1.简介
中国首都北京经常遭受日益恶化的空气污染，尤其是近年来[1,2,三,4]. 例如，2013年1月发生的一次广泛而持久的极端空气污染事件引发了公众对空气污染及其对人类健康的危害的深切关注[5,6,7]这在一定程度上促进了国家空气质量网络的建立，并从2013年初开始向公众公布每小时的空气质量(巨潮资讯网http://www.cnemc.cn/). PM的显著变化2.5北京广泛报道了空气动力学直径不超过2.5µm的地面环境细颗粒物浓度，其中停滞的天气和化学反应共同导致PM爆炸性增长2.5例如，从几微克−3达到危险的高水平（1000µg m−3)几个小时或几天内[8,9,10]. PM的日变化和季节变化2.5根据1-3年的观测结果，对北京市区进行了研究，结果表明，夜间后半段至清晨为全日最大值，冬季为季节性高峰期[11,12]. 气溶胶光学厚度（AOD），即柱积分气溶胶消光，已被广泛建议作为PM的代表2.5[13,14,15]. 太阳光度计是准确观测AOD和验证卫星衍生AOD产品的有效遥感工具。气溶胶机器人网络（AERONET）的AOD不确定性[16],https://aeronet.gsfc.nasa.gov/)为0.01~0.02[17]. 基于华北平原15年AERONET观测数据的AOD日变化表明，AOD从早上到下午逐渐增加[18]. 基于对50个中国气溶胶遥感网（CARSNET）站点的长期观测，Che等人[19]发现440nm处的年平均AOD（AOD 440nm）从偏远/农村地区（0.12）增加到城市地区（0.79）。 近年来，由于政府实施了严格的排放法规，并设定了限制煤炭消耗以改善空气质量的绝对目标，PM平均水平的提高2.5预计会出现AOD[20,21]. 不利的天气是空气污染的主要外部原因，这可能会抵消目前正在进行的减少排放的重大努力。空气污染排放的减缓将通过气溶胶和边界层之间的局部相互作用部分影响区域霾[22,23,24]; 此外，气溶胶将通过海洋、海冰和云反馈影响东亚冬季风，从而影响华北地区的霾[25,26]. 因此，人们可以预计PM的年际变化和长期趋势显著2.5和AOD。 卫星AOD反演具有较大的空间覆盖范围、重复测量和可接近的精度，适用于PM估算2.5浓度。颗粒物2.5从技术上讲，是以表面附近的干粒子质量来测量的，而AOD是整个大气柱中气溶胶的消光[27]. AOD-PM2.5这种关系受到诸如气溶胶大小、气溶胶垂直剖面和相对湿度等外部因素的影响，表现出高度的时空变异性。事实上，AOD和PM的季节性对比2.5在北京市区被揭露[28]和NCP中[29]. 因此，探索AOD-PM的时空变化仍然至关重要2.5关系[30,31,32]. 使用并置的小时PM2.5以及北京城市（UR）和农村（RU）台站跨越10多年的AOD数据集，本研究的目的是更深入地研究PM的时间变化2.5以及它们在日尺度和年际尺度上的关系。PM长期时间变化的相似性和差异性2.5对UR和RU的AOD进行了彻底调查。鉴于传统的时间序列分析方法不足以分析PM的复杂变化2.5和AOD，我们使用Facebook最新开发的预测模型，即Prophet，来实现这一目标[33,34]. 采用广义加性模型（GAM），Prophet的拟合过程快速，对较大的异常值、缺失值和剧烈变化具有鲁棒性。它还可以同时模拟多个季节性周期[35]. 这些特征使其对PM分析具有吸引力2.5和AOD。 本文组织如下。第2节引入AOD、表面PM2.5数据和Prophet方法。分析了年际、季节、假日成分和日变化第3节.第4节总结了主要结果并提出了进一步研究的建议。 2.材料和方法
2.1. 站点和数据
城市地面PM2.5和AOD观测分别来自美国驻北京大使馆（39.95°N 116.46°E）和AERONET北京站点（39.98°N 116.38°E）(图1). 农村PM2.5数据收集在NCP的区域大气观测站上甸子站（SDZ，40.65°N 117.12°E）。测量是在SDZ的一座山丘南坡（293 m ASL）上进行的，该山丘周围是人口稀少的小村庄。SDZ是中国气溶胶研究科学网络（CARSNET）之一[19]自2004年以来，定期使用太阳光度计测量AOD的台站。UR，每小时PM2.5贝塔衰减监测仪（BAM）测量的数据范围为2008年4月至2018年12月，AERONET第3版云层筛选和质量保证2.0级数据范围为2004年3月至2018年间。RU，每小时PM2.5锥形元件振荡微天平法（TEOM）测量的数据范围为2005年1月至2018年10月，CARSNET 2.0级AOD数据范围为2004年3月至2017年10月。BAM将空气加热至20°C左右，而TEOM将温度保持在50°C左右[36]. PM的相互比较2.5BAM和TEOM的浓度表现出良好的一致性，但后者略低于前者[37]可能是因为TEOM对空气样品加热过程中半挥发性成分的损失很敏感[38]. 为了匹配广泛使用的中分辨率成像光谱仪（MODIS）AOD的波长，使用Angstrom指数根据两个最近波长（通常为440和870 nm）的AOD测量值插值550 nm处的地面AOD。颗粒物2.5如果一天中丢失的每小时测量值超过12，则丢弃数据。只有20天或20天以上的瞬时AOD测量值，第一次记录早于10:30 LST（当地标准时间），最后一次记录晚于15:00 LST，才用于日变化分析。如果在日分析中使用绝对值，那么AOD值较低的清洁日的日变化可能会被AOD值较高的污染日的日波动所淹没，因此我们采用偏离日平均值的百分比来描述日变化[39]:哪里表示变量（AOD或PM2.5测量或PM2.5/AOD）当天我小时j个.m表示每天的总小时测量值。 换算系数η也进行了分析，因为它对PM至关重要2.5AOD估算[40].η实际上，气溶胶的质量消光能力是气溶胶大小、气溶胶类型、相对湿度等的函数。 2.2. 先知方法
Prophet方法用于检测AOD和PM的时间变化2.5从日常走向世俗。Prophet最初设计用于平滑和预测脸书上遇到的业务数据。充分考虑到商业时间序列的基本特征，即分段趋势、季节性、提前知道的节假日以及合理数量的缺失值或异常值，时间序列可以分解为三个主要组成部分，即长期趋势、季节和节假日，以及误差项[34]. 右边的术语是线性或逻辑增长趋势（g（t））、周期模式（s（t）：例如，年度季节性）、节假日的影响（h（t）).
Prophet使用傅里叶级数来描述s（t）。t表示日期，P表示期间长度（例如，对于年度数据，P选择为365.25）。在本研究中，我们使用了自Taylor和Letham以来的默认值N[34]证明这些值在大多数问题上表现良好（例如，对于年度组件，N=10）。 假日对污染的影响通常是由于交通和工业活动排放的变化造成的[37,41]. 例如，由于国庆节期间，特别是国庆节和春节期间，大量人口外流，北京市区的交通拥堵情况一直在减少。预计这种模式将年复一年地相似。因此，节假日可能会对空气质量造成不可忽视的定期冲击[42]. 1999年9月18日，中国国务院发布了“黄金周”假期制度，其中每年有三个七天的国定假日，即春节、五一节和国庆节。2007年12月16日，中国调整了法定假日，发布了修订后的《全国节假日和阵亡将士纪念日公共假日条例》。五一黄金周改为三天假期。取而代之的是，为传统节日增加三天的国家假日，包括清明节、端午节和中秋节[43]. 2004年至2018年的所有国定假日均列在表A1并并入Prophet。 2.3. 排放清单
我们还收集了PM的月度总排放量2.5[44]、二氧化硫（SO2)和氮氧化物（NOx个) [45]北京大学北京地区上空（115.2°E–117.2°E，39.2°N–41.2°N）(http://inventory.pku.edu.cn/). 大气NO的氧化x个和SO2将产生二次PM2.5.库存（空间分辨率为0.1°×0.1°）由六个扇区组成。该排放清单是通过涵盖1960-2014年的自下而上的方法计算的。 3.结果
3.1. AOD和PM的总图2.5时间序列
每日AOD和PM的时间序列2.5值如所示图2年平均AOD值为0.59±0.10（2004–2018）和0.36±0.12（2004–2017），PM2.5浓度分别为85.4±17.1（2008–2018）和42.6±9.7（2005–2018）µg m−3分别位于UR和RU。至少为每日平均PM的46.5%和15.0%2.5浓度超过中国环境空气质量标准（GB 3095–2012，75µg m−3)分别位于UR和RU。AOD和PM2.5显示了近年来UR和RU的下降趋势，下文将对此进行详细探讨。此外，PM2.5RU与UR密切相关，相关系数（R）为0.80(表A2). AOD的R（0.88）也相对较大。这一高度一致性表明，气溶胶污染在相当大的范围内发生了一致的变化[46,47]. 3.2. AOD和PM的长期趋势2.5浓度
图3说明AOD和PM的年度趋势2.52007年至2018年，UR和RU.AOD的浓度呈稳定下降趋势，下降0.10。AOD和PM2.5RU在2004年至2006年期间略有增加，但此后随着清洁空气政策的实施，出现了稳步下降的趋势[48]. 年北京地区的排放变化证明了政策的效果图4表明PM总排放量2.5和否x个2007年初开始下降。对于PM2.5，在2014年前后，这两个站点都出现了令人鼓舞的变化点，PM2.5UR和RU分别减少19.6%和16.0%（22和7µg m−3)到2015年底。PM的稳步改善2.5自2014年以来的水平与2013年底实施的“清洁空气行动计划”相吻合，表明这些措施在控制PM方面的有效性2.5污染程度。然而，自2007年以来，AOD保持了相同的下降趋势。这一结果表明，空气污染控制措施对地表PM的影响要大得多2.5浓度高于AOD。 3.3. 季节性
AOD和PM的季节性2.5UR则相反，AOD最大，PM最小2.5夏季和冬季反之(图5). 夏季，由于太阳辐射的推动，气溶胶可以被输送到高层大气中。这可能导致PM降低2.5在UR。然而，冬季强烈逆温的频繁发生阻止了空气污染穿透上层自由对流层，导致表层PM升高2.5浓度[22,28]. Qu等人也在NCP上发现了夏季较大的AOD值[49]. 基于多源气象数据，包括再分析数据中气溶胶消光系数、相对湿度和风的垂直剖面，Qu et al[49]推断夏季AOD较高可能是因为在炎热潮湿的环境下，气溶胶吸湿性增长较大，行星边界层高度较高，导致更多气溶胶粒子输送到较高的水平，以及来自东部开放地形盆地的夏季风平流（气象分析的进一步阅读可在[49]). 相反，RU的特点是AOD和PM的季节变化相似2.5（春季和夏季数值较高，冬季数值较低）。较高PM2.5春季和夏季RU可能与PM的自然排放有关2.5即春季的沙尘事件和6月份的生物质燃烧事件[50]. 此外，RU的一个更突出的特点是，在一座山丘（293 m）的南坡进行了观测，冬季频繁发生强烈的近地表逆温可能会阻止当地人类排放物转移到山顶。 3.4. 假日效果
假日对PM的持续影响2.5大多数情况下未观察到AOD(图A1和图A2)除了七天的国庆假期。这可能是因为在大多数情况下，三天休息对PM的影响2.5AOD被非周期性天气影响所模糊，该影响应主要决定AOD和PM的短期每日变化2.5在7天的国庆假期期间，得出了一个有趣的结果，即AOD和PM的组成2.510月1日至10月7日期间，几乎总是从负值变为正值(图6). 这一现象与东亚夏季风和冬季风之间的年周期有关。10月初，东亚夏季风（EASM）向南移动，北京逐渐被东亚冬季风（EAWM）控制[51]. 随后，将出现逆温，导致大气更加稳定，地表附近的污染物不会扩散到较高水平。与此同时，由于北京人在假期开始时会乘车前往附近省份，这将导致市中心的交通流量减少。相反，假期结束时的高流量可能会加剧空气污染[52]. 3.5. PM的日变化2.5和AOD
在UR，AOD在白天持续增加。日出后边界层高度的时间演变导致柱积分气溶胶浓度增加，因为更多的气溶胶被输送到对流层(图7). 并非直接来自地球表面的较大二次气溶胶（如硫酸盐和有机气溶胶），在下午随着气温升高和吸湿性增长而形成，也会导致日间AOD变化。RU的AOD在黎明至11:00 LST期间保持稳定或略有下降，之后，与UR相比，AOD在日落时的增加率（秋季和冬季）或更大（春季和夏季）。日间AOD变化具有季节依赖性，其幅度从夏季的约20%（最小值）到冬季的约40%（最大值）不等。 预计早高峰时段（LST 7:00–9:00）PM增强2.5只有在春季才能清楚地识别出UR（增加了约8%）。相反，RU始终观察到这一特征，这很可能是由于烹饪而非交通排放。颗粒物2.5下午浓度降至最低值，即15:00–16:00 LST，此时行星边界层高度一般在UR达到最大值。值得注意的是，最小PM2.5RU在美国夏令时11:00–12:00观测到。风向分析表明，它在美国夏令时11:00从东南风转变为西南风[50]. 考虑到RU被山丘环绕，西南部除外，有局部排放物，西南风会将污染物（初级和次级气溶胶）从南部平原平流到采样点。因此，PM2.5由于风向的改变，RU的浓度开始比UR提前增加。PM的最大值2.5通常发生在UR的23:00 LST，而RU发生得更早（19:00–20:00 LST）。从午夜到黎明，下午2.5由于人类活动减少，浓度再次下降。 注意PM的日间变化2.5从LST 11:00到日落，与RU的AOD保持同步，这表明PM2.5边界层高度的时间演变对其影响较小。也就是说，PM的时间可变性2.5主要取决于大气中气溶胶的形成或灰尘和生物质燃烧气溶胶的输送，从而导致PM的相干时间变化2.5和AOD，从白天到季节尺度。相反，PM的日间演变2.5与UR的AOD几乎相反。
3.6. 颗粒物2.5和AOD关系
长期趋势的最显著特征之一η自2015年以来，这两个站点的数据都显著下降(图8). 长期趋势η2015年之前，UR和RU之间存在差异。η2008年至2015年期间，UR几乎保持稳定；然而，ηRU从2004年至2011年下降，然后在2015年上升。有趣的是η自2015年以来，AOD和PM2.5减少(图3). 尽管个别变量（AOD和PM）的季节性成分2.5)UR和RU的情况不同，η两个站点的季节变化几乎相同，即夏季通常较低（8月的最小值），冬季较高（UR的1月和RU的12月的最大值）。更高的PM2.5，但UR的冬季AOD较小，导致最大η[32]. 在RU，AOD季节性大大大于PM2.5最大AOD出现在夏季(图5); 因此，观察最小值是很自然的η在夏天。 图9显示了η每小时AOD和PM之间的R2.5偏离日平均值的百分比。η从日出到约14:00 LST；之后，η日落前略有增加。这种模式在每个季节都会被观察到，尽管它在季节和站点之间略有不同。ηRU总是比UR提前几个小时（1−2小时）开始增加，这是因为PM提前增加2.5RU浓度(图7). 每小时η在美国夏令时11:00，Terra立交桥时间在白天的平均值范围内η百分之几；然而，η在美国夏令时14:00点，阿奎立交时间系统地小于日间平均值10–20%。每小时PM2.5与AOD显著相关，表现出很少的季节性和站点依赖性。R通常在0.6到0.8之间变化。 4.讨论
用于解释第3.3节，如果分析相应的气象场（例如湿度、风、压力等），将更加全面。同时，结合高分辨率排放清单的轨迹分析可以帮助我们了解污染物的平流[53]. 在本研究中，使用柱状AOD数据来研究与表面PM的关系2.5大规模集中。然而，对η需要更多的支持数据，例如化学成分变化和气象变量。例如，高空气溶胶粒子对AOD的贡献比地面PM大2.5浓度。此外，利用行星边界层高度、相对湿度信息和垂直气溶胶廓线，将柱状AOD转换为地面AOD，可以改善AOD-PM2.5关系[27]. PM的卫星估算2.5主要基于AOD-PM2.5并置AOD-PM建立的关系2.5通过使用简单的回归或复杂的机器学习方法进行配对。如上所示，η从年尺度到日尺度，每个站点都有不同的时间变化。因此，AOD-PM的时间缺失值2.5在这些日子里，这对情侣可能会导致关系的大偏差。还应注意PM2.5根据Aqua AOD（立交桥时间~14:00 LST）估计，系统地低估了白天的平均值(图9). 在空间方面，每个ηUR的组件提醒我们AOD-PM2.5关系因位置而异。为了更好的PM2.5估计，一个是填充AOD缺失值，另一个是利用更多变量，例如气溶胶类型、相对湿度和风，来构建更复杂的AOD-PM2.5模型。未来的工作旨在应用戈达德地球观测系统（GEOS）化学传输模型（GEOS-CHEM）等化学传输模型来研究AOD-PM的影响因素2.5并探讨其内在机制。 5.结论
在简要概述中，我们应用Facebook Prophet这一新开发的强大程序来分析AOD和PM的长期趋势、季节性和假日组成部分2.5浓度，以及PM的比率2.5在北京的两个有代表性的车站，即一个农村站和一个城市站，向AOD发送数据。主要结论总结如下。
PM年平均值2.5RU的AOD几乎分别是RU的1.6倍和2.0倍。趋势分析揭示了PM的连贯转折点2.5在两个站点，即PM2.5由于空气污染控制计划的实施，自2013年底以来，空气污染量显著下降。
PM的季节变化2.5与RU的AOD相似，即AOD和PM更大2.5夏季和冬季数值较小，而PM2.5UR的季节性（冬季/夏季较大/较小）与AOD相反（夏季/冬季较大/较少）。
假日对AOD和PM的影响2.5在大多数情况下都没有发现浓度；然而，假日对下午的持续影响2.5在7天的国庆节期间观察到了AOD。
AOD和PM的日变化2.5UR比RU.PM大2.5除冬季外，所有季节RU的最低值/最高值都比UR晚/早4小时（大约在11:00–12:00/19:00 LST）。
基于PM之间的比率2.5和AOD，我们发现η2015年，这两个电站的发电量开始下降。η这两个观测站的季节变化几乎相同，即通常夏季较低，冬季较高。The diurnal cycle ofη从日出到约14:00 LST呈下降趋势，日落呈上升趋势。
