Design and characterization of an undulator beamline optimized for small-angle coherent X-ray scattering at the Advanced Photon Source

Sandy, A.R.; Lurio, L.B.; Mochrie, S.G.J.; Malik, A.; Stephenson, G.B.; Pelletier, J.F.; Sutton, M.

doi:10.1107/S0909049599009590

研究论文

的日志
同步加速器
辐射

国际标准编号：1600-5775

第6卷| 第6部分| 1999年11月| 第1174-1184页

doi:10.1107/S09090495599009590

先进光子源小角度相干X射线散射优化波荡器光束线的设计与表征

A.R.桑迪,^一 L.B.卢里奥,^一 ^* S.G.J.莫克里,^一 A.马利克,^b G.B.斯蒂芬森,^b J.F.制粒机 ^c（c）和M.萨顿 ^c（c）

^一美国马萨诸塞州剑桥市麻省理工学院材料科学与工程中心，邮编：02139-4307，^b美国伊利诺伊州阿贡市阿贡国家实验室材料科学部，邮编：60439-4832^c（c）加拿大魁北克省蒙特利尔市麦吉尔大学物理系H3A 2T8
^*通信电子邮件：larry@slate.imm.aps.anl.gov邮箱

(1999年2月23日收到； 1999年7月12日接受)

在先进光子源上实现了波荡光束线和小角度散射光谱仪。光束线经过优化，可进行小角度宽带通相干X射线散射测量，其特点是测量各向同性无序样品的静态X射线散斑图。对散斑图进行了统计分析，从中提取了散斑宽度和对比度与波矢转换和样品厚度。将测量的散斑宽度和对比度与强度相关函数的近似值进行了比较，发现其与预测值吻合良好。

关键词：相干X射线束;斑点;小角度X射线散射.

1.简介

最近的实验表明，X射线强度起伏光谱（XIFS），也称为X射线光子相关光谱（XPCS），有潜力成为低频（<10⁴ Hz）和小长度刻度（<200 nm）。例如，XIFS测量了二元合金在其附近的平衡动力学临界点（布劳尔等。, 1995 )的布朗运动黄金（Dierker等。, 1995 )，钯（图恩-阿尔布雷希特等。, 1996 )和氧化锑（Tsui&Mochrie，1998 )胶体在甘油中的扩散，以及嵌段聚合物胶束在均聚物矩阵（Mochrie等。, 1997 ). 对非平衡动力学的新见解，例如相分离在二元玻璃中（马利克等。, 1998 )也可以使用此技术获得。所有这些测量都是在波矢和频率空间的范围内进行的，这超出了各种其他光、中子或X射线散射技术所能达到的范围（Dierker，1995 ).

带激光的IFS长期以来被用于研究透明介质中微米尺度上凝聚物质的动力学。其原理众所周知：样品被相干激光照射，产生随时间变化的随机散斑图案，这是由于样品内的时间波动造成的。散斑图案的时间自相关函数产生样本的特征时间。因此，进行XIFS的关键是用一束足够相干和强烈的X射线照射研究中的样品。

可以很方便地将光束相干性视为具有两个分量：（i）横向或横向相干性，以及（ii）纵向或时间相干性。对于近似高斯强度分布的光源，光束的“一西格玛”横向相干长度由下式给出 $[\xi=\lambda{R}/（2\pi\sigma_x）]$ 水平方向和 $[\zeta=\lambda{R}/（2\pi\sigma_z）]$ 垂直方向，其中λ是X射线波长，R（右）是震源到观测站的距离σ是一西格玛源大小。Goodman（1985）定义的通常横向相干长度 )在源强度分布的积分方面 $[\tilde｛\xi｝]$ = $[{\pi}^{1/2}\xi]$ = $[\lambda｛R｝/（2｛\pi｝^｛1/2｝\sigma_x）]$ 和 $[\tilde{\zeta}]$ = $[{\pi}^{1/2}\zeta]$ = $[\lambda{R}/（2{\pi}^{1/2}\sigma_z）]$ 对于高级光子源（APS）波荡器A产生的X射线，源尺寸为σ_z（z）≃垂直方向50µmσ_x个≃水平方向350µm，以便λ≃0.16 nm，对于样品R（右）≃55 m，横向相干长度为 $[\tilde\zeta]$ ≃垂直方向50µm $[\tilde\xi]$ ≃水平方向7µm。

光束的纵向或时间相干长度由下式给出Λ≃λ(E类/ΔE类)，其中E类是X射线束的能量（7.66 keV），ΔE类是能量谱的半峰全宽（FWHM），与纵向相干长度和FWHM相关的精确数值因子取决于能量谱（Goodman，1985). 通常，ΔE类/E类晶体单色化取0.0002，粉色光束取0.026。为了观察相干散射效应，散射X射线的光程差不得大于光束的纵向相干长度。特别是对于小角度散射实验（波矢传输小于约0.2 nm⁻¹)，可以观测到相干效应的能量带宽相对较大，即∼1%. 最近这一领域的工作利用了这一事实（迪克尔等。, 1995; 图恩·阿尔布雷希特等。, 1996; Tsui&Mochrie，1998年; 莫克里等。, 1997; 津井等。, 1998 ; 阿伯纳西等。, 1998 ; 马利克等。, 1998).

在第三代基于波动器的同步加速器X射线源上，通过两种方式促进了小角度相干X射线散射实验。首先通量横向相干X射线与源成正比才华横溢。因此，APS的波动器通常提供超过10的因子⁴通过单位孔径/单位相对带宽的横向相干X射线比第二代弯磁铁同步加速器X射线源以前可用的横向相干X射线更多。其次，波荡器谐波的能量带宽近似匹配从光路长度差异考虑得出的X射线束的允许能量带宽。如果其他波荡器谐波被“过滤”掉，则可以使用整个波荡器谐波进行小角度相干散射实验，同时增加通量。

基于这些考虑，我们实现了一个X射线束线和一个光谱仪，该光谱仪针对执行小角度宽带相干X射线散射实验进行了优化。我们在仪器的设计中加入了几个新功能，我们在§2中详细描述了这些功能. §3概述了这些不同光束线组件的对准以及我们对辐射源的描述。

优化XIFS测量波束线的一个关键诊断是详细描述其在静态条件下的性能。特别是，我们使用各向同性无序气凝胶生成静态散斑图案，并使用Abernathy详细描述的统计处理方法分析散射强度等。(1998). 我们的结果与这里提出的理论进行了比较。§4详细说明了静态散斑图案的统计分析结果和§5包含摘要和我们的结论。

2.实验

本文所述的散射测量是在麻省理工学院-麦吉尔大学-IBM插入设备束线APS（8-ID）进行的。表1列出了从波动器中心到各种关键部件的距离，图1是光束线的平面示意图。图1中从右向左，主要成分如下。

表1
小角度相干散射装置中各种关键组件的位置

项目	距源距离（mm）	与样品的距离（mm）
波动器A	0	−55000
白色条纹	27000	−28000
水平反射镜	29200	−25800
准直狭缝	54930	−70
防护狭缝	54990	−10
样品	55000	0
光束停止	59450	4450
CCD探测器	59600	4600

图1
相干小角度X射线散射光束线和光谱仪示意图。

APS波荡器A（Lai等。, 1993 ; 德尤斯等。, 1994 ; 伊林斯基等。, 1996 )是辐射源。它是一个72极2.4米长的插入装置，位于扇形-8米直线段的下游一半。波荡器产生的辐射在一系列谐波能量下达到峰值，这些谐波能量可以通过改变磁极之间的间隙进行调节。挠度参数，K（K），表征了给定间隙的行为，并与粒子束看到的有效磁场有关通过 K（K）= 0.934 λ_u个 [厘米]B类_效率 [T] ●●●●。在这里，λ_u个是波动周期B类_效率是粒子束看到的有效磁场。波动器一次谐波的能量范围为3–13 keV（偏转参数K（K）= 2.57–0.37); 我们通常将波荡器间隙设置为18.0mm，这将一次谐波的测量能量设置为E类=7.66千伏(K（K）= 1.288). 第一次波荡器谐波的测量半高宽带宽为ΔE类/E类=0.026半高宽；源大小为σ_x个=水平方向350µmσ_年=垂直方向50µm（Cai等。, 1996 ). 这产生了水平和垂直方向上分别为870µm×110µm的FWHM源尺寸，假设源剖面为高斯分布。在4%耦合时的X射线束发散预计为σ_x个′水平方向=25µradσ_年′=垂直方向5µrad（Cai等。, 1996).

辐射从直线段传播到我们的光束线通过APS前端（FE）（Kuzay，1993 ). FE连接到我们的光束线通过无窗差动泵。差压泵的正下游是白底缝。目前，这些狭缝在垂直和水平方向上的最大孔径为275µm。这一限制将在不久的将来被放弃。然而，如此小的孔径限制了下游光学元件的热负荷。

下一个部件是水平偏转镜。镜子由抛光的单晶硅平板制成，其掠入射角为2.6 mrad。镜子光学表面的上半部分是未涂层的（Si），下半部分是涂有Pt的，从顶部和底部反射的临界能量分别为10 keV和30 keV。波动辐射达到临界能量当高能辐射被吸收或通过镜子传输时，反射镜反射。使用镜子作为第一个光学元件有几个优点：（i）减少了下游光学元件的热负荷，（ii）整个波动谱（<30keV）可以传送到下游实验站，用于需要极高光子通量的实验，以及（iii）促进了下游站的辐射屏蔽。§3.2详细描述了反射镜反射并向下游输送至实验站（附件8-ID-E）的波动光束的特性.

我们装置中的其余项目构成了小角度相干X射线散射光谱仪。一对交叉狭缝用于选择X射线束的部分横向相干部分。狭缝组件是一种定制设计，它允许将狭缝刀片放置在样品几厘米的范围内，并完全包含在真空中。狭缝刀片由2mm厚的钽制成，其光束定义边缘被磨圆并抛光，以减少寄生散射。狭缝在水平和垂直方向上具有独立的可调节开口，从～1µm到2.5mm.独立的水平和垂直孔径允许我们选择最适合不同水平和垂直源尺寸产生的不同横向相干长度的狭缝开口。狭缝刀片的分辨率和重复性分别为～0.2µm和～1µm。

我们研究的样品被放在一个小房间里，这个房间与事故和出口飞行路线（没有窗户）相结合。硅气凝胶被用作标准静态防斑点样品，原因如下：（i）它们具有良好的小角度散射特性（Sandy等。, 1997 ); （ii）它们强烈分散；以及（iii）它们跨越各种厚度，这对于测试散斑模型很有用。

样品上游和样品室内有一个由3 mm厚钽制成的防护缝。像裂缝一样，它的光束边缘也被抛光了。它用于减少缝隙产生的寄生散射。我们只使用了一个防护缝，并将其安装在梁的内侧（储存环），边缘垂直。同样，安装CCD摄像机（见下文）时，只能收集内侧方向的散射。通过仅在内侧半平面内工作，我们大大简化了防护缝的对齐。

普林斯顿仪器公司（普林斯顿仪器，新泽西州特伦顿）EEV-37型热电冷却深加工CCD芯片，具有1152×1242 22.5µm平方像素，直接检测到气凝胶样品的散射强度。它量子效率我们使用的X射线能量约为20%。本文中给出的数据是100到200次CCD曝光的平均值，每次曝光的持续时间为0.01到1.0秒。每次曝光之间的读取时间为1.5秒。获取数据作为时间序列可以防止CCD饱和。此外，它允许按照杜夫纳的描述来表征CCD的性能等。(1995 ).

CCD受到钨制光束挡块的保护，不受直接X射线束的影响。光束阻挡器和保护狭缝都安装在机动级上，因此，通过实时观察CCD记录的散射强度，我们能够优化它们的位置，以最小化寄生对测量散射的贡献。

3.光束线对准和表征

3.1. 对齐

波荡器光束的中心锥相对于作为扇形8差动泵一部分的固定3.0 mm出口直径掩模的对准或“转向”可以通过测量固定能量下X射线束的角剖面来确定（Ilinski，1998 ). 特别是，我们注意到，对于失谐能量，E类，小于但在波动谐波附近E类_n个，同步辐射角分布中的最大值以约为（Ilinski）给定的角度对称地偏离中心轴等。, 1996)

$[\eqalinno｛θ＝｛｝&\pm（1/\gamma）\left\｛0.95｛\cal E｝^2｝，｛\rm[GeV]｝\，n/（E\，｛\rm[keV]｝\，\lambda_u\，｛\rm[cm]｝）\ right。\cr&\左-\left（1+K^2/2\right）\right ^｛1/2｝，&（1）｝]$

哪里γ是粒子束能量， $[\cal E]（校准E）$ 除以其静止质量，λ_u个是波动器的周期，并且K（K）是挠度参数。在APS， $[{\cal E}]$ =7 GeV，λ_u个=3.3厘米和K（K）变化范围为～2.2至0.4。

例如，图2(一)是通过波荡器光束在垂直方向扫描直径为0.27 mm的针孔并用Si（111）分析仪晶体记录通过该针孔的强度而获得的轮廓。设置分析仪晶体，以便接受的能量为E类=7.26千伏；设置波荡器间隙，使一次谐波达到峰值E类=7.66千伏。测量的轮廓在～0.4 mm的垂直针孔位置处具有局部最小值，在±1.5 mm处具有相对较硬的切口。硬切口是3 mm孔径差分泵的阴影，它限制了扇区8波荡器光束线接受的X射线束的大小。失谐能量处的局部最小值对应于波荡器在谐波能量处的轴上位置。这些观测使任何必要的波束指向修正都可以轻松可靠地确定。例如，在图2中(一)中心锥与直径为3mm的固定孔径中心的偏差为～0.4mm，直径为0.27mm的分析针孔与震源的偏差为约27m，垂直方向的转向误差为14µrad。APS控制室要求进行向下15µrad的转向修正。结果如图2所示(b)，证明至少在垂直方向上，波荡器光束被正确引导到直径为3mm的固定孔径中。

图2
在能量下通过直径0.27 mm的针孔测量的垂直波荡器光束轮廓E类=7.26 keV，与E类=7.66千伏。(一)X射线束转向修正前的轮廓。大约±1.5 mm处的切口是上游3 mm直径孔径的阴影。(b)向下进行15µrad垂直转向校正后的轮廓。剖面中的局部最小值现在位于直径为3 mm的孔径的中心。

使用类似的程序检查X射线束在水平方向的转向。然而，现在，由于光束在水平方向的发射度增加，必须使用二次谐波。图3是通过直径为0.27 mm的针孔测量的波荡器a水平方向上的剖面，能量与二次谐波峰值失谐～15%。图中显示，X射线束通过直径为3 mm的固定孔径正确转向；“轴上”位置是扫描中的中心最小值。±1.5 mm处的硬截止是直径为3 mm的上游孔径的阴影。

图3
通过直径0.27 mm的针孔在能量下测量的水平波荡器光束轮廓E类=12.6 keV，从E类=15.3千伏。大约±1.5 mm处的切口是上游3 mm直径孔径的阴影。

3.2. 波动器特性

图4显示了18.00 mm波荡器间隙的波荡器光谱，以绝对比例绘制。实线和虚线是分别从镜子的Si和Pt条纹（所谓的“粉色”光束）反射后测量的光谱。（图10中绘制了测量的一次谐波剖面的特写.）点灰线是计算出的光谱。测量光谱是通过扫描外壳8-ID-E中Si（111）分析仪晶体组件的接受能量并记录充氮离子室中的反射强度而获得的。白色光束狭缝（距光源27.5 m）将可接受的光束尺寸限制在0.27 mm的直径。在～10、11.5和16 keV的测量光谱中的滑移是铂边缘和高阶Si（111）分析仪晶体反射。Si反射光束在较高能量下的增加信号是以较小的Si（111）分析晶体角度直接进入离子室的光束散射。使用程序获得了计算的光谱我们（Dejus&Luccio，1994年 )参数设置与我们的波束线配置相匹配。表2给出了测量光谱和计算光谱的比较.

表2
8-ID波荡器A测量和计算参数的比较

	仔细斟酌的		计算
E类₁（千伏）	7.66		7.66
ΔE类₁/E类₁（半高宽）	0.026		0.027

	硅	铂
我₁⁰[光子⁻¹ （100毫安）⁻¹ （0.1%带宽）⁻¹]	3 × 10¹³	2 × 10¹³	3 × 10¹³
我₁^整数[光子⁻¹ （100毫安）⁻¹]	1.1 × 10¹⁵	7 × 10¹⁴	1.1 × 10¹⁵

图4
APS波荡器波荡器间隙设置为18.00 mm的光谱。实线是从镜子的硅部分反射后测得的光谱，虚线是从镜面的镀铂部分反射的测得光谱，点灰线是预测的白光束光谱。测量的一次谐波的全宽半最大能量带宽为ΔE类/E类= 0.026.

图10
波荡器间隙设置为18.00 mm时，波荡器A在一次谐波附近测得的能量谱。

显然，我们的光束线的性能非常接近其理想状态。对于本文描述的其余测量，镜子被设置为从其硅条纹反射，波荡器间隙被设置为18.00 mm(E类₁=7.66千伏）。如图4中的实线所示然后，反射镜充当一个低通滤波器，其滚动能量略高于一次谐波；整个波荡器的一次谐波被传递到实验中，高阶谐波污染最小。

3.3. 源大小特征

我们发现测量有效波荡器光束源尺寸的简单方法如下。[蔡介绍了更精确的测量等。(1996)]. 白底狭缝与8-ID波荡器（震源）和我们的实验装置（～27.5 m）的中心距离大致相等。如果白色光束狭缝非常小，那么它们就可以有效地用作针孔相机，对光源进行成像。拟合通过在实验位置沿水平和垂直方向扫描光束的“刀刃”获得的剖面导数，然后得出有效的源尺寸，而无需进一步反褶积。

图5说明了这个想法。开口圆是通过在扇区8的实验箱中的样品位置垂直扫描X射线束上狭缝的单个叶片而获得的轮廓的数值导数。图5的插图是原始配置文件。对于这些测量，将白底缝的垂直间隙设置为30µm。通过高斯分布拟合数据中的峰值和波谷（实线），在垂直方向上产生60µm的一西格玛源尺寸。水平扫描的类似程序（白色光束狭缝定义水平方向上120µm的孔径）产生水平方向上330µm一西格玛源尺寸。这些结果与蔡的更仔细的测量结果一致等。(1996)其在垂直和水平方向上产生的单西格玛源尺寸分别为50µm和350µm。

图5
垂直扫描X射线束的“刀刃”的数值导数。刀刃位于针孔下游28米处；针孔位于震源下游27米处。实线是两个高斯轮廓的拟合。插图是原始扫描。

4.结果和讨论

图6显示了由(一)7µm×21µm（高×伏）和(b)15µm×31µm部分相干X射线束入射到1.2 mm厚的气凝胶上(c（c）)6µm×21µm部分相干X射线束入射到2.7 mm厚的气凝胶上。典型通量穿过缝隙的数量约为10¹² 光子⁻¹并使用光圈面积进行缩放。如果部分闭合（见下文），白色光束狭缝可以产生有效较小的光源尺寸，对于所有三组测量都是开放的，因此X射线束的横向相干长度由光源到样品距离、光源尺寸和准直狭缝孔径决定。对于图6中显示的所有图像，暗区表示记录的散射较多，而亮区表示较少。底部面板是收集的整个散射范围，而顶部面板是范围内的特写问表明。每张图像是100个CCD曝光（帧）的平均值。每帧的曝光时间(一)为0.1秒，对于(b)0.03秒，对于(c（c）)0.05 s。图6中显示的所有数据已转换为波矢量传输( $[{\bf Q}]$ )使用关系问= $[k{\bf r}/r_d]$ ，其中k个= 2π/λ=38.8纳米⁻¹是波数， $[{\bf r}]$ 是从CCD图像平面上的点到CCD图像平面的光束零点位置的矢量，以及R（右）_d日是样品和检测器之间的间隔（见表1). 直射光束（被光束挡块挡住）位于 $[|{\bf Q}|]$ =问= 0,问_x个处于水平方向，并且问_z（z）垂直方向。

图6
宽带部分相干X射线束入射到气凝胶样品上产生的斑点图案。散射产生于(一)7µm×21µm（H×V）光束入射到1.2 mm厚的气凝胶样品上。(b)15µm×31µm光束入射到1.2 mm厚的气凝胶样品上。(c（c）)6µm×21µm光束入射到2.7 mm厚的气凝胶样品上。每对图形的底部面板是收集的整个散射范围；顶部面板是以下范围内的特写问表明。

图6中有几个显著的定性特征首先，对于所有三种模式，测量的散射都是粒状的–这是斑点！其次，对于所有三种图案，散斑都在径向方向上出现条纹。这是由于X射线束的非零能量带宽。第三，我们观察到，随着样品厚度的增加，斑点的纵向宽度减小。当我们比较1.2毫米厚气凝胶的斑点图案特写时，这一点尤其明显[图6的上图(一)]用斑点图案特写2.7毫米厚的气凝胶[图6的顶面板(c（c）)]. 最后，与7µm×21µm光束相比，入射到给定样品上的15µm x 31µm波束会产生更多斑点[比较图6的底部面板(一)和6(b)]. 这一观察结果与较大狭缝设置所预期的较小散斑大小非常一致。

为了量化这些观察结果，我们现在转向静态X射线散斑图的统计分析。我们省略了阿伯纳西最近提出的对这种形式主义的详细解释等。(1998). Tsui最近也进行了类似的分析等。(1998).

首先，探测器响应的特征是计算测量强度非常弱（孤立光子“击中”）区域内每个CCD帧的空间自相关（杜夫纳等。, 1995)，以确定探测器的空间分辨率，而不受散斑图案本身造成的复杂强度变化的影响。从该分析中，我们发现FWHM探测器的分辨率为2.0像素或3.8×10⁻⁴ 纳米⁻¹在垂直和水平方向上。

其余分析的关键是两点强度相关函数，

$[C（{\bfr}_1，{\bfr}_2）=\left\langle{I}$

哪里第页_我是CCD图像平面上的点，尖括号表示一系列CCD帧的时间平均值的适当区域上的空间平均值。空间自相关函数最大化为第页₁=第页₂[1 <C类(第页,第页)≤2]，而对于较大的分离，它衰减到1。散斑图案的对比度是空间自相关函数最大值的背景值，散斑图案是部分相干X射线散射实验中的一个重要距离图，β(第页) =C类(第页,第页)−1，因此取值[0≤β(第页) ≤ 1]. 背景相减强度相关函数的FWHM，C类(第页₁,第页₂)−1，产生散斑宽度。例如，图7显示了在 $【Q\cong】$ 0.060纳米⁻¹计算1.2mm厚的气凝胶在7µm×21µm（H×V）部分相干X射线束照射下产生的散斑图案[图6顶面板(一)]. 开放圆是纵向的数据，实心圆是横向的数据。显然，斑点在纵向上比在横向上宽得多。从图6的顶部面板的检查中也可以看出这一特征(一).

图7
本文中描述的散斑图案的径向（开放圆）和横向（实心圆）方向的强度自相关。点之间的间隔对应于CCD上像素的大小。实线是眼睛的指南。

图6中三个散斑图的分析结果位于由从原点向垂直方向±15°处延伸的线所限定的区域内，如图8所示和9图8中绘制的符号是实验确定的对比度吗与上述三组不同样品和X射线束参数的波矢传递。具体来说，开圆圈是入射到1.2 mm厚气凝胶上的7µm×21µm（H×V）X射线束的测量对比度，开正方形是入射到1.2mm厚气胶上的15µm X 31µm X射线束测量对比度；开三角形是6µm x21μm X射线束照射在2.7 mm厚的气凝胶上。对于所有三组测量，测量的对比度随着波矢传输的增加而不断减小。此外，对于相同的准直狭缝设置，我们发现测得的对比度随着样品厚度的增加而降低。最后，我们看到，特别是对于增加波矢传递，给定厚度样品的对比度随着准直狭缝孔径的增加而降低。

图8
测量（绘制符号）和预测（线条）散斑对比度与波矢量传输。开圆和实线是用7µm×21µm（H×V）光束照射1.2mm厚气凝胶的结果，开正方形和点状线是用15µm x 31µm光束照射1.2m厚气凝胶时的结果，而开三角形和虚线是用6µm×21µm光束。

图9
径向和横向的测量（绘制符号）和预测（线条）散斑宽度与波矢量传输。打开和关闭符号分别测量径向和横向宽度。开口和实心圆圈是用7µm×21µm（H×V）光束照射1.2mm厚气凝胶的结果，开口和实心正方形是用15µm x 31µm光束照射1.2m厚气凝胶时的结果，开三角形和实心三角形是用6µm x21µm光束照射2.7mm厚气胶时的结果。文本中描述了这些行。

图9中的开放式和实心打印符号是实验确定的散斑宽度与对于上述三组不同的样品和X射线束参数，分别在径向和横向进行波矢传输。具体而言，开圆是入射到1.2毫米厚气凝胶上的7µm×21µm（H×V）X射线束的测量径向散斑宽度，开正方形是入射到1.2毫米厚气凝胶上的15µm×31µm X射线束的测量径向散斑宽度，开三角形是入射到2.7毫米厚气凝胶上的6µm×21µm X射线束的测量径向散斑宽度毫米厚的气凝胶。相同的符号序列但现在是实心的，适用于横向散斑宽度。如前所述，横向散斑宽度明显小于径向散斑宽度。此外，横向散斑宽度似乎与波矢传输无关，而径向散斑宽度则不相关。

有几种方法可用于预测散斑图案的对比度和散斑宽度，作为波矢量传输、样品厚度等的函数（Abernathy等。, 1998; 津井等。, 1998; 辛哈等。, 1998 ). Pusey（1976）给出了一个我们已经发现有效的近似值，并将在这里进一步阐述 ). 他推导出，在夫琅和费极限下，散斑图案的对比度由下式给出

$[\eqaligno{\beta={}&\textstyle\int\limits_{V}d^3{\bfr}_1\textstyle/int\limits_{五} d日^3{\bfr}_2\cr&{times}{\left|\left\langle{E}\left（{\bf0}，0\right）E^{\ast}\left（{\Bfr}_2}^{\bot}-{\bf r}_{1}^{\ bot}，{\bf-Q}\cdot\left[{\bfer}_2-{\bofr}_1\right]/ck\right ^2\left\langle\tleft|E\right|^2\right\rangle^2}，&（3）}]$

哪里E类(第页,t吨)是位置处的入射电场第页和时间t吨,问是散射矢量，k个是波数和c（c）是光速。[ $[{\bf r}^{\bot}]$ = (x个, 0,z（z）)是的组件第页垂直于入射X射线波矢。]集成体积，V（V），是照明采样体积，我们将其视为实心矩形L（左）沿着x个(x个水平且与入射X射线波矢正交），M（M）沿着z（z）(z（z）垂直）和W公司沿着年入射波矢量为k个_我= (0,k个，0），并且散射波矢量为k个_（f）= $[k（\sin2\theta\cos\varphi，\cos2\theta，\sin 2\theta \sin\varphi）]$ 因此，波矢传递问= $[2k\sin\theta（\cos\theta\cos\varphi，]$ $[\sin\theta，\cos\theta\sin\varphi）]$ .

公式（3）假设样品中密度（介电常数）波动的相关长度远小于样品尺寸以及入射辐射的横向和纵向相干长度。它还假设入射电场的相干时间远小于样品的相关时间。这两个假设对我们的测量都是有效的。

进一步假设，首先，辐射的相干特性确实可以分解为独立的空间和时间部分[即辐射具有“交叉光谱纯度”（Born&Wolf，1980 )]第二，源是非相干的，显示出高斯强度分布，第三，辐射的功率谱是洛伦兹的，产生指数时间相关函数，然后是（3）中的电场相关函数可以写为

$[\eqaligno{&\left|\left\langle E\left（{\bf 0}，0\right）E^{\ast}\left quad\quad=\exp\左[-（x_2-x_1）^2/2\xi^2\right]\exp\右[-（z_2-z_1）#2/2\zeta^2\right]\cr&\quad\quad\，\quad{\times}\exp\left[-|\delta|/\Lambda\right]，&（4）}]$

哪里Λ是纵向相干长度，以及

$[\eqaligno{\delta={}&2\sin\θ\cos\theta\cos\varphi（x_2-x_1）\cr&+2\sin^2\theta（y_2-y_1）\ cr&+2\sin\θ\ cos\theta \ sin\ varphi$

是样品内两点之间的光程差第页₁= (x个₁,年₁,z（z）₁)以及第页₂= (x个₂,年₂,z（z）₂).

关于纵向相干性，电场涨落的功率谱对应于具有相关时间的指数相关函数τ是

$[S（\nu）=2\tau/\left\{1+[2\pi\tau（\nu-\nu_0）]^2\right\}。\等式（6）]$

功率谱的半高宽为1/(πτ). 对于洛伦兹谱，纵向相干长度为Λ=c（c）τ= (k个Δλ/2λ)⁻¹，其中c（c）是光速，即 Λ= (λ/π)(E类/ΔE类)，其中ΔE类是波荡器能量谱的半高宽。事实上，一次谐波附近的波动谱不是洛伦兹谱；下面我们将讨论为什么这种近似看起来很有效。

为了与我们的实验测量进行比较，我们必须确定相干长度与源尺寸的关系(σ_x个,σ_z（z）)，X射线波长(λ)以及源到样本的距离(R（右）). 对于具有高斯强度分布的非相干源，van-Cittert-Zernicke定理（Born&Wolf，1980)告诉我们方程（4）中出现的电场相关函数的空间部分由提供

$[\eqaligno{&\left|\left\langle E\left（{\bf 0}，0\right）E^{\ast}\left文本样式\int\limits_{-\infty}^{\infty}{\rm d}u\exp[-u^2/2\sigma_x^2+2\pi{iu}（x_2-x_1）/r\lambda]\cr&\，\quad\quad{times}\textstyle\int\limits_{-\infty}^{\infty}{\rm d}v\exp[-u^2/2\sigma_y^2+2\pi{iv}（y_2-y_1）/R\lambda]\cr&\quad=\exp[-2\pi^2\simma_x^2（x_2-x_1）^2/（\lambda{R}）^2]\cr&\ \sigma_y^2（z_2-z_1）^2/（\lambda{R}）^2]&(7)}]$

比较方程式（4）和（7）结果表明，一西格玛相干长度与一西格马波荡器A源尺寸有关ξ=λR（右）/2πσ_x个≃4µm和ζ=λR（右）/2πσ_z（z）≃28µm。

从方程式（3）推导对比度，我们使用上述样品和光束尺寸。我们还假设样品紧邻准直狭缝（在“近场”中），或者更定量地说λD类/d日<d日，其中D类是狭缝到样品的距离（～7 cm），以及d日是狭缝孔径。我们的水平和垂直狭缝都满足这个条件。在零方位角(φ=0），方程（3）中的六维积分四维积分乘积的因子x个₁,x个₂,年₁和年₂(β_第页)和二维积分z（z）₁和z（z）₂(β_z（z）). 严格地说，我们的统计分析计算了零方位角±15°范围内的散斑对比度和平均宽度。然而，我们认为计算的散斑宽度和对比度φ=0应该是这个平均值的一个很好的近似值，为了便于计算，我们使用这个近似值。

上的积分z（z）₁和z（z）₂是

$[\eqaligno{\beta_z&=（1/M^2）\textstyle\int\limits_0^M{\rm d}z_1\textstyle\tint\limiss_0^M{\rmd}z_2\，\exp[-（z_2-z_1）^2/\zeta^2]\cr&=（2/M^2 \左（M/\zeta\右）\pi^{1/2}\，{\rm erf}（M/\zeta）+\exp（-M^2/\zeta^2）-1\右]，\cr&&（8）}]$

其中erf（）是错误函数。

上的积分x个₁,x个₂,年₁和年₂是

$[\eqalignno{\beta_r={}&（1/L^2 W^2-x_1）+B（y_2-y_1）|]，\cr&&（9）}]$

哪里A类= $[4\sin\theta\cos\theta/\Lambda]$ = $[4k（\Delta\lambda/\lambda）\sin\theta\cos\theta]$ = $[2（\Delta\lambda/\lambda）Q（1-Q^2/4k^2）^{1/2}]$ 、和B类= $[4\sin^2\theta/\Lambda]$ = $[（δ\lambda/\lambda）（Q^2/k）]$ .利用Welling&Griffin（1982）给出的变换 )，的四维积分β_第页可以转换为二维积分，

$[\eqaligno{\beta_r={}&（2/L^2W^2）\textstyle\int\limits_0^L\，{\rm d}x\，（L-x）\texttyle\int\limits_0^W{\rmd}y\，（W-y）\exp（-x^2/\xi^2）\cr&{\times}\left[\exp$

可以用数字进行评估。因此，对比的最终结果是

$[\beta=\beta_r\beta_z.\eqno（11）]$

通过推广普西的讨论，可以计算出强度是如何在波矢上散射的问与不同波矢的强度相关问′ =问+κPusey（1976）中的方程（2.37）)应该用指数因子替换为 $[\exp（-i{\bf Q}^\prime[{\bf-r}_1-{\bfr}_2]-i{\bf Q}\cdot[{\bf-r}_3-{\Bfr}_4]）]$ .一个附加因素 $[\exp（-i{\bf\kappa}\cdot[{\bfr}_1-{\bfer}_2]）]$ 然后出现在强度的第二阶乘矩中。因此，我们可以引入第二阶乘矩作为 $[{\bf\kappa}]$ ,

$[\beta（{\bf\kappa}）=\beta_r（\kappa_x，\kappa _y）\beta _z（\kapba _z），\eqno（12）]$

哪里

$[\eqaligno{\beta_r（\kappa_x，\kappa _y）={}&（2/L^2W^2）\textstyle\int\limits_0^L{\rm d}x\，（L-x）\texttyle\int\limits_0^W\，{\rmd}y\，（W-y）\cr&{times}\exp（-x^2/\xi^2）\big[\exp）\cr&+\exp（-|Ax-By|）\cos（\kappa_xx-\kappa _yy）\big]，\quad&（13）}]$

和

$[\beta_z（\kappa_z）=（2/M^2）\textstyle\int\limits_0^M\，{\rm d}z\，（M-z）\exp（-z^2/\zeta^2）\cos（\kapba_z z）.\eqno（14）]$

方程式（13）和（14）表征三维平均散斑形状倒易空间。相应的散斑宽度(Δ_x个,Δ_年和Δ_z（z）)通过（13）的数值计算得出和（14）CCD摄像机进行特定的切割倒易空间，使得对应于固定方位角的不同散射角的像素之间的波矢量差(κ_第页)以及对应于不同方位角的相同散射角的波矢量差(κ_t吨)与κ_x个,κ_年和κ_z（z）通过

$[\kappa_x=\cos2\theta\cos\varphi\kappa_r-\sin\varphi\kappa_t]$

$[\kappa_y=\sin2\theta\kappa _r]$

$[\kappa_z=\cos2\theta\sin\varphi\kappa _r+\cos\varphi\kappa _t.\eqno（15）]$

应该注意的是 $[\beta_r=\beta_ r（\kappa_r）]$ 和 $[\beta_z=\ beta_z（\kappa_t）]$ .方程式（15）在φ=0结合（13）和（14）可用于计算径向和切向自相关的完美分辨宽度(Δ_第页和Δ_t吨）。

最后，为了将预测值与实验测量的散斑宽度和对比度进行比较，我们必须在模型中包括探测器分辨率产生的涂抹。遵循Abernathy描述的方法等。(1998)，我们获得

$[\beta=\beta_r\beta_z={{\beta_ r^0\Delta_r^0}\ over{\left[\left（\Delta_ r ^0\right）^2+\Delta_d^2\right]^{1/2}}}{\beta _z^0\Delta_z^0}\ over{\left[\left]（\Delta _z ^0\right）^2+\Delta _d^2\\right]^{1/2}}}}，\eqno（16）]$

$[\Delta_r=\left[\left（\Delta_ r^0\right）^2+\Delta_d^2\right]^{1/2}\eqno（17）]$

和

$[\Delta_z=\left[\left（\Delta_ z^0\right）^2+\Delta_d^2\right]^{1/2}。\等号（18）]$

上标“0”表示上面导出的完全解析宽度和对比度[方程式（11）], (13)和（14）],Δ_d日是探测器分辨率=2像素=3.80×10⁻⁴ 纳米⁻¹.

在与我们的测量值进行详细比较之前，我们注意到模型的一些一般特性和简化。首先z（z）预测（横向）方向与X射线束带宽、波矢传输和样品厚度无关。我们的斑点宽度数据（图9)与后两个观察结果一致（带宽预测未经测试）。其次，方程式[方程式（9）]对于对对比度的完全解析的径向贡献，在小波矢量和/或消失的相对带宽的限制下显著简化。具体来说，我们发现

$[\eqalign{\beta_r&=（2/L^2）\textstyle\int\limits_0^L\，{\rm d}x\，（L-z）\exp（-x^2/\xi^2）\cr&=（\xi^2/L^ 2）\left[\ left（L/\xi\ right）\pi^{1/2}\，{rm erf}（L/\xi）+\exp$

这与方程（8）相同在这些限制范围内以及 $[L\gg\xi]$ ，然后 $[\beta\cong｛\pi｝^｛1/2｝\xi/L]$ 。同样，对于 $[M\gg\zeta]$ , $[\beta_z\cong{\pi}^{1/2}\zeta/M]$ 因此，在这些限制中，

$[\beta\cong\tilde{\xi}\tilde}\（L M），\eqno（19）]$

即相干区域除以照明采样区域。

图8中的实线、点划线和虚线是分别对应于绘制的开放圆、开放正方形和开放三角形的实验条件对比的模型预测。该模型预测了对比度的正确波矢相关性，并明显地预测了随着样品厚度的变化和狭缝尺寸的变化，对比度的准确趋势。它可以充分预测对比度的总体值，但对比度的测量值系统地小于预测值。可能出现差异是因为记录的散射受到狭缝和光束线窗口产生的小的非相干背景的污染（Abernathy等。, 1998). 事实上，阿伯纳西等。(1998)提出入射到样品上的光束可以被认为是由相干部分组成的(α)和非相干分数（1−α). 然后，它们表明需要按比例缩放预期的对比度α²因此，在这种想法的背景下，我们可以看到，在整个测量的波矢传输范围内，传输到样品的光束的相干分数至少为0.8。或者，差异可能源于超过±15°的方位角平均值，而我们的计算中没有考虑到这一点。

现在我们考虑斑点宽度。图9中绘制的线是模型对与绘制符号相对应的各种实验条件下的散斑宽度的预测。在图的顶部附近，实线、点划线和虚线是预测的径向散斑宽度与分别对由7µm×21µm（H×V）部分相干X射线束照射的1.2 mm厚样品、由15µm X 31µm光束照射的1.2 mm-厚样品和由6µm x21µm-束照射的2.7 mm厚样品进行波矢传输。随着样品厚度、狭缝孔径和波矢传输的变化，该模型明显预测了正确的趋势。此外，径向散斑宽度的预测值与测量值基本一致。

纵向散斑宽度的变化与通过考虑对有效狭缝尺寸的两个贡献，可以直观地理解特定样品厚度的波矢传递与问如探测器所示。第一个效应是狭缝孔径随着散射角的增加而缩短，这导致纵向散斑宽度随着散射角的增加而二次增加问第二种效应是由于表观样品厚度随着厚度的增加而增加问.有效样品厚度与有效狭缝宽度成正比，该宽度为1/问-散斑宽度的相关性与增加的问第一种效应占主导地位问第二个较大问导致在图9中绘制的所有三条径向斑点宽度曲线中观察到的最大值我们还注意到，第一个效应与样品厚度无关，而第二个效应则不然，并预测较厚的样品会产生较窄的斑点。通过这种方式，我们可以理解随着样品厚度的增加，纵向散斑宽度的总体减小，这也可以在图9中观察到.

图9底部附近实线是由6或7µm×21µm（H×V）部分相干X射线束照射的样品（任意厚度）的预测横向散斑宽度，点状线是由15µm X 31µm光束照射的样品的预测。预测的横向散斑宽度与问和样品厚度，以及图9中绘制的垂直狭缝开口范围，主要取决于CCD探测器的分辨率（0.38×10⁻³ 纳米⁻¹). 预测的横向散斑宽度与测量的散斑宽度一致。

在结束之前，我们想进一步评论一下我们使用洛伦兹近似波动谐波的功率谱[见方程（6）的讨论]以及为什么其结果似乎与我们的测量结果一致。古德曼（1985)给出了纵向相干长度的一般表达式，

$[\Lambda=c\tilde{\tau}={{c\textstyle\int\limits_{-\infty}^{\infty}{\rm d}t\，|\langle E（0）E^{\ast}（t）\rangle|^2}/{|\langleE（0$

然后根据Parseval定理可知，纵向相干长度与功率谱有关通过

$[\Lambda=c\textstyle\int\limits_{-\infty}^{\infty}{\rm d}\nu\，S（\nu）^2.\eqno（21）]$

图10显示了在一次谐波附近测得的波荡器A（以绝对比例绘制）的能谱.白色光束狭缝（距光源27.5米）将可接受的光束尺寸限制在0.27毫米的直径范围内。我们可以确定Λ对于通过数值计算在8-ID处产生的“粉色光束”光谱（21）具体来说，我们计算了

$[\Lambda=hc\textstyle\int\limits_{-\infty}^{\infty}{\rm d}E\，S（E）^2/\left[\textstyle\int\ limits_{-\infty}^{\infty}{\rmd}E\，S（E）\right]^2，\eqno（22）]$

哪里S公司(E类)现在是图10所示的非标准化光谱（截断于E类=8500 eV）和小时是普朗克常数。结果是Λ= 1/(0.013k个)，与Λ= (λ/π)(E类/ΔE类)获得洛伦兹分布。正是这种巧合使得洛伦兹谱成为一个很好的近似。

5.结论

我们已经实现了一个光束线和一个光谱仪，该光谱仪经过优化，可以进行小角度相干X射线散射实验。水平偏转镜用于将波荡器的一次谐波从“白色”入射光谱中分离出来，并产生“粉红色”光束入射到小角度相干散射光谱仪上。光谱仪用部分相干X射线束照亮研究中的样品，并记录散射强度通过面积检测器。

我们使用这种装置测量了各种条件下各向同性无序样品的静态散斑图案。使用统计方法分析了静态散斑图案，从中我们可以获得散斑宽度和对比度与波矢量传输。将结果与详细描述的强度相关函数近似值进行了比较。我们发现预测的散斑对比度和宽度与观测值非常吻合。我们得出的结论是，我们的设置正在接近最佳水平。然而，应注意斑点对比度很低（～0.05）。原则上，通过将带宽减少十倍，可以将散斑对比度提高十倍，这对于辐射敏感样品的XIFS实验很有价值，可以将总数减少十倍通量在样品上，同时保留相干通量保持不变。然而，在实践中，目前还无法获得相对带宽为～0.003 FWHM的单色器。

致谢

我们感谢欧洲同步辐射设施的道格拉斯·阿伯纳西（Douglas Abernathy）和格哈德·格吕贝尔（Gerhard Grübel）、美国物理学会（APS）的彼得·伊林斯基（Peter Ilinski）以及麻省理工学院（MIT）的马特·博思威克（Matt Borthwick）、彼得（Peter）、法卢斯（Falus）和德克·卢玛（Dirk Lumma）的富有启发性的对话。我们感谢特拉华大学的诺伯特·穆德斯（Norbert Mulders）提供了本研究中使用的气凝胶样品。我们特别感谢道格拉斯·阿伯纳西（Douglas Abernathy）提供了许多“约里克”程序，这些程序被用作本文所述斑点分析的基础。我们还感谢哈罗德·吉布森的专业技术援助。这项工作得到了NSF拨款DMR-9312543和DOE BES向麻省理工学院、ANL LDRD项目和NSERC拨款DE-FG02-96ER45593的支持。美国能源部（BES，OER）根据第W-31-109-Eng-38号合同支持APS的使用。

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