Optimization and Evaluation of SO2 Emissions Based on WRF-Chem and 3DVAR Data Assimilation

Hu, Yiwen; Zang, Zengliang; Chen, Dan; Ma, Xiaoyan; Liang, Yanfei; You, Wei; Pan, Xiaobin; Wang, Liqiong; Wang, Daichun; Zhang, Zhendong

doi:10.3390/rs14010220

开放式访问第条

SO的优化与评估₂基于WRF-Chem和3DVAR数据同化的排放

¹

南京信息科技大学中国气象局气溶胶-云降水重点实验室气象灾害预测与评估协同创新中心（CIC-FEMD），南京210044

²

国防科技大学气象与海洋学院，长沙410073

^三

中国气象局城市气象研究所，北京100089

⁴

中国人民解放军32145部队，新乡453000

^*

信件应寄给的作者。

远程传感器。 2022,14(1), 220;https://doi.org/10.3390/rs14010220

收到日期：2021年9月23日/修订日期：2021年12月13日/接受日期：2021年12月28日/发布日期：2022年1月4日

（本文属于特刊空气质量建模、预测和数据同化的最新进展)

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版本注释

摘要

:

排放清单对建模研究和决策很重要，但传统的“自下而上”排放清单往往过时，存在时间滞后，主要原因是缺乏准确和及时的统计数据。在本研究中，我们开发了一种“自上而下”的方法来优化二氧化硫（SO）的排放清单₂)使用天气研究和预测模型结合化学（WRF-Chem）和三维变分（3DVAR）系统。观测的小时表面SO₂对来自中国国家环境监测中心的浓度进行同化，并用于估算WRF-Chem的网格化浓度预测误差。然后，通过假设SO的线性响应，将浓度预测误差转换为排放误差₂通过格栅将排放物集中起来。为了消除除排放外其他方面的建模误差的影响，进行了严格的数据筛选过程。以2010年中国多分辨率排放清单（MEIC）为先验排放量，优化了2015年10月中国大陆的排放清单。进行了两个预测实验来评估SO的性能₂利用先验（控制实验）和优化排放（优化排放实验）进行预测。结果表明，就空间和时间分布的准确性而言，优化排放量预测通常优于2010年先验排放量预测。与对照实验相比，优化发射实验的偏差和均方根误差分别降低了71.2%和25.9%，相关系数提高了50.0%。中国南方的进步比北方更显著。对于四川盆地、长江三角洲和珠江三角洲，偏差和RMSE分别下降了76.4–94.2%和29.0–45.7%，相关系数增加了23.5–53.4%。本SO₂排放优化方法具有计算成本效益。

关键词：

3DVAR公司;数据同化;二氧化硫;排放清单;WRF-化学

1.简介

二氧化硫（SO₂)是导致空气质量差的主要空气污染物。它对环境和气候有重大影响[1,2,三]. 大部分人为SO₂排放物来自发电厂和工业，占总SO的70%以上₂排放[4]. 预测SO具有挑战性₂由于许多因素，使用区域空气质量模型的浓度。首先，排放清单的不确定性会影响模型预测的准确性[5,6]. 其次，空气污染物的浓度受气象条件（例如风、降水）的影响，与物理参数化方案相关的不确定性可能会影响SO的准确性₂浓度预测[7,8,9]. 第三，不准确的化学初始条件会降低预测精度。人们已经认识到，通过数据同化（DA）提高IC的准确性是改善空气污染预测的有效策略[10,11]. 此外，销售订单的转换₂在当前的全球和区域模型中，硫酸盐含量普遍被低估，导致SO过高估计₂浓度[12,13,14,15]. SO的转换₂生成硫酸盐涉及各种化学过程，包括气相氧化、水反应和多相反应，以及物理参数（例如相对湿度和云分数）。在上述因素中，排放清单的不确定性被认为是影响SO预测准确性的主要因素₂特别是对于中国复杂的空气污染分析，那里有不同的多源排放[16,17,18,19]. 提高排放总量和时空分布方面排放清单的准确性将有助于准确预测空气质量。

通常，“自下而上”方法用于估算SO₂排放量，需要所有可能来源的活动和排放因子的统计信息[4,18,20]. 很难获得与“自下而上”方法相关的准确排放估算。如果排放量估算的准确性取决于国家、省级和县级能源活动的基本信息的质量和不确定性[21,22,23]. 一些全球SO之间的差异₂采用“自下而上”方法的排放清单为42%[24]. 在中国，排放估算通常每隔几年更新一次，但SO₂从2010年到2017年，排放量平均下降了约62%[4]. 因此，排放量估计很难实时反映排放量的变化[12]. 此外，大多数“自下而上”的排放估算都是年度/月度总量，需要在空间和时间上分配到小时网格排放中，以用于空气质量模型应用[14,25,26,27,28,29]. 由于空间分配的原因，电网排放估算可能不准确，给模型预测带来不确定性。对于空气质量模型中排放清单的时间分配，一些方法根据经验平均分配24小时总排放量[30,31,32]. 小时系数通常是从发电厂的报告、人类活动特征和以前的研究中获得的[31,32,33,34,35].

为了减少“自下而上”排放清单的不确定性，开发了一些数据同化（DA）系统，以利用观测值作为约束条件来优化排放清单[36,37,38,39,40,41,42,43,44]. Lee等人[40]应用质量平衡方法更新销售订单₂使用两个卫星仪器（SCIAMACHY和OMI）进行排放。Koukouli等人[45]更新的销售订单₂假设SO之间存在线性关系，2005年至2015年每月排放量₂排放和卫星SO₂列。结果表明，SO₂2010年至2015年，排放量下降了28%。Fioletov等人[46]开发了一种新的质量平衡方法，该方法考虑了SO₂寿命，以估算SO₂大型SO排放₂OMI SO的来源₂列。基于四维变分（4DVAR）方法和GEOS-Chem伴随模型，一些研究开发了逆模型来更新每月SO₂排放。Wang等人[47,48]开发了一个逆模型来更新每月SO₂通过吸收OMI SO排放₂卫星测量。Li等人[49]优化SO₂基于OMI SO的排放₂数据，然后定量评估SO的改进₂通过不同的排放模型，表明了优化排放估算的有效性。集合卡尔曼滤波（EnKF）方法是用于优化SO的最常用方法之一₂排放。Chen等人[12]使用集合平方根滤波器（EnSRF）系统评估SO₂2010年至2015年1月的排放变化。结果表明，SO₂中国南方地区的排放量减少了9.9–22.9%，而SO₂中国北部和西部的排放量增加了12.7–72.0%。Dai等人[50]定量估计SO的空间变化₂基于四维局部集成变换卡尔曼滤波方法（4D-LETKF）的中国排放。结果表明，SO₂2010年至2016年11月，通过吸收地表SO，排放量减少了49.4%₂观察。

迄今为止，三维变分（3DVAR）同化算法已被普遍用于改善IC，但尚未用于在改善空气质量预测的背景下更新排放清单。在本研究中，我们尝试开发一种3DVAR浓度转换为排放量（3DVAR-CCE）方法，以改善SO₂基于WRF-Chem和3DVAR系统的排放清单。对中国大陆2015年10月的排放清单进行了优化，并对每小时观测的地表SO进行了优化₂浓度被同化。之所以选择这一研究期，是因为这一期间的气象条件相对稳定，降雨量相对较少。

本文的其余部分进行如下。方法见第2节包括WRF-Chem和3DVAR DA系统配置以及新设计的SO₂排放优化程序。还提供了用于评估模型和实验设计的观测数据。在第3节通过分析近期的控制政策和可能的实际排放变化，验证了优化排放估算的可靠性。销售代表₂使用更新的排放量进行的模拟也与观测值进行了验证，以显示排放量的改善。讨论和结论见第4节.

2.数据和方法

2.1. 观测数据和先验排放数据

每小时销售订单₂来自中国国家环境监测中心（CNEMC）的数据(网址：http://www.cnemc.cn，上次访问时间：2021年9月23日）用于同化和评估。2015年，全国共有1497个国家控制测量点。大多数观测点位于中国中部和东部，而西部的观测点相对稀疏。如所示图1A、只随机选择1048个站点进行同化，其余499个站点的数据用于验证使用优化排放的改进。为确保数据质量，超过650µg m的值⁻³根据Chen等人[12]. 该数据集被广泛用于分析中国的空气质量[12,19,21,23,30,42].

本研究使用了中国国家自动气象观测站的逐时观测数据。地面气象观测数据来自中国气象数据服务中心(http://data.cma.cn/en，上次访问时间：2021年9月23日）。该数据集质量高，在中国广泛使用[52,53]. 2015年共有1623个观测点。气象变量包括地表温度、相对湿度、降雨量、风速和方向(图1A） ●●●●。对观测数据进行严格的质量控制，通过消除异常值（例如气候极端值）和验证观测数据（例如风速和降雨量数据）的时间和空间一致性，减少气象数据异常值对排放优化的影响。

人为排放的先验排放数据来自清华大学开发的MEIC(http://meicmodel.org/？lang=en，上次访问时间：2021年9月23日）。分辨率为0.25°×0.25°，基准年为2010年。MEIC是一份自下而上的排放清单，涵盖中国大陆31个省份，包括八种主要化学物质[23]. MEIC报告了五个部门（电力、工业、住宅、交通和农业）的人为源排放量。基于技术的方法和源分类的详细信息可以在Zhang等人[23]. 对原始排放清单（0.25°×0.25°）进行了预处理，以匹配模型网格间距（27 km）。为了应对空间趋势，本文展示了七个不同的区域，包括华北平原、中国东北部、能源金三角、新疆、四川盆地、长江三角洲和珠江三角洲。图1B显示了先验SO的空间分布₂模拟领域的排放。

2.2. WRF-Chem预测模型与3DVAR DA系统

本研究采用天气研究与预测（WRF）模型结合在线化学（WRF-Chem）3.9.1版来模拟和预测空气污染物排放。WRF-Chem系统是一个完全耦合的在线空气质量模型，它考虑了多种物理和化学过程，如运输、沉积、排放、化学转化、光解和辐射。域(图1)以101.5°E、37.5°N为中心，覆盖中国全境，水平分辨率为27 km（169×211网格）。有40个垂直层从表面延伸到50 hPa，在表面附近具有更精细的分辨率。初始和气象边界条件由频率为6小时的1°×1°NCEP全球最终分析（FNL）数据提供。WRF-Chem配置是使用物理方案设置的(表1)例如WRF-Lin微物理方案[54]长波快速辐射传输模型[55]和戈达德短波辐射计划[56]，延世大学（YSU）边界层方案[57]诺亚陆面模型[58]和Grell-3D积云参数化[59]. 气溶胶和气相化学方案分别选择了模拟气溶胶相互作用和化学的模型（MOSAIC-4 bin）和碳键机制Z[60,61]. WRF-Chem模拟中使用了微调方案，FNL数据每6小时同化一次。2010年中国多分辨率排放清单（MEIC）中的人为排放量被用作先验排放输入。

3DVAR DA系统的框架与Li等人描述的非常相似[62]Zang等人[63,64]. 然而，以前的研究侧重于对集成电路进行PM分析_2.5改善PM_2.5预测，而本研究的重点是SO₂集中精力改善排放清单。销售代表₂使用SO同化观察结果₂浓度作为一个状态变量。3DVAR的增量成本函数如下：

J型 (δ x个) = \frac{1}{2} δ {x个}^{T型} {B类}^{- 1} δ x个 + \frac{1}{2} {(H（H） δ x个 - d日)}^{T型} {R（右）}^{- 1} (H（H） δ x个 - d日)

(1)

在这里，

δ x个

是N向量，称为增量状态变量，定义为

δ x个 = x个 - {x个}^{b}

，其中

{x个}^{b}

是WRF-Chem的预测或背景状态。

B类

是

N个 \times N个

-矩阵，表示与

{x个}^{b}

. The

M（M）

-向量

d日 = 年 - H（H） {x个}^{b}

被称为观测创新向量，其中

年

是一个观测向量

M（M） \times M（M）

-矩阵

R（右）

是观测误差协方差。这个

H（H）

是从状态变量计算建模观测估计值的观测运算符。对于给定的观测值，背景误差协方差（BEC）在很大程度上对确定3DVAR方案的性能也很重要。在本研究中，我们遵循了Li等人概述的过程[62].

使用国家气象中心（NMC）方法估算空气污染物浓度的背景误差协方差[62,63]. 我们之前的研究，Li等人[62]Zang等人[63]，使用48小时和24小时预测差异中的1个月作为背景误差，并改进了PM的预测_2.5超过16小时的浓度。从2015年10月10日至2015年11月11日，产生了48小时和24小时预测值之间的差异。考虑到螺旋上升，2015年10月10日00 UTC的第一个初始化学气田是从10天的预测中获得的。随后的初始化学场是根据前一天的预测得出的。对于24小时和48小时预测的两个实验，初始化学场是不同预测的替代，导致下一个周期的预测不同。假设这些差异代表了运输相关SO中的短期预测误差₂处理并可用于计算SO的背景误差协方差₂浓度[62]. 在本研究中，SO的预测差异₂浓度用于计算BEC。

水平长度标度用于确定SO的大小₂水平方向上的变化。这个尺度可以通过水平相关性与距离的曲线来估计，水平相关性近似地用高斯函数表示

{e（电子）}^{\frac{{(x个 1 - x个)}^{2}}{2 {L（左）}_{秒}^{2}}}

.

x个 1

和

x个

是两点，以及

{L（左）}_{秒}

是水平长度刻度。据Zang等人[63]，当下降曲线的交点达到

{e（电子）}^{1 / 2}

，距离可以近似为水平长度刻度图2a.水平长度标度为81 km，约为本研究所用标度的三倍。SO的垂直方差₂浓度由BEC中的垂直相关性考虑。在垂直方向的边界层（大约低于第20个模型层）中观察到一种强烈的关系(图2b） ●●●●。标准差证明了预测模型的可靠性，以及SO垂直分布的标准差₂BEC中的浓度随着高度的增加而降低(图2c） ●●●●。

2.3. 用于优化SO的方法₂排放清单

2.3.1. 优化排放的假设和程序

如引言所述，与SO相关的预测误差₂模拟浓度可能由许多因素引起，包括排放清单、物理和化学机制以及集成电路的不确定性。因此，优化排放的三个重要步骤是：（1）生成“最佳”浓度场，以获得预测误差；（2）消除排放以外的其他方面的误差；（3）将浓度预测误差转换为排放误差。最重要的目标是通过DA生成最佳浓度场，因为它是预测的最佳初始场和排放优化的增量场。

SO优化程序流程图₂单个时间步长的排放量如所示图3首先，时间的背景字段t吨0 (

{x个}^{0}

)使用3VDAR与观察数据同化，以获得分析的浓度(

{x个}^{0 一}

). 第二，

{x个}^{0}

用作预测销售订单的初始字段₂在t吨1 (

{x个}^{1}

)使用WRF-Chem模型。第三，与第一步类似，预测SO₂浓度为t吨1 (

{x个}^{1}

)作为背景场，利用3DVAR与观测数据进行同化，得到分析场(

{x个}^{1 一}

). 第四，两者之间的区别

{x个}^{1 一}

和

{x个}^{1}

计算以表示SO的预测误差₂浓度(

δ {x个}^{1}

). 第五，对于网格区域上的每个长方体，我们假设

δ {x个}^{1}

主要是由以前排放清单的不确定性造成的(

δ {E类}^{0}

)，这是

δ {x个}^{1}

可以表示为

如果 (δ {E类}^{0})

一些因素促成了SO₂预测误差，包括初始场、化学反应和气象条件。与短期预测（例如1小时）排放清单中的不确定性相比，这些因素的贡献相对较小，因为数据同化后的初始场是准确的，SO的化学反应误差₂对于SO的长生命周期而言较小₂特别是，在晴空和静止风的气象条件下，干/湿沉降和扩散过程预计不会影响SO₂预测误差。第六，排放误差(

δ {E类}^{0} \approx {如果}^{- 1} (δ {x个}^{1}))

通过转换浓度的预测误差来计算。最后，通过添加发射误差得到新的发射(

δ {E类}^{0}

)至之前的排放源(

{E类}^{0}

).

2.3.2. 预测误差到排放误差的转换

销售订单之间的关系₂排放源和单个网格框中的浓度如所示图4表明1小时后（例如01 UTC）浓度的预测误差

δ {x个}^{1}

主要是由于该网格框中提前1小时（例如00 UTC）的排放源的不确定性。销售订单的预测误差₂然后使用以下函数从排放通量误差中转换浓度(图3):

δ {x个}^{1} \approx 如果 (δ {E类}^{0}) = {V（V）}_{米} \times \frac{ρ_{一 我 第页}}{ρ} \times \frac{Δ S公司}{Δ z（z）} \times δ {E类}^{0} \times Δ t吨

(2)

在这里，

{V（V）}_{米} ({22.4 \times 10}^{- 三} 米^{- 三})

是气体摩尔体积，

ρ

是实际大气的空气密度(

{公斤 米}^{- 三}

),

ρ_{一 我 第页} (1.29 公斤 米^{- 三})

是标准状态下的空气密度，表示气体摩尔体积，

Δ S公司

是网格区域，

Δ z（z）

是模式层高度，以及

Δ t吨 (1 小时)

是时间步长。排放误差可以用SO的预测误差表示₂格栅箱中的浓度(图3):

δ {E类}^{0} \approx {如果}^{- 1} (δ {x个}^{1}) = \frac{1}{{V（V）}_{米}} \times \frac{ρ}{ρ_{一 我 第页}} \times \frac{Δ z（z）}{Δ S公司} \times \frac{1}{Δ t吨} \times δ {x个}^{1}

(3)

SO的预测误差₂浓度定义为

δ {x个}^{1} = {x个}_{一}^{1} - {x个}_{b}^{1}

，其中

{x个}_{b}^{1}

是1h后模型预测的背景

{x个}_{一}^{1}

是通过将观测结果与背景同化而获得的分析场

{x个}_{b}^{1}

. The

{x个}_{一}^{1} - {x个}_{b}^{1}

同化过程中也称为SO的增量场₂浓度。

δ {x个}^{1}

是一个三维阵列，称为通过同化观测数据以1h频率从模型预测的背景中获得的增量场。对于每个网格，SO₂每小时（00–23 UTC）生成增量字段，然后用于排放优化。

2.3.3. 排放优化的操作考虑

为了提高

δ {x个}^{1}

在每小时（00–23 UTC），SO的中值₂每个网格框中每小时的预测误差

δ {x个}_{(我, j个, t吨)}^{1}

从SO的所有样品中获得₂预测误差

δ {x个}_{(我, j个, t吨, n个)}^{1}

在整个模拟期间（本研究中的10月份）：

δ {x个}_{(我, j个, t吨)}^{1} = 米 我 d日 [δ {x个}_{(我, j个, t吨, n个)}^{1}, n个]

(4)

在这里，我和j个分别是东西方向和南北方向的网格编号，以及t吨是一天中的一个小时。

n个

是模拟的天数，即该小时的样本数，在本研究中最多为30天。中位数SO₂使用样品一个月内的浓度增量来提高每小时SO的代表性₂增量字段

δ {x个}_{(我, j个, t吨)}^{1}

。一旦获得中值增量字段，也可以计算更新的排放量。

δ {x个}_{(我, j个, t吨)}^{1}

式（4）中用于替换

δ {x个}^{1}

在方程式（3）中：

δ {E类}_{(我, j个, t吨)}^{0} = \frac{1}{{V（V）}_{米}} \times \frac{ρ_{(我, j个, t吨)}}{ρ_{一 我 第页}} \times δ {z（z）}_{(我, j个)} \times \frac{1}{δ t吨} \times 米 我 d日 [δ {x个}_{(我, j个, t吨, n个)}^{1}, n个]

(5)

SO公司₂浓度与气象条件密切相关[65,66]. 风可以促进SO的水平扩散₂[67,68]并影响SO的寿命₂Fioletov等人[43]发现SO之间的相关性₂排放和SO₂当SO₂生命周期在几个小时到十几个小时之间。此外，SO₂通过云层或雾滴中的水反应有效地转化为硫酸盐[14]降水影响SO的湿去除率₂[69]. 减少SO₂由于水平扩散、化学反应和湿沉降引起的预测误差，我们只选择满足几个严格条件的样品来优化SO₂排放。三个气象变量（降水、风和散度）被用作诊断标准，以筛选有效样本。观测到的小时降雨量>0 mm或风速>4 ms的样本⁻¹被移除以消除湿沉积或严重扩散的影响。由于观测数据的位置通常不在模型网格上，因此移除了观测站周围四个网格的所有样本。散度>10的样本⁻⁴秒⁻¹也被删除，因为SO₂在这种情况下，浓度可能会扩散出网格框，从而导致错误的估计。请注意，散度计算使用模型网格的风速，而不是观察到的风速。散度小于0 s的样本⁻¹未删除，因为在这种情况下，SO₂浓度仍然在同一个盒子里，向上扩散。采用行星边界层高度（PBLH）来考虑向上扩散的影响。销售代表₂通过方程（3）将PBLH以下各层的预测误差转换为排放源误差，然后累积为总排放源误差。

2.4. 观测系统模拟试验

设计了一个观测系统仿真实验（OSSE）来评估逆模型系统的效果。实际排放量包括273个源(图S1a). 这些源被分为13个阵列和9个列。这些数据是随机的，并作为实际排放量放在电网上。实际排放量的小时排放系数基于行业和电力报告。然后，应用实际排放量和WRF-Chem模型模拟10 d SO₂浓度，WRF-Chem模拟了“真实”SO₂浓度。背景辐射包括273个源(图S1b)，作为先验排放。背景排放的平均值为50 mol km⁻²小时⁻¹背景排放的小时系数相同。

进行OSSE(图5)背景排放作为先验排放。将WRF-Chem模型模拟的小时实际浓度与实际排放量进行同化，以获得最佳排放量。根据中的步骤获得优化排放图3和方程式（5）。在这10天的DA循环模拟中，由于降水、风速和散度，大约45%的样本被删除。图5显示了实际排放、先验排放和优化排放之间的散点图。结果表明，3DVAR-CCE方法可以有效地提高发射源的精度。与背景辐射相比，平均偏差和根平方误差（RMSE）减少了4.4 mol km⁻²小时⁻¹和24.3 mol km⁻²小时⁻¹而相关系数（CORR）从0.2增加到0.9，表明3DVAR-CCE方法可以显著改善SO₂同化表面SO的排放源₂浓度。

2.5. 实验设计

进行了三个实验来评估SO的效果₂SO排放优化₂中国的浓度预测，即控制实验、更新周期DA（UC_DA）实验和新排放（N_e）实验，模拟期为2015年10月10日至2015年11月10日。这一时期的气象条件相对稳定，降雨量相对较少。平均风速小于4ms的时间超过10天⁻¹10月10日至11月10日（10月，下同）的排放源由于10月1日至7日期间排放源（交通和烟花）变化较大，用于优化排放，恰逢中国国庆。模拟产品每小时生产一次。通过运行WRF预处理系统（WPS），将频率为6 h的FNL数据插值到1 h的频率，并使用插值数据更新气象IC和边界条件（BC），以防止气象模拟因微调而漂移。

从2015年10月1日00 UTC开始，在未应用DA的情况下进行了控制实验，并使用之前的预测结果初始化，排放清单为MEIC_2010。UC_DA实验于10月10日UTC 00时开始，通过同化SO使用3DVAR分析字段₂并以更新的3DVAR分析字段作为初始化学字段，每小时重新启动一次。对于UC_DA实验，并不是所有的观测数据都被同化了。在模型网格中，如果有2个以上的观测点，我们随机选择1个观测点进行验证，另一个观测点用于同化。在这项研究中，大约1048个国家控制点被用于改善SO₂IC和大约449个站点用于评估模型性能(图1A） ●●●●。在UC_DA实验中，使用MECI_2010作为先验排放清单来模拟SO₂2015年10月的集中度。然后，获得2015年更新后的优化排放量。为了评估从UC_DA实验中获得的优化排放，从10月10日00 UTC开始进行了同期的N_EM实验，并将结果与对照实验的结果进行了比较。初始化学条件和气象IC/BC值与对照试验一致。N_EM实验中使用了更新的优化排放(表2).

3.结果

3.1. SO增量₂浓度和优化排放

图6显示了SO的平均日变化₂浓度增量(

δ {x个}^{1}

)，排放(

δ {E类}^{0}

在里面图2)增量和SO₂2015年10月四个城市（北京、上海、重庆和广州）的观测浓度。每小时SO₂排放增量和SO密切相关₂北京、上海、重庆和广州的浓度增量和CORRs分别为0.7、0.5、0.8和0.7。销售代表₂在24小时内，北京和重庆的增量总体为负值，这意味着预测SO₂WRF-Chem用先验排放量高估了浓度。这一大幅高估可能是由于近年来实施的严格减排政策所致。Koukouli等人[45]还发现SO₂北京地区的排放量减少了-0.44±0.11Tg mo⁻¹2010年至2015年。在10–12 UTC期间，四个城市的排放误差为负值，SO第二个峰值₂观测减弱。Chen等人[12]也显示SO的第二个峰值₂北部和西部地区的排放量远低于先验排放量，而在南部地区则不明显。此外，小时SO的趋势₂由于不同地区减排政策的实施情况不同，不同城市的排放误差和排放浓度也不同[12].

3.2. 预测性能

3.2.1. 每小时销售订单的改进₂仿真

进一步调查SO的改进₂不同区域的模拟，SO的建模（Ctrl、UC_DA、N_EM实验）日模式₂2015年10月的浓度与观测数据进行了比较(图7). 观测数据显示出较大的区域差异，反映了区域能源消耗/排放变化的差异。SO的日变化模式₂浓度在华南和华北平原呈单峰分布。对于中国东北部、能源金三角和新疆，分别在大约01/12 UTC、02/13 UTC和03/14 UTC时观察到两个峰值。SO中的峰值₂三个区域的浓度逐渐延迟，表明了时区差异的影响。

图7结果表明，UC_DA实验的结果与观测数据最接近。与Ctrl实验相比，我国N_EM实验的结果有了显著提高。最大的改善发生在协调世界时11时，偏差从25.8μg m下降⁻³至5.7μg m⁻³N_EM实验的改进在七个地区有所不同。对于中国南部（四川盆地、长江三角洲和珠江三角洲），控制实验显著高估了SO₂浓度，尤其是在09-23 UTC期间。与Ctrl实验相比，N_EM实验的结果更接近观测数据，平均偏差从10.6–19.2μg m减小⁻³至0.6–4.5μg m⁻³对于华北平原和能源金三角，Ctrl实验低估了SO₂00–08 UTC期间的浓度，09–23 UTC期间过高估计。N_EM实验的结果得到了改进，表明优化后的发射有效地降低了先验发射的不确定性。对于新疆来说，N_EM实验的改进相对较小，因为在七个地区中，站点最小，并且站点相对稀疏。Ctrl和N_EM实验结果通过显著性检验的时刻用X标签上的红色空心圆圈标记，以反映N_EM和Ctrl实验之间的改进。结果表明，N_EM实验的改进在大多数情况下都是显著的，尤其是在四川盆地。

图8显示了第一个峰值（在02UTC）的模拟和观测的散点图和空间分布。这表明SO₂UC_DA实验中的浓度与观察结果相似(图8a） ●●●●。UC_DA实验中的偏差和RMSE小于3μg m⁻³和20μg m⁻³分别为所有小时。UC_DA实验中的相关性（CORR）在所有时间都高于0.6，但09-14 UTC除外。因此，UC_DA实验被认为是一个合适的3DVAR分析场（即最接近观测数据），可以用于验证模型模拟。在图8a、与Ctrl实验相比，N_EM实验的偏差和CORR分别增加了35.6%和164.7%，RMSE降低了27.8%。Ctrl实验的结果高估了SO₂集中在四川盆地、长三角和珠江三角洲，而在中国东北部和能源金三角地区被低估(图8b、 c）。N_EM实验的正负偏差均小于Ctrl实验。

图9类似于图8a、但在10 UTC时除外。与其他时间相比，UTC 10时UC_DA实验中的CORR更差。这主要是因为在10 UTC时，大多数地区有更多的本地化特征。局部特征导致DA过程中浓度的急剧局部梯度，这对UC_DA实验模拟的改进产生了负面影响。由于在3DVAR过程中BEC被假定为静态的，水平相关系数较大，达81km，因此很难描述局部增量场。此外，由于高估了这一小时的先验排放量，因此控制实验中的高估在10 UTC时比在02 UTC时更为显著。然而，N_EM实验的平均偏差和RMSE显著降低，且N_EM的正偏差小于对照实验的正偏差(图9c、 d）。

3.2.2. SO的空间分布₂浓度

图10显示了观测到的月平均值和建模的SO₂2015年10月的浓度。观察到的SO₂浓度表明，污染最严重的地区位于中国北方，尤其是山东、河北和山西，观测到的SO₂浓度通常低于30μg m⁻³在中国南方。与观察结果相比，SO₂在中国南方，尤其是上海、湖北和重庆，Ctrl实验中的浓度被高估。此外，SO₂中国北部和西部，特别是吉林、甘肃、青海和西藏的浓度被低估。图10c、 d表示月平均SO₂分别用于UC_DA和N_EM实验的浓度。销售代表₂由于3DVAR小时循环DA，UC_DA实验中的浓度接近观测值。由于应用了优化排放，N_EM实验的模拟结果优于对照实验。Ctrl和N_EM实验之间的差异表明SO显著改善₂使用优化排放量进行预测的技巧。销售代表₂在中国大部分地区，N_EM实验中的浓度都有所提高。然而，中国东北部和西南部（云南、广西、西藏等）几乎没有调整。优化排放量调整有限的主要原因是这些地区的场地相对较少。

评估DA更新周期和排放优化对SO的影响₂对七个地区的浓度预测、平均浓度、偏差、RMSE和CORR进行了比较表3全面。控制实验和N_EM实验之间的预测差异反映了优化排放的性能和改进。与对照实验相比，N_EM实验总体上降低了平均SO₂浓度。平均SO₂中国449个观测点的观测浓度为23.4μg m⁻³2015年10月，平均SO₂2015年10月，中国的浓度为29.0μg m⁻³在对照实验中，低于观察浓度。浓度的降低意味着SO的排放量显著减少₂2010年至2015年。Koukouli等人[45]发现SO₂2010年至2015年，排放量下降了28%。Zheng等人[4]也表明SO₂2010年至2017年，排放量下降了62%。控制实验中的RMSE为19.6μg m⁻³，CORR为0.18。与Ctrl实验相比，N_EM实验的RMSE降低了25.9%，而CORR增加了50.0%，表明优化排放可以显著提高预测技能。

在区域尺度上，与对照试验相比，中国南方N_EM试验的改进要比北方显著得多，偏差和RMSE分别减少了76.4–94.2%和29.0–45.7%。对于华北平原，平均SO₂观察值为33.8μg m⁻³，而平均SO₂Ctrl实验中的浓度被高估了。N_EM实验的偏差和RMSE分别下降了35.6%和15.7%，CORR增加了66.9%。对于中国东北部和新疆，Ctrl实验低估了SO₂浓度，偏差为−6.7μg m⁻³和−4.6μg m⁻³分别为。与Ctrl实验相比，N_EM实验中的偏差增加到−4.9μg m⁻³和−3.4μg m⁻³反映了2010年至2015年中国东北部和新疆的排放量有所增加。此外，N_EM实验中的RMSE和CORRs在七个区域均得到改善，表明SO的改善₂利用优化排放量进行预测的技巧。

4.讨论

3DVAR方法通常用于同化气象学和化学初始场，以改进模型预测[10,11]. 同化气象IC的气象预报效果好于没有DA初始场的气象预报，并且在相对较长的时间预报中可以保持这种改进。经过化学IC优化的化学预测通常仅在几个小时内就显示出改善。原因是，排放是空气质量模型中所有过程中最重要的驱动因素之一，排放影响甚至主导污染区域长期预测的模型化学浓度，而不是初始条件。因此，减少排放的不确定性对于改善空气污染物的预测至关重要。“自上而下”方法用于通过同化观测优化排放，如4DVAR和EnKF方法。4DVAR可以通过使用模型的伴随来优化排放。EnKF使用模型输出集合生成的流量相关协方差将浓度观测数据转换为排放量。然而，这两种方法的计算成本都很高。

在本研究中，我们开发了一种名为3DVAR-CCE的“自顶向下”方法来优化和评估SO₂排放清单。与其他复杂系统（例如EnKF）相比，这种3DVAR-CCE方法在计算上具有成本效益。该方法的基本思想是估计SO₂SO转换的排放误差₂每个网格框中的预测浓度误差。这种方法在很大程度上依赖于气象条件。我们假设风速<4ms时，在网格框内的约定⁻¹散度>10⁻⁴秒⁻¹1小时内。对于PBLH较低的稳定大气，转换估算将是准确的，因为总SO₂在盒子里扩散。然而，对于具有高PBLH的不稳定大气，SO的估算₂由于WRF-Chem模型中PBLH的高度对于不稳定的PBL来说是不准确的，而且PBL的上风通常更强，这可能导致SO₂过于扩散或平流。这将导致对排放量的低估。图11显示了分别在（a）07UTC和（b）23UTC的实际排放、先验排放和优化排放之间的散点图的OSSE结果。07 UTC（15当地时间）代表不稳定边界PBL，23 UTC（07当地时间）表示稳定边界PBL.很明显，稳定边界下优化排放的技能得分要优于不稳定边界下的技能得分。

2015年10月的实验也可以说明PBL的影响图7SO的显著改进₂与对照试验相比，N_EM试验的浓度主要在09-23 UTC（17-07*当地时间）期间。在此期间，PBLH相对较低(图12)表明PBL是稳定的。然而，在03–08 UTC（当地时间11–16）期间，改善幅度很小，而PBL不稳定，PBLH较高。请注意，控制实验通常高估了09-23 UTC期间的浓度，N_EM实验可以有效降低高估的浓度。因此，N_EM实验的偏差通常在表3，取决于09-23 UTC的减少。如果在对照实验中偏差为负，则在N_EM实验中偏差可能更低，例如在能量金三角中。此外，Ctrl实验低估了SO₂中国东北和新疆的浓度，以及N_EM实验中的偏差分别增加了26.7%和26.9%，反映出2010年至2015年中国东北和新疆的排放量有所增加。Chen等人[14]还发现SO₂2010年至2015年，中国东北部和新疆的排放量分别增加了49.4%和72%。

5.结论

在本研究中，我们开发了一种3DVAR-CCE方法来优化和评估SO₂使用WRF-Chem和3DVAR数据同化系统的排放清单。每小时观测SO₂通过3DVAR系统对浓度进行同化，得到小时分析场。使用WRF-Chem对小时分析字段进行小时预测。同时，小时预测和分析字段之间存在小时差异。小时浓度预测误差被用来转换为排放误差，忽略了一小时内平流和化学反应的影响。

设计OSSE实验来评估3DVAR-CCE方法的效果。50 mol km的平均值⁻²小时⁻¹被设置为先验发射。通过使用273个站点（每小时SO）获得优化排放₂“观察”。结果表明，优化排放的RMSE从43.29 mol km下降⁻²小时⁻¹至18.9 mol km⁻²小时⁻¹和先验发射相比，CORR从0.2增加到0.9。

还使用3DVAR-CCE方法优化和评估2015年10月的排放量。先验发射来自MEIC_2010，这是一种自下而上的发射。通过1048个小时观测点获得了最佳排放量。分别使用先验发射和优化发射进行了控制和N_EM实验，并使用独立数据评估了两个实验的性能。与对照实验相比，N_EM实验的平均偏差和RMSE分别降低了71.2%和25.9%，CORR增加了50.0%。这表明使用优化的排放可以有效地改善SO₂预测。在09-12 UTC期间发现显著改善，而N_EM实验的偏差和RMSE分别减少了117.4-165.0%和30.3-58.3%。在空间分布上，中国南方的改善程度高于北方。对于四川盆地、长江三角洲和珠江三角洲，偏差和RMSE分别减少了76.4–94.2%和29.0–45.7%，CORR增加了23.5–53.4%。对于中国北方地区，偏差和RMSE分别下降了26.9–35.6%和11.0–15.7%。

补充材料

以下支持信息可从以下网址下载：https://www.mdpi.com/article/10.3390/rs14010220/s1，图S1：位置(一)实际排放量（EM_obs）和(b)模型域中的背景发射（EM_old）。单位为摩尔公里⁻²小时⁻¹; 图S2：模拟和观测的模型SO₂2015年10月在中国的浓度从00 UTC到23 UTC（自上而下）。(一)散点图(b)通过UC_ DA实验模拟的小时平均值(c（c）)Ctrl实验和UC_DA实验之间小时平均值的差异，以及(d日)N_EM实验和UC_DA实验的小时平均值差异。单位：μg m⁻³.Ctrl：控制；UC_DA：更新数据周期数据同化；N_EM：新发射。

作者贡献

Z.Z.（曾良章）设计了研究；Y.H.进行了研究；Y.L.和W.Y.为DA系统的发展做出了贡献；Y.H.、X.P.、L.W.、D.W.和Z.Z.（张振东）对数据进行了分析；Z.Z.（曾良章）和X.M.提供资金；Y.H.、Z.Z.（曾良章）和D.C.撰写了论文，所有合著者都提供了意见；X.M.审阅了论文。所有作者都已阅读并同意手稿的出版版本。

基金

本研究由国家自然科学基金资助（41775123、42061134009、41975167和41975002）。这项研究得到了国家重点科技基础设施项目“地球系统科学数值模拟设施”（地球实验室）的支持。

数据可用性声明

数据和数据分析方法可根据要求提供。

致谢

NCEP FNL再分析数据下载自https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/，上次访问时间：2021年9月23日。MEIC 2010排放源由清华大学开发(http://meicmodel.org/？lang=en，上次访问时间：2021年9月23日）。每小时SO₂观察结果从CNEMC网站下载(网址：http://www.cnemc.cn，上次访问时间：2021年9月23日），地面气象观测数据从中国气象数据服务中心下载(http://data.cma.cn/en，上次访问时间：2021年9月23日）。

利益冲突

我们声明，我们没有任何商业或关联利益，与提交的手稿存在利益冲突。

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图1。(A类)1048 SO的位置₂模型域中的同化观测站（红色）、449个独立观测站（蓝色）和1623个国家自动气象观测站（黑色）。(B类)SO的空间分布₂2010年10月MEIC的排放量以及本研究中使用的领域。红色矩形中定义的区域为（a）华北平原（NCP）、（b）中国东北部（NEC）、（c）能源金三角（EGT）、（d）新疆（XJ）、（e）四川盆地（SB）、（f）长江三角洲（YRD）和（g）珠江三角洲（PRD）。红点是北京、上海、重庆和广州四个主要城市的位置。单位：mol-km⁻²小时⁻¹[51].

图2。SO背景误差协变₂. (一)水平相关性的垂直分布；水平细黑线是参考线(

{e（电子）}^{1 / 2}

)用于确定水平相关尺度。(b)垂直相关性。(c（c）)标准偏差的垂直分布。

图2。SO背景误差协变₂. (一)水平相关性的垂直分布；水平细黑线是参考线(

{e（电子）}^{1 / 2}

)用于确定水平相关尺度。(b)垂直相关性。(c（c）)标准偏差的垂直分布。

图3。SO优化程序流程图₂单个时间步长的排放量t吨到t吨1.主要步骤如下所示。蓝色文本表示步骤是使用WRF-Chem生产的。

图3。SO优化程序流程图₂从t吨到t吨1.主要步骤如下所示。蓝色文本表示步骤是使用WRF-Chem生产的。

图4。SO之间的关系示意图₂格栅箱中的排放源和浓度。

图5。实际排放和背景排放/优化排放之间的散点图。单位为摩尔公里⁻²小时⁻¹.

图6。SO的小时变化₂增量浓度（左侧模式，单位：μg m⁻³)，排放增量（中间模式，单位：mol-km⁻²小时⁻¹)，和观测浓度（正确模式，单位：μg m⁻³)2015年10月，4个城市：(一1–a3类)北京；(b1–b3号机组)上海；(c（c）1–c3（立方厘米）)重庆；(d日1–第3天)广州（位于图1).

图6。SO的小时变化₂增量浓度（左侧模式，单位：μg m⁻³)，排放增量（中间模式，单位：mol-km⁻²小时⁻¹)，和观测浓度（正确模式，单位：μg m⁻³)2015年10月，4个城市：(一1–第3页)北京；(b1–b3号机组)上海；(c（c）1–c3（立方厘米）)重庆；(d日1–第3天)广州（位于图1).

图7。每小时SO₂2015年10月独立场址（区域内）的浓度：(一)华北平原（NCP）(b)中国东北（NEC）(c（c）)能源金三角（EGT）(d日)新疆（XJ）(e（电子）)四川盆地（SB）(如果)长江三角洲（YRD）(克)珠江三角洲(小时)中国。X标签上的红色空心圆圈是通过Ctrl和N_EM实验之间不相等显著性检验的标志。单位：μg m⁻³Obs：观察；Ctrl：控制；UC_DA：更新周期数据同化；N_EM：新排放物。

图8。模拟和观测的SO模型₂2015年10月02 UTC在中国的浓度。(一)散点图（左上角）；(b)UC_DA实验模拟的小时平均值（右上角）(c（c）)Ctrl减去UC_DA的小时平均差值（左下角）；(d日)N_EM减去UC_DA实验的小时平均差值（右下角）。单位：μg m⁻³.

图8。模拟和观测的SO模型₂2015年10月02 UTC在中国的浓度。(一)散点图（左上）；(b)UC_DA实验模拟的小时平均值（右上角）(c（c）)Ctrl减去UC_DA的小时平均差值（左下角）；(d日)N_EM减去UC_DA实验的小时平均差值（右下角）。单位：μg m⁻³.

图9。等同于图8，但适用于10 UTC。(一)散点图（左上）；(b)UC_DA实验模拟的小时平均值（右上角）(c（c）)Ctrl减去UC_DA的小时平均差值（左下角）；(d日)N_EM减去UC_DA实验的小时平均差值（右下角）。单位：μg m⁻³.

图10。观测和建模的月平均SO₂2015年10月（单位：μg m⁻³). (一)观察结果(b)对照实验(c（c）)UC_DA实验，以及(d日)N_EM实验。

图11。“实际”排放与背景排放/优化排放之间的散点图：(一)07 UTC（当地时间15，代表PBL不稳定）；(b)23 UTC（07*当地时间，代表稳定的PBL）。单位为摩尔公里⁻²小时⁻¹.（*07当地时间指次日07当地时间）。

图11。“实际”排放与背景排放/优化排放之间的散点图：(一)07UTC（当地时间15，表示PBL不稳定）；(b)23 UTC（07*当地时间，代表稳定的PBL）。单位为摩尔公里⁻²小时⁻¹.（*07当地时间指次日07当地时间）。

图12。2015年10月模拟PBLH的时间序列。

表1。WRF-Chem模型配置。

物理或化学过程	选项
微物理学	林微物理方案[54]
长波辐射	快速辐射传输模型[55]
短波辐射	戈达德太空飞行中心短波辐射计划[56]
边界层方案	延世大学[57]
陆面模型	诺亚陆面模型[58]
积云参数化	格雷尔三维方案[59]
气溶胶方案	气溶胶相互作用和化学模拟模型（MOSAIC-4 bin）[60]
天然气方案	碳键机械-Z[61]
化学物质的初始条件	10天旋转

表2。不同实验的细节。

实验名称	排放	DA数据	周期DA
控制（Ctrl）	MEIC_2010年	/	/
更新周期DA（UC_DA）	2010年5月	SO的地面观测₂浓度	每小时
新发射（N_EM）	2015年优化排放	/	/

表3。7个区域的Ctrl、UC_DA和N_EM实验的统计数据（单位：μg m⁻³偏差和RMSE）。NCP：华北平原；NEC：中国东北部；EGT：能源金三角；许继：新疆；SB：四川盆地；YRD：长江三角洲；珠三角：珠江三角洲。

表3。7个区域的Ctrl、UC_DA和N_EM实验的统计数据（单位：μg/m⁻³偏差和RMSE）。NCP：华北平原；NEC：中国东北部；EGT：能源金三角；许继：新疆；SB：四川盆地；YRD：长江三角洲；珠三角：珠江三角洲。

	N数据	平均浓度				偏见			RMSE公司			CORR公司
	N数据	Obs公司	Ctrl键	UC_DA公司	N_EM（无）	Ctrl键	UC_DA公司	N_EM（无）	Ctrl键	UC_DA公司	N_EM（无）	Ctrl键	UC_DA公司	N_EM（无）
中国	241,023	23.41	28.95	22.96	23.16	5.54	−0.45	−0.25	33.81	19.56	25.04	0.18	0.51	0.27
国家竞争对手	36,866	33.81	38.42	32.19	36.78	4.61	−1.62	2.97	39.10	23.91	32.96	0.24	0.70	0.40
NEC公司	29,939	24.77	18.12	24.24	19.91	−6.65	−0.53	−4.86	28.67	22.11	25.51	0.17	0.55	0.31
EGT公司	43,683	30.84	30.09	25.83	27.34	−0.74	−5.01	−3.49	36.42	24.42	30.64	0.14	0.56	0.28
XJ（许继）	16,819	11.59	6.99	13.93	8.21	−4.60	2.34	−3.37	17.09	13.25	14.87	0.16	0.37	0.21
某人	58,012	21.79	38.21	21.56	23.64	16.42	−0.23	1.85	41.80	18.49	25.10	0.16	0.42	0.22
YRD公司	42,964	25.03	35.60	23.82	25.64	10.56	−1.21	0.61	35.22	19.24	25.01	0.25	0.52	0.31
项目风险总监	12,740	16.05	35.23	19.14	20.56	19.17	3.08	4.51	38.39	15.52	21.23	0.13	0.43	0.20

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胡，Y。；臧，Z。；陈，D。；马，X。；梁，Y。；你，W。；潘，X。；Wang，L。；王，D。；Zhang。SO的优化与评估₂基于WRF-Chem和3DVAR数据同化的排放量。远程传感器。 2022,14, 220.https://doi.org/10.3390/rs14010220

AMA风格

胡Y，藏Z，陈D，马X，梁Y，游W，潘X，王L，王D，张Z。SO的优化与评估₂基于WRF-Chem和3DVAR数据同化的排放量。遥感. 2022; 14(1):220.https://doi.org/10.3390/rs14010220

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胡一文、曾良章、陈丹、马晓燕、梁燕飞、魏友、潘晓斌、王丽琼、，王代春和张振东。2022.“SO的优化和评估₂基于WRF-Chem和3DVAR数据同化的排放”遥感14，编号1:220。https://doi.org/10.3390/rs14010220

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SO的优化与评估₂基于WRF-Chem和3DVAR数据同化的排放

摘要

1.简介

2.数据和方法

2.1. 观测数据和先验排放数据

2.2. WRF-Chem预测模型与3DVAR DA系统

2.3. 用于优化SO的方法₂排放清单

2.3.1. 优化排放的假设和程序

2.3.2. 预测误差到排放误差的转换

2.3.3. 排放优化的操作考虑

2.4. 观测系统模拟试验

2.5. 实验设计

3.结果

3.1. SO增量₂浓度和优化排放

3.2. 预测性能

3.2.1. 每小时销售订单的改进₂仿真

3.2.2. SO的空间分布₂浓度

4.讨论

5.结论

补充材料

作者贡献

基金

数据可用性声明

致谢

利益冲突

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2.3. 用于优化SO的方法2排放清单

2.3.1. 优化排放的假设和程序

2.3.2. 预测误差到排放误差的转换

2.3.3. 排放优化的操作考虑

2.4. 观测系统模拟试验

2.5. 实验设计

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3.2. 预测性能

3.2.1. 每小时销售订单的改进2仿真

3.2.2. SO的空间分布2浓度

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3.2.2. SO的空间分布₂浓度