辐射损伤\(\def\h填{\hskip5em}\def\hfil{\hski p3em}\def\eqno#1{\hfil{#1}}\)

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同步加速器
辐射
国际标准编号:1600-5775

X射线的测定通量使用硅pin二极管

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瑞士光源,Paul Scherrer Institute,CH-5232 Villigen PSI,Switzerland,b条加利福尼亚大学生物化学和生物物理系,旧金山,加利福尼亚州94158-2330,美国,c(c)先进光源,美国加利福尼亚州伯克利市劳伦斯伯克利国家实验室,邮编94720d日牛津大学生物化学系分子生物物理实验室,英国牛津OX1 3QU,South Parks Road
*通信电子邮件:elspeth.garman@bioch.ox.ac.uk

(2008年9月2日收到; 2008年11月26日接受)

精确测量光子通量来自X射线源,这是计算样品吸收剂量所需的参数,但在大分子晶体学束线上还不能常规获得。开发用于确定光子通量这里描述了pin二极管的事件,并在瑞士维利根的瑞士光源和美国伯克利的高级光源的高分子晶体学光束线上进行了测试,能量在4到18keV之间。这些实验表明,基于硅中能量沉积的简单模型足以确定通量高质量硅pin二极管事件。介绍了该模型的推导和验证,并介绍了一种用于高分子结晶学和更广泛的同步加速器社区的网络工具。

1.简介

随着最近人们对用于大分子晶体学(MX)的晶体辐射损伤进展和避免的兴趣的重新兴起,实验中吸收剂量的知识变得越来越重要。剂量是每单位质量(Jkg)的能量−1或Gy)沉积在样品中,并被证明是辐射损伤进展的基本坐标(Ravelli&Garman,2006[Ravelli,R.B.G.和Garman,E.F.(2006年),《当前操作结构生物学》,第16期,第624-629页。]). 这是因为在大约100K的低温下,损伤似乎取决于样品吸收的累积能量,而不管沉积所需的时间[在很大程度上与剂量率无关(欧文等。, 2006[Owen,R.L.,Rudino-Pinera,E.&Garman,E.F.(2006),《国家科学院院刊》103,4912-4917。]; 莱罗斯等。, 2006【Leiros,H.-K.S.、Timmins,J.、Ravelli,R.B.G.和McSweeney,S.M.(2006),《结晶学报》,D62,125-132。】; 斯利兹等。, 2003[Sliz,P.、Harrison,S.和Rosenbaum,G.(2003)。结构,11,13-19。])]. 在衍射强度减半之前,保持在100 K的大分子晶体所能承受的剂量上限由以下公式预测电子显微镜观察[20 MGy(亨德森,1990【Henderson,R.(1990)。伦敦社会科学院院刊B,241,6-8。】)]并测量MX[43 MGy(Owen等。, 2006[Owen,R.L.,Rudino Pinera,E.和Garman,E.F.(2006)。美国国家科学院院刊103,4912-4917。])]. 然而,MX中的数据收集通常以时间为单位,因此,最佳实验规划以及测量和比较损伤率需要为源和使用中的样品建立剂量和时间之间的关系。

晶体吸收的剂量可以从X射线和原子之间相互作用的物理学中计算出来,但这一计算的先决条件是了解其大小、形状和强度(通量:光子−1)入射X射线束(穆雷等。, 2004【Murray,J.W.、Garman,E.F.和Ravelli,R.B.G.(2004),《应用结晶杂志》,第37期,第513-522页。】; 派哈达尔等。, 2009【Paithanhar,K.,Owen,R.B.G.&Garman,E.F.(2009),《同步加速器辐射》16,152-162。】). 这些参数尚未在所有同步加速器MX束线上进行常规测量,本文将重点讨论X射线的精确测定光子通量可以实现。

1.1. 计数设备

测量的概念光子通量看似简单:每秒都有一定数量的X射线光子从准直器中出现。计数每个光子可以说是测量光束强度的最准确方法,因为光子计数的不确定性仅受到光子到达的基本随机性的限制。光子通量服从泊松统计,计数误差N个给定时间内的光子是N个1/2例如,如果在1s内计算10000个光子,则可以得出以下结论:通量是104光子−1统计误差为±100光子−1或1%。长时间计数将积累更多光子,从而进一步提高信噪比和统计精度。

不幸的是,没有X光光子计数适用于直接测量现代X射线源产生的高通量的装置。虽然对探测器技术的详细讨论超出了本工作的范围,但在此只需注意,最快的现代计数探测器仍有几个数量级的速度太慢,无法计数10×100µm的光束12光子−1这是因为计数任何东西都需要单独识别要计数的对象,随着光子到达时间间隔的缩短,这变得越来越困难。对于给定的计数设备,仍然记录为两个独立事件的两个光子命中之间的最短时间被称为停滞时间,因为它反映了探测器电子设备处理一个光子的时间段,因此还不能检测到另一个光子的到达。随着探测器技术的改进,这种停滞时间正在减少,但它永远不会为零,所以到达任何计数探测器的光子的某些部分都会被忽略。

因此,观察到的计数率始终小于真实计数率,但对于简单的可瘫痪检测器,如闪烁计数器如下所述,这些速率之间的比率可以从泊松分布。后者可用于校正观察到的计数率,前提是实际计数率小于每个停滞时间间隔一个光子(Luke,1976[Lucke,R.(1976),《科学仪器评论》第47、766-767页。]). 这种死区时间校正的实现使计数检测器在大计数率范围内(从低至几个光子)具有线性响应−1接近107光子−1如果设备具有100ns的停滞时间。然而,数到1012光子−1所需的检测器死区时间小于1ps,远远超出了当前检测器的限制。还应注意的是,计数探测器本身受到辐射损伤,因此这种探测器的响应可能会随时间而变化。

1.2. 衰减器

解决这个问题的方法是在梁中放置一个吸收器,以减少通量达到可管理的值。然而,高衰减系数的准确性对吸收器的厚度和成分非常敏感。例如,1000倍的衰减器仅比1400倍的衰加器薄5%,因此可以充分推断通量即使厚度的不确定性很小,也存在问题和不准确。此外,任何实际的衰减器在给定的光子能量下吸收强烈,都不会有效阻止三倍于该能量的光子,这会导致使用衰减方法时的额外误差。这些高能“谐波污染”光子通常只代表光束的一小部分,在MX实验中通常不显著。然而,在约1000倍的铝吸收体后面的计数探测器将遇到几乎没有衰减的这些光子,如果使用非能量辨别探测器,则会产生重大误差。

1.3. 热量测定法

另一种定量X射线的方法通量将测量由光束引起的样品加热。考虑到第三代光源可实现的大通量,人们可能会预计探测器中会沉积足够的热量,以便进行精确测量。然而,光束的总功率为1012光子−1和1?波长(12.4 keV)在~2 mW时相对较小1,大致相当于手持激光指针发出的功率,这很难精确测量。例如,1 mm在绝缘泡沫块内包裹有一个小加热电阻器的二极管温度传感器,当电阻器耗散1 mW时,温度增加不超过0.05 K,在0.1 mW时未检测到任何变化(数据未显示),这表明即使采用这种布置,也无法达到10%的准确度。在测量高X射线所沉积的热量方面,花费了大量的精力和技术独创性通量(3 × 1012光子−1,光束的FWHM 103×84µm,能量6.5 keV)入射到玻璃珠中,导致温度仅升高几度(Snell等。, 2007[Snell,E.H.,Bellamy,H.D.,Rosenbaum,G.&van der Woerd,M.J.(2007),《同步辐射杂志》第14期,第109-115页。]). 进行这种类型的测量的困难出现了,因为小物体非常有效地散热,并且很难避免0.1K量级的温度波动。实际上,在亚毫瓦范围内进行精确的X射线测量需要将量热计冷却到液氦温度,在液氦温度下,大多数材料的热容都极低,低到足以超过耗散。这种装置的一个例子是低温电替代辐射计,它在BESSY(Gerlach)的Physikalisch–Technische Bundesanstalt光束线上用作绝对参考探测器等。, 2007【Gerlach,M.、Krumrey,M.,Cibik,L.、Müller,P.和Ulm,G.(2007)。《物理研究方法》A,580,218-221。】). 这些设备很难建造、校准和维护,尽管它们是很好的参考探测器,但不适合常规使用通量在MX光束线上进行测量。

1.4. 电离室

电离室经常用于测量X射线光子通量同步加速器束线和医用剂量学(例如,参见,https://www.npl.co.uk/server.php?show=ConWebDoc.305). 离子室的设计和使用的详细说明超出了本文的范围,但通常这些设备由充气箱两侧的两块金属板组成,板上施加电压。订购电压100–2000 V cm−1要求避免高亮度X射线束的空间电荷饱和(Wyckof,1979[Wyckof,H.O.(1979)。编辑。产生离子对所需的平均能量。ICRU报告31。国际辐射单位和测量委员会,美国马里兰州贝塞斯达伍德蒙特大道7910号400室,邮编:20814-3095。]; Nariyama,2006年【Nariyama,N.(2006),《物理医学生物学》51,5199-5209。】). 具有MX波长的X射线光子以三种方式之一与物质相互作用:光电发射,弹性散射光电发射和康普顿散射都会导致电离,但在MX能量下光电发射是主要过程,康普顿辐射可以忽略;该近似值引入的误差小于5%。电离产生的离子和自由电子会导致与光子束损失的能量成比例的电流在平板之间流动。对于设计良好且偏压正确的腔室,比例常数是气体中产生电子-离子对所需的平均能量,对于33.85±0.15 eV的空气来说,这是最合适的(Wyckof,1979[Wyckof,H.O.(1979)。编辑。产生离子对所需的平均能量。ICRU报告31。国际辐射单位和测量委员会,美国马里兰州贝塞斯达伍德蒙特大道7910号400室,邮编:20814-3095。]).

这种绝对校准是电离室的一个重要特征,但这些设备的缺点是电离室和配套的一对护板的尺寸,通常每对护板长约30 mm。一般来说通量传感器尺寸较小,因此其对光束线的设计影响可以忽略不计。例如,可以方便地避免干扰每个光束停止器和采样通量测量,但这需要通量传感器足够小,可以插入这两个组件之间。然而,将离子室小型化并不是一项简单的任务,因为在小于空气中光电子轨道长度的设备中[对于12keV X射线而言为~3mm(Cole,1969)[科尔·A(Cole,A.)(1969),《辐射研究》38,7-33。])],光电子直接与极板相互作用,必须根据经验确定校准(Nariyama,2004【Nariyama,N.(2004),《科学仪器评论》第75期,第2860-2862页。】; Kocsis&Somogyi,2003年【Kocsis,M.和Somogyi,A.(2003),J.同步加速器辐射10,187-190。】). 增加电离室中电离介质的密度会缩短轨道长度,并恢复简单的电子-离子对创建模型。因此,一个非常小的低压电离室使用致密固体而不是气体是常规的理想选择通量MX光束线的测量。硅光电二极管就是这样一种器件(Jach&Cowan,1983【Jach,T.&Cowan,P.L.(1983),《物理研究方法》208,423-425。】; 克鲁姆雷等。, 2006【Krumrey,M.、Gerlach,M.,Scholze,F.和Ulm,G.(2006)。《物理研究方法》,第568、364-368页。】; Alkire和Rotella,1997年【Alkire,R.W.和Rotella,F.J.(1997),《应用结晶学杂志》,第30期,第327-332页。】).

1.5. 硅pin二极管

在与上述离子室类似的过程中,硅晶体中光子的吸收产生电荷分离,这称为电子-空穴对,需要平均能量,3.66±0.03 eV(Alig&Bloom,1975)【Alig,R.C.&Bloom,S.(1975),《物理评论稿》,第35期,第1522-1525页。】; 朔尔策等。, 2000【Scholze,F.、Henneken,H.、Kuschnerus,P.、Rabus,H.,Richter,M.和Ulm,G.(2000)。《物理研究方法》第439卷第208-215页。】)用于生成。物理上,电子和空穴是晶格,它们在电场的影响下移动,例如化学势在p(硼或铝掺杂)和n(磷、砷或锑掺杂)层之间,产生电流。

为了防止电子-空穴对的快速复合,通常使用两种方法之一:可以向二极管施加反向偏置电压,从而增加p区和n区之间耗尽区的宽度,或者可以使用pin二极管(图1[链接]). pin光电二极管有一个大的本征硅(i)层,在p区和n区之间没有添加杂质,并且在该区形成的任何载流子都会迅速穿过结,从而产生光电流。通过计算光电效应在该层中沉积的能量,即光电流,,可能与X射线有关光子通量, φ.

[图1]
图1
引脚型二极管的示意图,显示典型的P+–I–N+(销)层排列。

尽管引入了i层,但可以预计,电子和空穴将相互吸引,并迅速重组以产生热量。然而,在间接带隙半导体(如硅)中,直接复合是一个被禁止的过程,必须借助晶格振动来保持动量。实际上,电子和空穴重组的最快方式是在硅中的缺陷位置晶格。因此,高质量的硅pin二极管应该表现出很少或零电荷载流子复合。

对于MX,通量使用校准的pin二极管可以最方便地进行测量,现在,光束线工作人员和来访的实验者,特别是研究辐射损伤各个方面的实验员,都在许多光束线上常规使用这些二极管。令人感兴趣的是pin二极管在用于MX的X射线能量范围内的再现性和易用性,以及将测量电流转换为光子通量使用一个简单的模型,该模型将X射线损失的能量联系起来通过二极管中感应电流的光电效应。本文对高级光源(美国伯克利ALS)和瑞士光源(瑞士维利根SLS)中不同类型和厚度的各种二极管进行了比较,并给出了一个模型通量最容易量化,以实现准确的MX剂量计算。一个基于网络的工具,用于促进光子通量从pin二极管的感应电流出发,给出了pin二极管中的感应电流。

2.材料和方法

在本节中,将测量电流转换为通量接着介绍了根据闪烁体校准pin二极管、测量二极管厚度、评估电荷载流子复合引入的简单模型中的可能误差以及检查器件线性度的实验细节。

在这里报道的工作中,使用了八种二极管类型;表1总结了这些设备的物理特性、制造商和型号[链接].

表1
本研究中使用的二极管总结

除OSI和IRD器件外,所有二极管的硅层厚度均由制造商提供;这些材料的厚度是通过实验确定的(见图4[链接]).

二极管 制造商 型号 硅层厚度(µm) 铝盖厚度(µm)
1 OSI光电 S100VL(可焊芯片系列) 400 23.2
2 OSI光电 针脚-10DPI 400 16.4
OSI光电 S4CL系列 400 不适用
4 IRD公司 AXUV100型 300 不适用
5 辛特夫 CHICSi 12号机组 12 20
6 哈马松 S9724-010号 10 不适用
7 哈马松 S3204-09型 300 不适用
8 堪培拉 PD300-500CB型 500 不适用

2.1. 理论模型

这个光子通量通过pin二极管的硅层传输,φ反式,与横截面, A类硅的密度2, ρ和二极管厚度,t吨,通过以下表达式,

[\varphi_{\rm{trans}}=\varphi\exp\left(-At_{rm{Si}}\rho_{rm{Si}}\right),\eqno(1)]

其中φ是事故光子通量。然而,产生电流的是沉积在硅层中的能量,而不是传输强度。如果二极管具有线性响应(参见§2.5[链接]以下),事故率光子通量对总光电流的影响是恒定的。用光子单位表示这个常数很方便−1A类−1因为将这个数字乘以观察到的二极管电流(单位:A),得到通量(光子−1). 这个量将被称为光转换比(入射比光子通量二极管电流)。

使用方程式(1)[链接]和关系=φ,其中是光诱导电流是X射线能量相互作用产生的电荷E类入射到硅二极管上时,光转换比可以表示为

[{\varphi\over{I}}={\varepsilon\over}eE\left[1-\exp(-A_{\rm{pe}}\,t_{\rm}Si}\,\rho_{\rm{Si}})\right]}},\eqno(2)]

哪里A类体育课是光电的横截面硅,电子是电子电荷吗∊是产生§1.5中定义的电子-空穴对所需的能量[链接].数量A类体育课NIST将所有元素制成表格XCOM公司程序(https://physics.nist.gov/PhysRefData/Xcom/Text/Xcom.html)并在图2中绘制了硅的能量函数[链接]在对数域中拟合三阶多项式XCOM公司数据在5–40 keV范围内超过1%,并允许A类体育课以形式表示

[\eqaligno{\log_{10}\左(A{\rm{pe}}\右)={}&4.158-2.238\log{E} -0.477(\log{E})^2\cr&+0.0789(\log{E})^3&(3)}]

对于硅。方程式(2)[链接]和(3)[链接]因此启用光束线光子通量仅根据光束线能量和二极管厚度与二极管中感应的电流有关。

[图2]
图2
Log–光电截面的对数图,μ体育课/ρ(单位:cm2−1)硅作为入射X射线能量的函数。

pin二极管的表面通常覆盖有一层保护铝层,以防止环境光添加到二极管记录的信号中。在计算通量,必须考虑到由于任何此类覆盖而产生的吸收以及由于二极管和样品之间的空气通道而产生的额外损耗。因此通量铝和空气引起的衰减以类似于方程(1)所述的方式计算[链接]. The通量在样品上,φS公司,与通量, φ,通过以下表达式在二极管位置测量,

[\varphi_{\rm{S}}=\varphi\,{1\over{\exp\left[{-A_{\rm{Al}}\,\rho_{\rm{Al}{\,t_{\rm}Al}}\right]}}{1\ over{\ exp\left[{-A_{\rm air}}\。\等式(4)]

X射线横截面(A类A类空气)从NIST光子横截面数据库中获得。空气衰减的计算假定气体成分为0.0124%的碳、75.5268%的氮、23.1781%的氧和1.2827%的氩,密度为1.205×10−3克厘米−3(重量分数;NIST使用的成分)。二极管p层中的衰减被假设为较小,在上述参数化中被忽略。

2.2. pin二极管对闪烁体的绝对校准

§2.1中描述的简单模型[链接]通过使用0.1%铊掺杂NaI在ALS光束线8.3.1处进行的实验验证4闪烁体(Oxford Danfysik型号CBY38NA01B)和S100VL二极管(见表1[链接]). 闪烁体由一个直径为30mm、厚度为1mm的晶体组成,该晶体由0.2mm厚的铍前窗保护5闪烁体的有效窗口尺寸通过使用5 mm圆形铅孔减小,从而使有效面积与S100VL二极管的有效面积相同。这个光电倍增管与NaI(Tl)晶体接触的(PMT)连接至单通道分析仪(SCA)(牛津Danfysik型号CyberStar X1000)。SCA被设置为几乎没有能量歧视,“最大”峰值高度被禁用,“最小”峰值高度刚好高于噪音水平。背景大约为1计数秒−1当X射线快门关闭时,在这些设置下观察到。死区时间是通过将检测器暴露于增加的光子通量直到观察到的计数率达到最大值。实验确定的死时间范围为8 keV时686 ns至16 keV时826 ns,呈明显的线性(数据未显示)。

为了校准二极管,将闪烁体安装在直接光束路径中,前窗位于二极管位置下游37.4mm处,并将二极管安装在致动器上,以便根据需要将其插入光束中。在进行本文所述的实验之前,通过扫描样品位置上的10µm钽针孔来确定未准直光束的轮廓。获得了一个半高宽为120×108µm(h×v)的高斯分布,其平方根残差为最大值的1.5%通量穿过针孔(数据未显示)。为了避免明显的闪烁体光子堆积,光束在每次入射能量下衰减,直到~105计数s−1在SCA观察到。这~106-折叠衰减是通过在样品位置放置一个15µm的针孔来实现的,关闭了收敛定义的狭缝,并对单色器的摇摆曲线进行了失谐,这也确保了谐波污染可以忽略不计。使用能量分辨硅漂移二极管检测器(Evex Inc.,Princeton,NJ,USA)验证谐波污染的不存在,并且在三次谐波的能量下没有观察到计数(数据未显示)。然后将观察到的计数率除以给定死区时间的预期光子检测分数。然后,将这些速率除以预期被闪烁晶体吸收的光子分数,再除以铍窗口和37.4 mm空气的透射率,然后乘以铝合金的透射度6覆盖二极管的箔。结果计数率被视为事件光子通量在二极管的前表面上。

二极管产生的电流用低噪声电流放大器(斯坦福研究仪器公司型号SR570)测量,约为25 pA。准确测量如此小的电流需要1 M的放大器输入阻抗Ω,与二极管形成分流器。单独测量该特殊S100VL二极管的小信号(±1 mV)输入阻抗,发现其为3.37 MΩ这意味着23%的总光电流通过二极管本身分流,放大器从未看到。因此,放大器报告的电流乘以1.30,得到二极管产生的总光电流7.

2.3. 二极管厚度

在使用pin二极管进行量化时,有几个可能的误差来源光子通量。最重要的是二极管厚度的不确定性;如果二极管厚度与规格不同,则计算通量不会是真实的通量[方程式(2)[链接]]. 通过将X射线束中的二极管倾斜一定角度,可以测量X射线敏感层和前窗的厚度θ,有效地将这些厚度增加了1/cosθ,其中θ当二极管表面垂直于X射线束时为零,

[{I(θ)}\ over{I(0)}}=\left[{1-\exp\left({{-A_{\rm{pe}}\,\rho_{\rm{Si}}\}\ over{\cos\theta}}\ right),\eqno(5)]

其中下标w表示窗材质。这样就可以通过实验确定硅二极管和覆盖窗口的厚度。

2.4. 载流子复合

另一个潜在的严重误差源是电荷载流子复合,事实上,一批10个S100VL二极管的灵敏度(数据未显示)比此处描述的“良好”S100VL-二极管低30-50%。遭受复合的二极管之间的关系要复杂得多通量,电流、厚度和光子能量(Cho等。, 1992【Cho,T.,Takahashi,E.,Hirata,M.,Yamaguchi,N.,Teraji,T; 格利克森等。, 1995【Gullikson,E.,Gramsch,E.和Szawlowski,M.(1995)。应用选择34,4662-4668。】; 卢茨,1999[Lutz,G.(1999)。半导体辐射探测器。柏林/海德堡/纽约:施普林格。])比等式(2)描述的光转换比[链接]该方程可用于识别它们,因为厚度是通过拟合方程(5)从倾斜数据中得出的[链接]与等式(2)给出的能量依赖性不一致[链接]为了测试这一点,在SLS光束线X06SA和ALS光束线8.3.1和12.3.1处比较了不同制造商制造的不同厚度范围的二极管。在SLS的光束线X06SA处,由于样品位置周围的空间限制,二极管被放置在样品位置正后方下游50 mm处,但Sintef二极管除外(表1[链接])它被永久安装在这些实验的样品位置下游145 mm处的PILATUS 6M探测器下方。

在所有这些实验中,经历相同X射线束的二极管的相对灵敏度由方程(2)预测[链接]在4至18 keV的光子能量下进行了实验测试。

2.5. 器件线性度

误差的最终潜在来源是非线性。放大器和二极管之间的分流器是常见的非线性源,尤其是在非常高和非常低的电流下,必须注意了解放大器和二极管的输入阻抗,以及两者如何相互作用(示例见§2.2[链接]). 某些二极管在特定事件下也会内部饱和光子通量,因此,通过将二极管与已知的线性器件(如死时间校正闪烁器)进行比较来确定二极管的线性非常重要。在本试验中,上述S100VL二极管用于监测通过安装在ALS光束线8.3.1处样品位置处的一块石英玻璃透射的X射线束,闪烁器监测玻璃散射的小部分光子。对于给定的光子能量和实验几何形状,该差动衰减器向两个探测器中的每一个发送固定比例的入射光子通量通过在上游插入或移除箔片或调整上游10 m的孔径来改变。入射光束的衰减产生低至~100计数s−1并探索了闪烁体的饱和水平,以及二极管电流的代表图光子计数如图3所示[链接]。这些数据被拟合到泊松分布通过单个自由比例因子修改(13911计数s−1美国国家航空航天局−1)表示在给定几何体中入射到两个探测器上的光子的比率。偏离该曲线的数据点表明二极管不是线性的,或者闪烁体偏离了简单的泊松计数行为。通过使用不同的差分衰减布置重复该实验,解决了二极管和闪烁体中不太可能补偿非线性的问题。

[图3]
图3
每秒未修正闪烁体计数的代表图二极管电流(点)。A类泊松分布(线)与这些数据相吻合,此处显示的总体一致性意味着二极管电流(较低x个-轴)与事件呈线性通量(与上限成比例x个-轴)。在这种情况下,入射光子能量为11 keV,如文中所述,使用石英玻璃靶作为差分衰减器,在二极管电流上转移到闪烁体的入射光子的比率为13911计数s−1美国国家航空公司−1插图突出显示了SR570放大器使用1 M输入阻抗时与整体最佳泊松模型的明显偏差Ω(蓝色圆点),表明二极管在此区域变得非线性。这种非线性是由于§2.2中详述的分流器造成的[链接].

3.结果

验证建议的简单电流模型通量转换,需要进行一系列实验。首先,二极管必须是线性的,如方程(2)所预测的那样[链接]其次,必须知道二极管的有效厚度。第三,绝对通量必须进行校准,且结果与方程式(2)一致[链接]最后,必须证明模型的通用性通量当使用不同厚度和不同制造商的一系列二极管中的任何一个时,对于相同的光束(表1[链接]).

3.1. 二极管线性度的测定

比较pin二极管中感应的光电流和闪烁体记录的计数的实验结果如图3所示[链接].数据与泊松分布表明闪烁体遵循泊松死时间模型,二极管电流与通量在5–120 nA范围内。~5 nA时数据的不连续性对应于§2.2中所述的放大器输入阻抗的变化[链接]考虑到放大器和二极管之间的分流器,将0.1–5 nA的数据精确到最适合其余数据(未显示)的泊松曲线上,从而将二极管总光电流的线性度延伸至~100pA.用不同的差动衰减器布置(数据未显示)进行了进一步的二极管-闪烁体比较,这些数据的重叠电流范围表明二极管的线性范围从10 pA到至少0.1 mA。

使用计数装置(如本文所述的闪烁体)校准二极管需要精确测量极小电流(pA),并将结果外推到六个数量级以上通量所以这种校准方法不是MX的一种方便的通用方法。

3.2. 通过倾斜测量二极管厚度

图4[链接]示出了OSI PIN-10DPI二极管的相对灵敏度(标称有源层厚度,t吨,400µm,硅“窗口”厚度,t吨w个,0.33µm)作为倾斜角度的函数。在这种情况下,没有使用保护性铝盖,此处的窗口是二极管本身中的一层薄薄的不敏感硅上层。可以看出t吨t吨w个与每个光子能量下的倾斜数据一致。请注意,在极端情况下,当t吨可以忽略不计,X射线衰减长度[1/(A类体育课ρ)]较大时,当光束通过二极管时,光束强度不会发生明显变化,并且没有关于t吨获得。相反,如果衰减长度远小于t吨然后所有的X射线都被吸收了,不管倾斜角度如何,所以(θ)/(0)=1,这同样没有给出关于t吨然而,如果衰减长度与t吨,然后是(θ)/(0)曲线介于1/cos之间(θ)和1,允许t吨由方程式(5)得出[链接]以类似的方式t吨w个在11 keV时获得,因为70°时的轻微峰值仅与方程(5)一致[链接]对于t吨w个=0.33µm。

[图4]
图4
二极管PIN-10DPI的归一化灵敏度是不同入射X射线能量下倾角的函数。方程(5)的线图[链接](t吨401.9±0.5µm,t吨w个0.33±0.01µm)覆盖在每个能量的实验点上。

还收集了OSI S100VL、IRD AXUV100和Hamamatsu S3204-09二极管的倾斜度数据,发现它们分别符合制造商规范中的400、300和300µm敏感层厚度(数据未显示)。这些厚度可用于验证电流-通量转换的简单能量损失模型。

3.3. 模型验证

提议的通量计算模型应用于§3.1中描述的S100VL二极管[链接].图5[链接]显示了二极管的理论光电转换比[方程式(2)][链接]]除了通过与闪烁体的比较确定的实验确定的光转换比之外。理论光转换比(蓝线)是对实验数据的叠加,而不是拟合,说明简单模型与实验结果之间的良好一致性。

[图5]
图5
校正后的闪烁体计数率与S100VL二极管中产生的电流之比,根据光子能量绘制。红色误差条表示十次来回比较的平方根散射,这些比较是针对死区时间和窗口传输进行校正的[方程式(4)][链接]]而蓝线是二极管的理论光电转换比[方程式(2)][链接]]. 理论光转换比叠加在比较上,与数据相匹配。注意,由于高度衰减光束的不稳定性,在较低入射X射线能量下,测量值中的散射要大得多。

图6显示了模型有效性的进一步证据[链接],它显示了在SLS使用四个深度不同(10–500µm)、铝盖厚度不同(0至23µm)以及准直器与二极管距离范围的二极管进行测量时计算出的通量,所有这些都是入射X射线能量的函数。由于光转换比[方程(2)[链接]]这些设备中有不同的,但通量X射线束的通量而不是绘制光转换比。结果表明,在扫描的入射能量范围(5.8至17keV)内,所有四个二极管之间的一致性非常好。

[图6]
图6
根据方程式(2)计算的光子通量[链接]使用在同一X射线束中从四个二极管观察到的电流作为X射线能量的函数。有关详细信息,请参见表2[链接].能源依赖性光子通量是波动器谐波和光束线光学的特性,而不是所用pin二极管的特性。

通过成对比较一个哈马松S3204-09、十四个OSI S100VL、一个S4CL和十个PIN-10DPI二极管,在ALS上进行了类似的实验。除了一批10个质量较差的S100VL二极管外,两个二极管交替放置在同一束流(4到18 keV)中产生的电流比符合方程(2)[链接]误差在5%以内(数据未显示)。

4.讨论和结论

剂量是量化MX中损伤率的公认指标。估算晶体吸收剂量的先决条件是事件光子通量。上述详细结果表明,基于硅中能量沉积的简单模型足以准确测定X射线通量从二极管内部感应的电流入射到高质量pin二极管上。

请注意,如果此处详述的二极管中发生了显著的电荷-载流子复合,那么电子-空穴对的恢复将取决于其在二极管中产生的深度(Gullikson等。, 1995【Gullikson,E.,Gramsch,E.&Szawlowski,M.(1995),申请选择34,4662-4668。】),和方程式(5)[链接]将无效。如果在§3.2所述的实验中发生重组[链接],的最佳拟合值t吨t吨w个随着光子能量的变化,倾斜数据的形状也会发生变化。图3所示数据的一致性很好[链接]式(5)[链接]以及计算结果的一致性通量不同厚度的不同二极管(图6[链接])支持重组可以忽略的假设。

因此,上述简单模型已被整合到基于web的计算器中,网址为https://x10sa.web.psi.ch/diode-calc.php计算器只需要知道入射X射线的能量和二极管的厚度,尽管计算中也可以考虑诸如覆盖二极管表面的任何保护铝层的厚度以及二极管与样品位置的距离等参数。计算的通量然后可用于在特定实验运行期间表征光源,或基准内部光束线标准(例如,在SLS中,使用与X射线束成90°角溅射到卡普顿箔上的铬薄膜的荧光)。pin二极管的进一步小型化允许集成到光束停止和常规测量中通量数据收集期间(Ellis等。, 2003【Ellis,P.J.,Cohen,A.E.&Soltis,S.M.(2003),《同步辐射杂志》第10期,第287-288页。】).

为了让用户了解如何计算通量与剂量有关,与计算器有关通量使用样本对简单测试用例进行剂量吸收系数计算依据放射性核素(默里等。, 2004【Murray,J.W.、Garman,E.F.和Ravelli,R.B.G.(2004),《应用结晶杂志》,第37期,第513-522页。】)对于100×100×100µm溶菌酶晶体,用具有顶帽轮廓的100×100μm X射线束照射。该计算作出了几个假设,不仅与束流的大小和形状有关,而且还提供了一个粗略的时间指示(对于大多数不含重原子的样品,在两倍以内是正确的),表明暴露在这种束流下的大分子晶体在吸收30的实验剂量极限之前将持续的时间MGy(初始衍射强度降低,0至0.70)之后衍射数据将有可疑值(欧文等。, 2006[Owen,R.L.,Rudino-Pinera,E.&Garman,E.F.(2006),《国家科学院院刊》103,4912-4917。]). 为了准确地确定剂量,放射性核素应使用适当的光束尺寸、形状和轮廓以及晶体参数输入值(Paithanhar等。, 2009【Paithanhar,K.,Owen,R.B.G.&Garman,E.F.(2009),《同步加速器辐射》16,152-162。】; 默里等。, 2004【Murray,J.W.、Garman,E.F.和Ravelli,R.B.G.(2004),《应用结晶杂志》,第37期,第513-522页。】).

这个通量使用上述模型计算的结果取决于两个用户输入参数:硅层厚度和感应电流。这两者都是可能的误差源,例如,二极管的层厚度可能没有很好地表征,或者二极管的输入阻抗可能较低,导致低估通量。为了减少通量测量并允许与表征的二极管进行比较,许多校准的PIN-10DPI可从JMH贷款。一些国家标准实验室还提供二极管校准服务。

将剂量考虑纳入提供晶体学数据收集策略的程序中,例如最佳Web-ice公司(Bourenkov和Popov,2006年[Bourenkov,G.P.&Popov,A.N.(2006),《结晶学报》,D62,58-64。]; 冈萨雷斯等。, 2008【González,A.,Moorhead,P.,McPhillips,S.E.,Song,J.,Sharp,K.,Taylor,J.R.,Adams,P.D.,Sauter,N.K.&Soltis,S.M.(2008),《应用结晶杂志》第41期,第176-184页。】),意味着通量如果要达到MX中损伤率和晶体寿命的标准模型,则需要在不同的光源下进行缩放。为了实现这一点,所有MX光束线应显示测量的X射线通量在数据采集GUI中,该值应写入图像标题。

上述几个商用pin二极管的特性和比较,以及从校准过的二极管库存中提供的贷款,使得在实验之前可以随时校准X射线通量。结合光束尺寸和轮廓的知识,以及对吸收系数对于样品,可以计算出实验期间晶体吸收的剂量。

表2
记录为SLS X06SA能量函数的二极管电流,以及相应的计算光子通量

  AXUV二极管 正弦二极管 滨松10 堪培拉500
硅厚度(µm) 300 12 10 500
铝盖(µm) 不适用 20 不适用 不适用
毫米空气 50 145 50 50
 
能量(keV) 电流(mA) 通量(×1012光子−1) 电流(mA) 通量(×1012光子−1) 电流(mA) 通量(×1012光子−1) 电流(mA) 通量(×1012光子−1)
5.8 0.123 0.560 0.0159 0.531 0.0353 0.514 0.0973 0.443
6.5 0.206 0.801 0.0272 0.767 0.0479 0.784 0.175 0.68
8 0.602 1.826 0.0716 1.918 0.0975 2.111 0.549 1.647
9.5 1.032 2.726 0.0932 2.816 0.104 2.974 1.055 2.63
11 1.409 3.584 0.1039 3.741 0.102 3.78 1.602 3.56
12.4 0.938 2.460 0.0502 2.157 0.0547 2.532 1.083 2.306
14 0.44 1.254 0.0214 1.123 0.0226 1.321 0.568 1.224
15.5 0.48 1.520 0.0215 1.351 0.0223 1.592 0.653 1.485
17 0.30 1.068 0.0123 0.918 0.0126 1.081 0.416 1.023

脚注

目前地址:Diamond光源有限公司,地址:英国牛津郡OX11 0DE迪德科特哈维尔科学与创新校区Diamond House。

11012光子−1×12398 eV光子−1× 1.6 × 10−19日本电子伏−1=2毫瓦。

2密度:2.33克厘米−3; 光电的横截面:16.5厘米2−112.66千伏。

电子= 1.6022 × 10−19C、。

4结晶NaI密度:3.67 g cm−3; 光电的横截面:72.6厘米2−112.66千伏。

5密度:1.86克厘米−3; 全部的横截面0.4厘米2−112.66千伏。

6厚度:23.24µm;密度:2.7克厘米−3; 98.5%的Al、0.75%的Fe、0.75%的Si;全部的横截面:13.7厘米2−112.66千伏。

7放大器观察到的电流分数:1/[(1/3.37)+1]=1/1.30=0.77。

致谢

我们要感谢Uwe Flechsig、Ken Frankel、Eric Gullickson、Michael Krumrey、Malcom Howells、James Glossinger、Alastair MacDowell和Simon Morton进行了有益的讨论。EFG衷心感谢过去八年来就MX光束线问题进行的许多富有启发性和信息性的交流通量与Pascal Theveneau和Raimond Ravelli以及ESRF探测器小组进行校准和表征,为她提供上述研究中使用的500µm堪培拉pin二极管。JMH得到了美国国立卫生研究院(National Institutes of Health)的拨款GM074929和GM082250的支持。先进光源由美国能源部根据劳伦斯伯克利国家实验室的合同DE-AC03-76SF00098提供支持。

工具书类

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