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国际标准编号:2053-2733

原子对原子晶体缺陷化学“着色”的新能力

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英国曼彻斯特大学材料学院材料科学中心,M13 9PL
*通信电子邮件:sarah.haigh@manchester.ac.uk

配备高效能量色散X射线探测器的最新一代扫描透射电子显微镜在材料的高分辨率元素成像方面正在开创新局面。在这个问题上,Paulauskas等。[《水晶学报》。(2014),A70, 524–531]在应用此技术提高对CdTe位错结构的理解时,显示出令人印象深刻的结果。

`晶体就像人一样:正是它们的缺陷使它们变得有趣!”科林·汉弗莱斯爵士正是用这些明智的话开始了他的这一章晶体和缺陷的干成像在里面分析电子显微镜导论(汉弗莱斯,1979年【Humphreys,C.J.(1979)。晶体和缺陷的茎成像。分析电子显微镜导论,J.J.Hren、J.I.Goldstein和D.C.Joy编辑,第305-332页。纽约:斯普林格。doi:10.1007/978-1-4757-5581-711。]). 空位、杂质、晶界和位错等晶体缺陷通常对决定材料的物理和电学性能至关重要。高分辨率的重要性电子显微镜为了理解晶体缺陷的详细结构,本期以Paulauskas为例等。报道了CdTe(Paulauskas)低能阶梯位错的分析扫描透射电镜(STEM)研究等。, 2014【Paulauskas,T.,Buurma,C.,Colegrove,E.,Stafford,B.,Guo,Z.,Chan,M.K.Y.,Sun,C.,Kim,M.J.,Sivananthan,S.&Klie,R.F.(2014),《水晶学报》A70,524-531.】). 位错已知会强烈影响半导体材料的电子和光学特性,但要详细了解其影响,需要在原子尺度上进行结构表征。

像差校正的STEM系统通常能够产生高束流(>200)的亚ngtröm电子探针pA),促进各种不同材料的原子分辨率成像(Pennycook,2010【Pennycook,S.J.(2010)。STEM历史扫描。扫描透射电子显微镜,S.J·Pennycouk&P.Nellist编辑,第1-90页。纽约:施普林格。]克里瓦内克等。, 2010【Krivanek,O.L.,Chisholm,M.F.,Nicolosi,V.,Pennycook,T.J.,Corbin,G.J.,Dellby,N.,Murfitt,M.F,Own,C.S.,Szilagyi,Z.S.,Oxley,M.P.,Pantelides,S.T.&Pennycouk,S.J.(2010)。自然,464,571-574。】). 对于纯元素,可以从原子分辨率图像推断位错核的结构,但在化合物中,对所有原子位置的唯一解释更为困难。结合高角度环形暗场(HAADF)STEM成像和电子能量损失光谱(EELS)提供额外的成分信息,并且通过利用快速数据采集和光谱处理的进展,该方法允许在大晶体区域进行局部原子尺度化学分析(Monkman等。, 2012【Monkman,E.J.,Adamo,C.,Mundy,J.A.,Shai,D.E.,Harter,J.W.,Shen,D.,Burganov,B.,Muller,D.A.,Schlom,D.G.&Shen,K.M.(2012),《国家材料》第11期,第855-859页。】). STEM单色器设计的最新补充进展将EELS能量分辨率提高到10以上meV,这为探索以前无法获得的低能量损失开辟了令人兴奋的机会(克里瓦内克等。, 2013【Krivanek,O.L.,Lovejoy,T.C.,Dellby,N.&Carpenter,R.W.(2013).显微镜,62,3-21.】, 2014【Krivanek,O.L.,Lovejoy,T.C.,Dellby,N.,Aoki,T.,Carpenter,R.W.,Rez,P.,Soignard,E.,Zhu,J.,Batson,P.E.,Lagos,M.J.,Egerton,R.F.&Crozier,P.A.(2014),《自然》,514,209-212。】). 然而,并非所有材料都适合EELS分析。例如,CdL(左)和TeL(左)能量损失峰值延迟了起始边缘,导致低信噪比,并经常阻碍CdTe的原子分辨率分析。在其他多组分系统中,重叠的能量损失边缘可能难以有效分离。

X射线能量色散光谱(XEDS)提供了一种获取样品补充元素信息的替代方法,但通常被认为是一种低空间分辨率技术。事实上,直到几年前电子显微镜社区认为XEDS是EELS的低分辨率“快速而肮脏”的表亲:有助于检查样品中存在的元素,但与高分辨率研究无关,当然也不适用于单原子分析。

最新的XEDS探测器系统与高亮度电子源、像差校正光学器件和出色的样品台稳定性相结合,表明必须重新评估这些假设。单原子XEDS分析首次应用于石墨烯上单掺杂原子的鉴定(Lovejoy等。, 2012【Lovejoy,T.C.、Ramasse,Q.M.、Falke,M.、Kaeppel,A.、Terborg,R.、Zan,R.,Dellby,N.和Krivanek,O.L.(2012),《应用物理学快报》,第100期,第154101页。】). 现代XEDS系统采用大面积硅漂移探测器(SDD)和/或多探测器晶体,以实现大于1的固体收集角sr(扎卢泽克,2010[Zaluzec,N.J.(2010),《显微镜微体学》,第161300-1301页。], 2013【新泽西州扎卢泽克(2013),《Microc.Microanal.19,S2,1262-1263》。】),与传统探测器设计相比,提高了一个数量级。探测器的对称布置促进了XEDS层析成像技术的复兴(Slater等。, 2014【Slater,T.J.A.,Macedo,A.,Schroeder,S.L.M.,Burke,M.G.,O'Brien,P.,Camargo,P.H.C.&Haigh,S.J.(2014),《纳米快报》,1921-1926年第14期。】)(图1[链接]c(c))以及XEDS分析在就地使用改进的环境电池样品架分析液体中的纳米材料(Lewis等。, 2014【Lewis,E.A.,Haigh,S.J.,Slater,T.J.A.,He,Z,Kulzick,M.A.,Burke,M.G.&Zaluzec,N.J.(2014),《化学通讯》,第50期,第10019-10022页。】). 效率提高的XEDS探测器减少了XEDS元素映射所需的采集时间和电子剂量,从而为纳米材料的成分映射提供了新的可能性(图1[链接]b条)以及原子分辨率元素分析(Kotula等。, 2012【Kotula,P.G.、Klenov,D.O.和von Harrach,H.S.(2012年)。微细肛门。18,691-698。】艾伦等。, 2012【Allen,L.J.,D’Alfonso,A.J.,Freitag,B.&Klenov,D.O.(2012),《材料研究社会公告》37,47-52。】《福布斯》等。, 2012【福布斯,B.D.,D’Alfonso,A.J.,威廉姆斯,R.E.A.,斯里尼瓦桑,R.,弗雷泽,H.L.,McComb,D.W.,弗雷塔格,B.,Klenov,D.O.和艾伦,L.J.(2012)。物理评论B,8624108。】).

[图1]
图1
()像差校正后的FEI泰坦G2 80–200曼彻斯特大学配备“Super-X”XEDS探测器系统的kV扫描透射电子显微镜(正在为英国广播公司新闻拍摄)。(b条)获得了一个量子点样品的复合XEDS元素图,显示了核壳形态[未发表的数据类似于McElroy中显示的样品等。(2014【McElroy,N.,Page,R.C.,Espinbarro-Valazquez,D.,Lewis,E.,Haigh,S.,O'Brien,P.&Binks,D.J.(2014)。《固体薄膜》,560,65-70。】)]. (c(c))层析XEDS元素数据集揭示了单个Au–Ag纳米颗粒内的三维成分分离。[经Slater许可重印等。(2014【Slater,T.J.A.,Macedo,A.,Schroeder,S.L.M.,Burke,M.G.,O'Brien,P.,Camargo,P.H.C.&Haigh,S.J.(2014),《纳米快报》,1921-1926年第14期。】). 版权所有(2014)美国化学学会。]

坚固的氧化物材料,如SrTiO为原子分辨率XEDS光谱成像提供了一个理想的场所,但将此方法应用于更为电子束敏感的材料,如CdTe,则更具挑战性。此外,晶体缺陷往往不如完美大块晶体稳定,这也是Paulauskas工作的原因之一等。令人印象深刻。使用HAADF STEM结合XEDS光谱成像,Paulauskas等。能够以前所未有的细节揭示CdTe中Lomer–Cottrell位错环的原子结构。XEDS光谱成像的分辨率允许识别位错核内每个原子柱的原子种类,而伴随的HAADF STEM图像允许对位错的Burgers矢量和相关应变场进行晶体学分析。这些结果为第一原理理论计算提供了重要的实验输入,并证明了STEM XEDS分析方法有潜力揭示一类重要半导体材料以前无法获得的结构信息。

工具书类

第一次引用Allen,L.J.、D’Alfonso,A.J.、Freitag,B.和Klenov,D.O.(2012)。马特。Res.Soc.牛市。 37, 47–52. 科学网 交叉参考 中国科学院 谷歌学者
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第一次引用新泽西州扎卢泽克(2013)。微型计算机。小肛门。 19,S21262-1263谷歌学者

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