屏(250µm)和外部真空绝缘(500µm)(图12[链接]).

[图12]
图12
()外部铍圆顶(500µm)用于低温方位偏转。(b条)厚度为750的OxV外部Be窗微米。内部VTI插件有一个额外的Be窗口,厚度为250µm(由BrushWellman制造)。

橙色低温恒温器和10T低温磁体均设有内部(250µm)和外部环形Be窗口(500对于橙色低温恒温器和75010微米T磁铁,如图12所示[链接]). 内部隔热屏由镀铝聚酯薄膜制成。所有入射和衍射的单色光束飞行轨迹都处于真空(10−2mbar),并配备伸缩元件,以尽可能减小气隙。

5.科学应用

光束线的核心活动包括测量,靠近吸收边缘,由于晶格对称性(磁性、电荷或多极)的破坏而出现的禁止晶格反射的衍射强度,并根据以下方面对其进行表征光偏振,散射矢量的角度依赖性(方位依赖性),以及吸收边缘。RXS技术的外壳和化学选择性允许3d日和4第页过渡金属壳(K(K)-边缘),4(f)或5d日镧系元素外壳(L(左)-边缘)和6d日或5(f)锕系元素外壳(L(左)-和M(M)-边缘)直接探测。方位相关性是一种直接测量下列张量对称性的方法共振散射振幅,通过测量绕散射矢量旋转样品时的衍射X射线线性极化。这种技术在许多引人注目的情况下都是必不可少的,例如过渡金属(Paolasini等。, 1999【Paolasini,L.、Vettier,C.、de-Bergevin,F.、Yakhou,F.,Mannix,D.、Stunault,A.、Neubeck,W.、Altarelli,M.、Fabrizio,M.,Metcalf,P.A.和Honig,J.M.(1999),《物理评论稿》,第82期,第4719-4722页。】; Caciuffo公司等。, 2002【Caciuffo,R.,Paolasini,L.,Sollier,A.,Ghigna,P.,Pavarini,E.,van der Brink,J.&Altarelli,M.(2002),《物理评论B》,65,174425。】; 苏比亚斯等。, 2006【Subias,G.、García,J.、Berau,P.、Neuriva,M.、Sánchez,M.C.和Garcí的Muñoz,J.C.(2006),《物理评论B》,第73期,第205107页。】)、充电顺序和金属-绝缘体过渡(Staub等。, 2002[Staub,U.、Meijer,G.I.、Fauth,F.、Allenspach,R.、Bednorz,G.、Karpinski,J.、Kazakov,S.、Paolasini,L.和d'Acapito,F.(2002)。《物理评论稿》88、126402。]; 斯卡尼奥利等。, 2005【Scagnoli,V.、Staub,U.、Janoush,M.、Mulders,A.M.、Shi,M.,Meijer,G.I.、Rosenkranz,S.、Wilkins,S.B.、Paolasini,L.和Lovesey,S.W.(2005),《物理评论B》,72,155111。】)低维系统中的受挫磁性(庞巴迪等。2004年[Bombardi,A.、Rodriguez Carvajal,J.、Di Matteo,S.、de Bergevin,F.、Paolasini,L.、Carretta,P.、Millet,P.和Caciufo,R.(2004)。物理修订版Lett.93027202。])或非磁性元素中的感应磁性(Mannix等。, 2001【Mannix,D.,Stunault,A.,Bernhoeft,N.,Paolasini,L.,Lander,G.H.,Vettier,C.,de Bergevin,F.,Kaczorowski,D.&Czopnik,A.(2001),《物理评论稿》86,4128-4131。】). 在非共振磁X射线散射区,方位依赖性也可用于区分磁畴布居,以确定有序轨道和自旋之间的比率磁矩以及他们的相互指示(纽贝克等。, 2001【Neubeck,W.,Vettier,C.,de Bergevin,F.,Yakhou,F..,Mannix,D.,Ranno,L.&Chatterji,T.(2001),《固体物理化学杂志》,62,2173-2180。】; 兰里奇等。, 1997[Langridge,S.L.、Lander,G.H.、Bernhoeft,N.、Stunault,A.、Vettier,C.、Grübel,G.、Sutter,C.,de Bergevin,F.、Nuttall,W.J.、Stirling,W.G.、Mattenberger,K.和Vogt,O.(1997)。《物理评论B》,55,6392-6398。]; 斯图诺等。2004年【Stunault,A.,Soriano,S.,Gourieux,T.,Detlefs,C.,Dufour,C.&Dumesnil,K.(2004),《英国医学杂志》272-276,546-548。】). 有趣的物理也可以用多个-k反铁磁体(Longfield等。, 2002【Longfield,M.J.、Paixáo,J.A.、Bernhoeft,N.和Lander,G.H.(2002),《物理评论B》,66,054417。】; 伯恩霍夫特等。2004年[伯恩霍夫特,N.,派克斯昂,J.A.,德特利夫斯,C.,威尔金斯,S.B.,贾沃斯基,P.,布莱克本,E.&兰德,G.H.(2004),《物理评论B》,69,174415。])其中四极和磁振动相互作用远不能忽略。

在过去的几年中,将结构、磁性和反常散射分量通过布拉格衍射,并研究衍射光束的偏振依赖性作为散射角和入射光子能量的函数,提供了大量的实验数据,这反过来刺激了理论计算和解释。特别是,根据电磁多极分离信号是目前对这些实验进行分类的最流行方法之一,并为这一研究领域开辟了新的途径(Marri&Carra,2004【Marri,I.&Carra,P.(2004),《物理评论B》,69,113101。】; 迪马泰奥等。, 2005【Di Matteo,S.、Joly,Y.和Natoli,C.R.(2005),《物理评论B》,第72期,第144406页。】). 为了理解强关联电子系统的物理,了解空间感应和时间反转下的电多极和磁多极极可能具有重要意义,而对它们的研究一直是近20年来的共同研究主题。根据这一解释,RXS技术可以应用于许多复杂材料的研究,如莫特绝缘体、巨磁阻材料、锕系元素、-T型c(c)超导体、多铁体、重费米子和其他过渡金属氧化物,其中轨道或多极隐藏序参数共存并影响相变(Paixáo等。, 2002【Paixáo,J.A.,Detlefs,C.,Longfield,M.,Caciuffo,R.,Santini,P.,Bernhoeft,N.,Rebizant,J.&Lander,G.H.(2002),《物理评论稿》89,187202。】; 威尔金斯等。2004年【Wilkins,S.B.,Paixáo,J.A.,Caciuffo,R.,Javorsky,P.,Wastin,F.,Rebizant,J.,Detlefs,C.,Bernhoeft,N.,Santini,P.&Lander,G.H.(2004),《物理评论B》,70,214402。】, 2006【Wilkins,S.B.、Caciuffo,R.、Detlefs,C.、Rebizant,J.、Colineau,E.、Wastin,F.和Lander,G.H.(2006),《物理评论B》,73,R060406。】; 散步的人等。, 2006【Walker,H.C.,McEwen,K.A.,McMorrow,D.F.,Wilkins,S.B.,Wastin,F.,Colineau,E.&Fort,D.(2006),《物理评论稿》97,137203。】; 洛夫西等。, 2007【Lovesey,S.、Fernandez-Rodriguez,J.、Blanco,J.A.、Sivia,D.S.、K.S.和Paolasini,L.(2007),《物理评论B》,75,014409。】).

通过金刚石相位板控制入射光束的偏振,并分析散射光子的偏振随方位角散射几何形状和入射能量变化的可能性,将在该技术的未来发挥重要作用,当多个能量相近的多极激发导致相同的跃迁时,提供了一种获取有序结构对称性信息的方法(Mazzoli等。, 2007【Mazzoli,C.,Wilkins,S.B.,Di Matteo,S.,Detlefs,B.,Detlefes,C.,Scagnoli,V.,Paolasini,L.&Ghigna,P.(2007),《物理评论稿》,已提交。】). 未来的发展计划涉及设计一种专用衍射仪,该衍射仪具有用于方位扫描的垂直散射几何结构,并结合4通量低温恒温器和高冷却功率(40基准温度1.5时为mWK) ●●●●。

尽管ID20专门用于近边共振磁衍射研究并进行了优化,但它在凝聚态物理的不同科学应用中具有广泛的能力。表面磁性研究示例(Barbier等。2004年【Barbier,M.R.,Mocuta,C.,Neubeck,W.,Mulazzi,M.,Yakhou,F.,Chesnel,K.,Sollier,A.,Vettier,C.&de Bergevin,F..(2004),《物理评论稿》93,257208。】)磁性薄膜和异质结构(Goff等。, 2001[Goff,J.P.,Sarthour,R.S.,McMorrow,D.F.,Yakhou,F.,Vigliante,A.,Gibbs,D.,Ward,R.C.C.&Wells,M.R.(2001)。《杂志》杂志,《杂志》杂志,226-230,1113-1115。]; 克拉夫索夫等。2004年【Kravtsov,E.,Nefedov,A.,Radu,F.,Remhof,A.,Zabel,H.,Brucas,R.,Hjörvarsson,B.,Hoser,A.&Wilkins,S.B.(2004),《物理评论B》,70,054425。】)以及通过光子相关光谱学(Nelson等。, 2002【Nelson,C.S.、Hill,J.P.、Gibbs,D.、Yakhou,F.、Livet,F.,Tomioka,Y.、Kimura,T.和Tokura,Y.(2002),《物理评论B》,66,134412。】; 弗朗库阿尔等。, 2003[Francoual,S.、Livet,F.、De Boissieu,M.、Yakhou F.、Létoublon,A.、Caudron,R.和Gastaldi,J.(2003)。《物理评论稿》91、225501。]; 勒博洛赫等。, 2005【Le Bolloc'h,D.,Ravi,S.,Dumas,J.,Marcus,J..,Livet,F.,Detlefs,C.,Yakhou,F.&Paolasini,L.(2005),《物理评论稿》95,116401。】)受益于上述实验设置。高磁场、高压和低温是研究复杂相变和解开先进材料中竞争电子相互作用的基本参数。RXS极端条件的发展将为研究量子相变和强关联电子系统的特殊电子行为提供新的有力工具。强大的多极相互作用可以导致奇异状态,如四极荧光介导的超导电性,或新的重态费米子四极序被外磁场抑制时的状态。事实上,相互竞争的电子相互作用之间的脆弱平衡可以通过施加压力或在极低温度(低于1K) 当热涨落比量子涨落小时。如今,对离散多极子有序性的观察和表征使ID20处于磁性基础研究的前沿,RXS极端条件的可用性对取得进展至关重要。

脚注

当前地址:BNL,Upton,NY 11973-5000,USA。

§现住址:ILL,BP 220,38042 Grenoble,France。

目前地址:Diamond Light Source Ltd,RAL,Chilton,Didcot OX11 0QX,UK。

‡‡现住址:法国格勒诺布尔GHMFL,CNRS,BP 166,38042。

工具书类

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