计算分子建模中不确定性量化的统计框架

计算分子建模通常涉及噪声数据，包括模型参数的不确定性、计算近似值等，所有这些都会传播到所有计算量（QOI）的不确定性。这是一个经常被忽视或处理得不够严格的基本问题。在本文中，我们介绍了一个统计框架，用于建模此类不确定性，并为几个QOI提供准确性证书。我们的框架将不确定性源视为具有已知分布的随机变量，并提供了将这些不确定性传播到QOI（也被建模为随机变量）的理论和经验技术。此外，该框架还可以对多步骤管道中的不确定性进行建模，其中一步的结果级联到下一步。虽然有许多不确定性来源，但在本文中，我们仅将我们的框架应用于高分辨率模型中原子的位置不确定性，以及B因子形式及其在计算分子属性中的影响。经验方法要求在随机变量的联合空间内进行充分采样。我们表明，使用新的伪随机数生成技术，可以用很少的样本实现所需的覆盖。我们还开发了直观的可视化模型来分析分子建模不同阶段的不确定性。我们坚信，该框架在评估预测计算模型方面具有巨大价值，并为其准确性提供了统计保证。