1.简介
基于同步电子的高分辨率X射线光谱学在许多研究领域中用于在原子水平上表征和研究系统的行为。硬X射线区(5–30 keV)有三种独特的高分辨率X射线光谱仪。一个是非弹性X射线散射(IXS),它用于测量晶格动力学激发,以及当X射线散射晶体时,通过检测极小的能量和动量转移来测量它们是如何分散的(Burkel,2000). 其他两种光谱涉及各种同位素中的核共振激发(例如 57铁,119锡,151欧盟,等。)存在于这个光谱区域。一种技术是非相干非弹性核共振散射也称为核共振振动光谱(NRVS),也用于探测晶格激发,但仅对共振同位素的局部影响敏感(Chumakov&Sturahn,1999). 另一种是同步辐射穆斯堡尔谱学(SMS),它利用穆斯堡尔效应,探测共振同位素中存在的超精细相互作用通过相干的弹性散射同步辐射(Gerdau和de Waard,2000). 所有这些技术都需要将同步辐射单色化为毫伏或亚毫伏带宽。
硬X射线的高分辨率单色化在过去几十年中取得了重大进展,这是由这些X射线技术和第三代同步加速器光源的出现所创造的更高数据速率的潜力推动的。在5–30keV光谱区,已经开发出多种晶体结构,通常是硅,以产生高能量分辨率(>10个6)具有可用的频谱效率(Faigel等人。, 1987; 石川等人。, 1992; 托尔纳,1996; 丘马科夫等人。, 1996; 亚巴什等人。, 2001; 特尔纳等人。, 2011). 将能量分辨率提高到≃ 108除此之外,要以一种实用的方式进行光谱分析,就需要对晶体结构进行重大改进。稳定性、校准和效率需要仔细关注,并且在更高分辨率下会带来重大挑战。
测量的能量分辨率既有光学产生的能量带宽的贡献,也有能量对准不稳定性的贡献。为了实现远低于亚meV带宽的更高分辨率,改善这两个方面变得越来越重要。对于meV带宽的高分辨率单色仪(HRM),与足够长的时间内的带宽相比,其不稳定性通常足够小,从而可以控制其影响。然而,随着带宽的减小,不稳定性可能成为有效能量分辨率的重要贡献。
通过晶体结构和低温稳定的结合,可以提高带宽和稳定性以及效率,这包括在衍射晶体的系数为热膨胀消失了。这就稳定了晶格参数,从而使衍射波长不受小到中等的热影响,并且由于温度较低,还导致德拜-沃勒因子增加,从而改善了反射率分布,从而提高了光学效率。减少的热膨胀系数以及较大值导热系数在低温下的单晶也有助于对来自更强源的X射线功率负载有更大的耐受性。对于20 keV以上的X射线能量,低温稳定已证明meV带宽X射线光学的效率得到了提高(托特纳等人。, 2006, 2011),但由于设计缺乏对热影响和机械影响的完全集成控制,稳定性仅稍好一些。
我们在此提出了一种基于全低温设计的解决方案,与室温设计(通常为每天几兆伏特)相比,该方案的能量稳定性提高了近100倍,同时仍能获得极高的能量分辨率。它通过将低温稳定与温度和晶体角度的主动反馈控制相结合来实现这一点。单色仪使用迄今为止核用晶体光学产生最高分辨率共振散射21.541 keV水平下的测量值151Eu(亮氨酸等人。, 1996; 什维德科等人。, 2002; 巴拉等人。, 2004; 特尔纳等人。, 2006; 尤达等人。, 2007; 塞尔盖耶夫等人。, 2011). 显著改进的设计允许在固定能量下进行更稳定的能量对准;例如,在核过渡SMS测量所需的无限期能量。它还允许更可靠的能量扫描,这对于NRVS来说是精确测量振动能量的关键。因此,人力资源管理的概念设计可以在其他能量上重复;例如,在对应于X射线分析仪的能量下IXS、,改进振动光谱的测量。未来的同步加速器源可能产生更高的光谱通量这将为更高的数据速率创造机会,并使更高的分辨率成为现实,但这也会给晶体光学器件带来更高的X射线功率负载。使用带有主动反馈控制的低温稳定是一种方法,它可以承受更高的X射线负载,同时还能产生非常高的能量分辨率和极好的对准稳定性。
在介绍了设计和测量性能之后,我们讨论了结果以及对传输的同步辐射光束的附加影响,这些光束来自于多个不对称切割的晶体结构,对应用具有重要影响。
2.设计
该设计涉及一种四反射硅晶体设计,其冷却温度为热膨胀对于硅消失(123 K)。它使用了一个专门设计的低温平台,该平台容纳HRM并将其放置在X射线束中。单色器本身包含对晶体角度的主动反馈控制,以实现前所未有的能量对准稳定性。我们首先介绍了低温镀膜的设计,然后介绍了HRM本身的设计。
2.1. 低温平台
一个特殊设计的低温恒温器,带有一个铜室(40 cm×20 cm×20厘米),容纳了整个HRM,包括机械、位置和温度传感器、压电致动器、离子电池和PIN光电二极管。该腔室安装在真空容器内,用于隔热。冷氦气流经腔室六个壁中五个壁中的通道,以实现冷却。冷却氦气通过两级热交换器。初级阶段由浸没在大气压下液氮浴中的铜线圈组成。第二级使用单色器室返回的冷气体,在室温氦气进入主热交换器之前对其进行预冷却。这提高了热交换器的整体效率。
室温下的泵使氦气再循环,形成闭合循环。泵进口侧和出口侧的脉动阻尼器可缓解主要振动源,否则会严重恶化HRM的性能。
使用质量流量控制器主动控制低温恒温器的温度,该质量流量控制器可改变He-gas流速,以保持由放置在气流中的铂电阻温度计(Pt-111)测量的目标温度。质量流量控制器在室温下运行,位于泵和热交换器之间。在大约需要24小时的冷却阶段后,质量流量控制器将低温恒温器温度保持在目标温度2 mK以内,氦气流速约为77 L min−1.液氮浴损失约39 L天−1蒸发。
HRM放置在铜腔室内部,其自身的运动安装平台与腔室部分解耦通过三个安装球体周围的高度柔性波纹管。安装平台允许通过位于腔室外部的驱动结构控制HRM的高度和总节距,同时也减少腔室振动对HRM的对准和能量稳定性的影响。铜腔室中含有150的氮气毫巴(绝对)以促进HRM和室壁之间的热传输。气体还充当三个离子室的电离介质,允许就地 通量监测前三个晶体的衍射光束。低温塑性成形的图纸如图所示。 1.
| 图1 低温镀膜的图纸,包括容纳HRM的气冷室(顶部)和用于将HRM与X射线束对齐的定位器(底部)。外部真空容器未显示。 |
3.测试
我们在高级光子源的3-ID波荡光束线上测量了HRM的性能。HRM的特性包括测量其能量分辨率函数、效率和能量对齐的稳定性。
有必要校准单轴能量定位系统,以准确反映能量校准的正确变化。这一点很重要,因为NRVS数据需要扫描能量,当相对于核过渡能量,代表振动激励能量(Chumakov和Sturahn,1999年). 将晶体角度的变化转换为能量校准的变化需要0.436µrad meV的可计算角度能量转换系数−1.核共振的测量吸收光谱属于151欧盟2O(运行)三与之前的测量值进行比较后,在120 meV范围内允许校准能量标度(Toellner等人。, 2006).
这个光谱分布HRM的透射X射线或分辨率函数直接使用核测量前向散射(NFS)来自151EuS粉末。NFS是一致的弹性散射具有亚µeV光谱响应的信道,因此可以有效地作为能量的δ函数,用于测量HRM的能量分辨率函数。测量的分辨率函数如图6所示半高宽(FWHM)为0.27 meV。通过在测量期间暂时停止低温恒温器的气流来测试气流诱导振动对能量分辨率宽度的贡献;未检测到展宽。除流动外,还存在其他振动源,所有这些都影响了与HRM能量校准相关的三个角度校准的稳定性。三个角度运动的角度波动反映在电容传感器的重新校准值中,每个分布的均方根(RMS)为5.2nrad(晶体#2)、4.0 nrad。每个角度不稳定性对能量定位的影响分别为0.007 meV、0.001 meV和0.015 meV。其他可测量的对能量展宽的潜在贡献包括晶体表面平整度(5µrad RMS)和温度波动(2 mK RMS),但这两者都很小,影响可以忽略不计。
| 图6 利用核共振散射在21.541keV下测量单色器的分辨率函数151欧洲标准。在冷却气体流速为1.3 l s的正常操作条件下测量分辨率函数−1(实心圆),半高宽为0.27 meV。实线是基于双光束动态衍射的形状函数。 |
事件通量为1.8×1013 光子−1带宽为1.6 eV,光束尺寸约为0.65 mm(V)×2.0 mm(H)FWHM,但这被减少到6×1012 光子−1具有0.2 mm垂直孔径,以对应HRM的空间接受度。有了该孔径,但没有CRL,传输的通量为3.5×107 光子−1.在插入CRL上游后,传输的通量增加到5×107 光子−1测量的光谱效率,如果定义为光谱比通量CRL-HRM术后与术前比较,差异为1.6%。
HRM表现出良好的能量对齐或波长稳定性,这在将HRM与核共振对齐时很明显151欧盟。尽管核共振和分辨率函数都很窄,但HRM在无限长的一段时间内(至少一天)保持与核共振的一致性。能量比对也不受X射线功率负荷变化的影响,例如暂时移除入射X射线束(20 mW)。除了长期稳定性外,图7显示了0.05 meV的步骤序列,并演示了仪器的扫描能力。从电容传感器回读值的三个角度分布来看,整体能量校准不稳定性的标准偏差为0.017 meV RMS。能量位置的变化在大约50 ms内执行。
| 图7 50µeV间隔的能量步进扫描期间的能量读数。能量位置大约在50毫秒内到达。 |
4.讨论
4.2. 光谱效率
光谱效率由HRM和入射光束特性的组合决定。测得的1.6%的光谱效率大约比理论预期低四倍。我们预计传输速率将增加2.5倍通量引入CRL而不是我们观察到的1.5,我们将其归因于CRL和该光束线的不完美金刚石双晶单色器的综合效应。我们也没有预料到如上所述的额外能量展宽约为2.4。这些损失加在一起(四倍损失),如果得到缓解,将导致6.5%的频谱效率,这是理论上的预期结果。
重要的是要了解所有导致低光谱效率的因素,以便考虑改善它的方法。低效率的主要因素是HRM的空间和角度接受度与X射线束的大小和发散度之间的不匹配(无CRL的11损耗因数,或有CRL的7.5损耗因数)。第二个影响因素是意外的(2.4损耗因数)和预期的(1.5损耗因数)带宽展宽(3.6损耗因数全速前进). 第三个因素是预期的轴上传输(43%),这是由四个非对称切割的高反射率组合而成的-问晶体反射(损耗系数2.3)。
尽管效率低于预期,但仍显著高于室温设计(托特纳等人。, 2001)这实现了略高的能量分辨率。除了CRL带来的增益外,效率更高主要是由于工作温度较低,因为德拜-沃勒因子从室温下的0.24增加到123时的0.46K、 这导致角接受度以相同的比率增加,并且所有四个非对称反射的反射率从0.66增加到0.82。在这个X射线区域,尤其是在室温德拜-沃勒因子更低的更高能量下,通过在低温下操作,相对于室温设计,效率的提高可能是巨大的。此外,对于较低能量分辨率的仪器(1–2 meV),达到设计带宽的难度较小,预计会有额外的性能提升。
4.3. 稳定性
由于所涉及的能量带宽较窄,控制透射X射线束的波长和强度对于HRM的操作至关重要。HRM与21.541 keV校准后核过渡在里面151Eu-it无限期地保持能源地位,无需用户协助。因此,任何漂移最多只能是每天HRM带宽的一小部分,或每天几十个微伏特。与通常每天漂移大约几毫伏的室温设计相比,这相当于提高了100倍。X射线功率负载高达0.1 W时,应保持稳定性,而更高的负载则需要进一步研究。入射光束的变化不会影响HRM的能量排列,因为透射波长由晶体之间的相对角度决定,但透射通量就角度、位置及其分布而言,只有与入射光束一样稳定。在同步加速器工作模式下,储存环电流固定在百分之几以内,当上游束线组件稳定时,我们观察到传输的通量也要稳定在几个百分点以内。
卓越的稳定性源自三种设计理念。第一种方法涉及使用多个主动反馈控制系统,通过该系统定期(100–300 Hz)调整压电致动器,以保持使用两个电容传感器的差值测量的预设角度位置。第二个是出色的温度控制,可以将整个单色器保持在预设温度的几mK范围内。这在没有变化的X射线载荷的情况下提供了极好的机械稳定性。第三个步骤是选择与硅的零热膨胀温度123 K相一致的操作温度。这需要低温学的额外复杂性,但可以稳定晶格此外,X射线负荷也有适度变化。
由于具有非凡的稳定性,使用无冲击的机械装置和实时能量位置传感,可以进行动态能量扫描。除了消除步进扫描固有的损失时间外,实时扫描还可以限制与扫描持续时间相比较大的时间段内发生的入射光束波动的影响。这将导致更准确的测量,从而改善NRVS。通过利用能量校准稳定性来产生更可靠的能量标度,可以进一步改进NRVS测量,但这需要相对能量校准(相对于核过渡与HRM带宽相比,绝对不确定性较小。这可以通过高速(~1 km s)实现−1)核共振材料的多普勒频移,例如以旋转圆盘的形式,由高强度材料制成,包含或支持核共振材料。通过观察弹性核共振散射从快速旋转的材料中,HRM的能量位置可以通过测量旋转频率(ω)以及梁和旋转轴之间的切向距离(第页),使用≃因此,将当前高度稳定的HRM设计与高速旋转材料相结合,可以产生高度可重复的校准能量标度,从而在0.01–0.1 meV范围内产生晶格激发能量的不确定性,并且与材料特性和机械运动假设无关。这有可能使用NRVS产生更高质量的光谱数据。
致谢
高级光子源的研究和使用得到了美国能源部基础能源科学办公室的支持,合同编号为DE-AC02-06CH11357。通过DOE合作协议DE-FC52-06NA27684,国家核安全局根据管理科学学术联盟计划提供了额外支持。
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