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.2016年2月1日；7(2):1368-1372.
doi:10.1039/c5sc03443d。 Epub 2015年10月30日。

用微扰路径积分分子动力学模拟量子核

伊戈尔·波尔塔夫斯基 1, 亚历山大·特卡琴科 1
附属公司

用微扰路径积分分子动力学模拟量子核

伊戈尔·波尔塔夫斯基等。 化学科学. .

摘要

核运动的量子性质对分子和材料的结构、稳定性和热力学起着至关重要的作用。在化学和生物系统中模拟核量子涨落的标准方法是使用路径积分分子动力学。不幸的是，由于需要使用过多的耦合经典子系统（珠子）来获得定量精度，因此传统路径积分模拟可能具有非常大的计算成本。在这里，我们将微扰理论与费曼-卡奇成像时间路径积分方法相结合，导出了一个改进的非经验配分函数和估计量，以计算收敛的量子可观测值。我们的扰动路径积分（PPI）方法需要与传统方法相同的成分，但将路径积分模拟的准确性和效率提高了一个数量级。给出了基本模型系统的热力学结果，这是一个在周期性边界条件下包含256个水分子的经验水模型，以及从头算模拟氮和苯分子。对于所有这些例子，用4到8个经典珠子进行的PPI模拟以3%的精度恢复了室温下核量子对总能量和热容的贡献，为在现实分子和材料中无缝建模核量子效应铺平了道路。

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数字

图1
图1。在固定温度下，NQF对一维量子谐振子（QHO）和双阱势（DWP）的总能量[（a）和（b）]以及定容热容[（c）和（d）]贡献的相对误差。结果显示为珠子数量相对于收敛值的函数。蓝色圆圈是传统PIMD方法（PI）的结果，向上的红色三角形对应于开发的方法（PPI），向下的黑色三角形是Takahashi和Imada（TI）蒙特卡罗模拟的结果。对于PI和PPI计算，我们使用相同的PIMD轨迹。模拟参数为：k=1和T型QHO=0.2，以及Δ= 1,d日=0.5，以及T型DWP=1.2。
图2
图2。在周期盒中包含256个水分子的q-TIP4P/F水模型中，NQF对总能量（每个分子）的贡献。结果显示为300 K时珠子数量的函数。蓝色圆圈是传统PIMD方法（PI）的结果，红色三角形显示了所开发方法（PPI）的性能。对于PI和PPI计算，我们使用相同的MD轨迹。
图3
图3。包含256个水分子的q-TIP4P/F水箱的NQF对总能量的贡献与收敛结果的偏差，作为模拟时间的函数P（P）=6和12。详见图2。
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