1.简介
平行宽带X射线束照射晶体样品时,会发生劳厄衍射。劳厄衍射图样的索引可以确定晶体取向,在某些情况下,还可以确定样品的晶格弹性应变和缺陷(Sheremetyev等。, 1991; Marín&Diéguez,1999年; Maaß等。, 2006; 徐等。, 2017; 迪伦等。, 2019). 随着利用聚焦光束的劳厄微衍射技术的发展,可以实现亚微米空间分辨率的无损三维表征(拉森等。, 2002; Larson&Levine,2013年; 霍夫曼等。, 2012; Cornelius&Thomas,2018年; 厄尔斯等。, 2018; 阿尔廷克特等。, 2018). 因此,劳厄微衍射是当今材料表征的主要工具。已建立的技术包括基于同步加速器和实验室源X射线的方法(拉尔森等。, 2002; 塔穆拉等。, 2003; 莱文等。, 2006; 史蒂文森·林奇等。, 2007; 田村林奇等。, 2007; 霍夫曼等。, 2012; Larson&Levine,2013年; 周等。, 2016; Cornelius&Thomas,2018年; 厄尔斯等。, 2018; 阿尔廷克特等。, 2018).
已经开发了几种方法来索引包含多个斑点的劳厄衍射图案。传统方法通过匹配实验衍射矢量的三元组和理论衍射矢量(未变形晶体)的三元团之间的角度来确定晶体取向(Ohba等。, 1981; Chung&Ice,1999年; 塔穆拉等。, 2003). 最近,提出了预先选择检测点的例行程序(Dejoie&Tamura,2020)提高“小”单元-细胞样品索引方法的稳健性(这会产生“大量”衍射点)。为了提高这些方法的可靠性,还提出了一种广义霍夫变换策略(Morawiec&Bieda,2005)). 通过转换任何可能的匹配集(例如成对或三联)在旋转空间中变成点(Morawiec,2020)或单个点到线(Gevorkov等。, 2020)在晶体学取向域中匹配或相交的元素将累积,从而提高索引的鲁棒性。
随着计算能力的提高,最近开发了基于前向模拟的新索引方法。这种方法基于字典晶体取向生成大量劳厄衍射图案,然后使用对应测量将其与实验结果进行比较(Gupta&Agnew,2009). 这种方法的主要优点是对低质量劳厄衍射图案的鲁棒性。
这些基于词典的方法的一个关键要素是晶体取向空间的均匀采样(Singh&De Graef,2016); Larsen&Schmidt,2017年; 奎等。, 2018). 字典晶体方向必须与目标角度精度匹配。实际上,这导致了大量的字典模式,即使考虑到晶体对称性减少了这个数字。所有字典模式都必须与实验模式进行对比,这意味着与使用直接三元组匹配的方法相比,这种方法通常速度较慢(Singh&De Graef,2016).
在当前的工作中,提出了一种新的路由,称为基于字典的分支和绑定(DBB),以缓解此问题。这种方法受到了分支定界方法的启发(杨等。, 2016)用于确定计算机视觉中两个点集之间的刚体旋转。一个合适的上限标准允许我们在使用较粗的字典时达到尽可能最好的角度精度。因此,减少了计算时间和内存需求。
开发DBB的另一个重要动机是能够对许多晶体的叠加衍射图案进行索引,这对于使用三重匹配方法来说是非常具有挑战性的。本文证明DBB可以很容易地处理100个晶体的衍射图案。为了测试方法和纳入典型的实验挑战,考虑了模拟数据:(i)当被照明的晶体数量较大时,光斑重叠;(ii)在探测器上添加虚假斑点,以代表物理制品和/或过度敏感的斑点检测;(iii)移除真实点,以模拟由于不足而未检测到的真实点亮度与噪声比较;(iv)在检测器图像上添加的泊松噪声。最后,作为演示,DBB还用于处理实验同步辐射微衍射数据。
2.字典-分支绑定索引
2.3. 匹配(步骤2)
在匹配步骤中,对每个分支重复以下过程。首先,每个EDNVN个+N个*将分支的最强ER与每个实验法向量进行比较,以找到潜在的匹配项(第2.3.1节)根据特定标准。N个是用于构建候选晶体取向的分支的ER数。然而,不仅是测试N个分支的ER,可以测试N个*增加一个,使比赛对未检测到的真实点更有弹性。其次,所有可能的候选组合都使用N个分行的EDNV及其N个在N个 + N个*测试分支的ER。计算相关的候选晶体取向(第2.3.2节).
2.4. 选择(步骤3)
在候选晶向中选择最佳晶向,然后对其进行细化,从而得到最终的分度晶向。
选择通过三个步骤迭代完成:(i)确定最佳剩余(即非选择)候选晶体取向,(ii)检查其是否满足两个标准(详见下文),(iii)如果满足,则选择它,即将其附加到索引晶体方向集。当剩余的最佳候选不满足条件时,此过程将停止,此时DBB索引也将停止。
直观地说,剩下的最佳候选是与迄今为止未检测到的无索引点最匹配的候选。为了在实践中实现这一点,对于任何晶体取向的输入集秒与每个检测到的点相关联S公司e(电子),定义为
哪里Δ(S公司e(电子))是检测点的实验法向量之间的差值的范数S公司e(电子)以及所有反射中最接近的酉法向量(不仅是N个+N个*最强的ER)。检测到的点的得分S公司e(电子),秒(S公司e(电子)),量化了它被晶体学取向的输入集合索引的程度;当且仅当检测到的点的分数为正时,才认为该点已被索引。
剩下的最佳候选人确定如下。选定的晶体取向被视为输入集,检测到的未分度的点(即其分数为零)被确定并称为“当前未编入索引”。然后,将剩余的每个候选点附加到选定的晶体学方向以形成输入集,并在求和之前计算每个当前未索引的检测点的分数。剩余的最佳候选者是使该和最大化的候选者,以下表示ΔS公司.数字Δn个还计算了由最佳剩余候选新索引的检测点的个数。
只有在满足以下两个标准的情况下,才能选择剩下的最佳候选人:
(i)ΔS公司大于分数(f)thr(星期三)的平均值ΔS公司与先前选择的晶体取向相关的值。分数(f)thr(星期三)使用X射线劳厄衍射模拟,从经验上选择了等于1/4的最佳值。
(ii)Δn个大于用户定义的值Δn个thr(星期三).
最后,考虑到与所有ER相关的衍射点,对每个选定的晶体取向进行细化(使用与创建候选晶体取向相同的方法)。精选的晶体取向为指数取向。
DBB已经在MATLAB中实现,并使用开源MTEX公司工具箱(https://mtex-toolbox.github.io/)用于涉及旋转、晶体取向和晶体对称性的计算。该代码可根据要求提供。
3.使用模拟数据评估DBB的性能
为了说明DBB的性能并了解其设置的影响,以及为其选择提供实际指导,使用模拟衍射数据对DBB进行了测试。
本文考虑了可能由典型实验问题引起的几种人工制品,包括(i)点扩散函数,(ii)探测器噪声引起的假点,(iii)低光斑强度导致的未检测到的真点,以及(iv)背景噪声。这样,就考虑了DBB在索引实际实验数据时将面临的最重要的问题。与实验相比,这种基于模拟的方法的优点包括(i)基本事实已知,(ii)每个实验问题的效果与其他问题分开,这有助于理解。
4.字典-分支-绑定到实验数据的应用
为了进一步证明DBB的威力,将其应用于同步辐射劳厄微衍射数据。为了评估分度结果,使用差分孔径获得深度分辨率图案,并使用劳埃戈软件包(https://www-stg.aps.anl.gov/Sience/Sientific-Software/LaueGo).
4.1. 方法
同步辐射劳厄微衍射数据是在美国阿贡国家实验室(Larson)先进光子源的光束线34-ID-E上获得的等。, 2002; 杨等。, 2004). 入射光束是一束平行光束,具有洛伦兹轮廓,由一组非色散Kirkpatrick–Baez反射镜定义的半最大宽度为300 nm。样品为火花等离子烧结铝,平均晶粒尺寸为5µm(Zhang等。, 2020). 它安装在与入射光束成45°倾角的位置。将Perkin–Elmer方形平板探测器水平放置在样品上方511 mm处(因此为90°反射配置),其中一个边缘沿着入射光束。该探测器具有2048×2048像素,像素边缘长度为200µm。本试验考虑了随机选择的一个样品位置。采用铂刃丝作为差分孔径,以分辨深度信息。在平行于样品表面的平面上以250µm的距离对孔径进行扫描,在此基础上,沿着入射光束从样品表面到样品表面以下193µm深度的193个深度分辨率探测器图像被获得。
这193幅深度分辨率探测器图像均使用劳埃戈软件包,将每个图像与可能的最佳索引晶体方向相关联(尽管索引可以导致几个索引晶体方向),导致193劳埃戈晶体取向。使用0.2°的错位角度阈值去除重复,导致53劳埃戈晶体取向。
然后将193个深度分辨率的探测器图像汇总为单个探测器图像(称为“合并”),该图像由DBB索引,从而得出下文所述的DBB晶体取向。
使用与模拟数据相同的方法从合并的探测器图像中检测斑点(第3.1节),选择检测器图像和高斯模板之间的归一化互相关的局部最大值,该局部最大值大于所选择的阈值t吨= 0.32.
对于DBB索引,使用了以下设置:θ字典= 1°,Δn个thr(星期三)= 4,Δd日=1.5像素边缘长度和N个=3,测试0到3之间的值N个*. 在此配置中,字典分辨率θ字典4°导致捕获太多可能的匹配项和构造太多候选项,导致存储它们的内存不足。注意,与模拟案例相比(第3节),更大的采样到探测器距离将细化可实现的角度精度,并通过实验法向量的平均角度不确定性进行量化检测到的斑点为0.0049°。
最后劳埃戈使用0.0049°+arctan(193µm/511 mm)+0.2°=0.23°的错向角阈值比较DBB晶体取向,即如果偏差不超过0.23°,则视为相同。
5.总结
开发了一种称为字典-分支绑定的方法,以确定由平行宽带X射线束同时照射的多个(至少多达100个)晶体的晶体取向,只使用光斑位置作为输入。
考虑到典型的实验装置,DBB已经在模拟数据上进行了测试。用宽带X射线束照射了几个具有随机选择晶体取向的(10到100)铝晶体,并对探测器图像进行了模拟。通过内部检测方法检测斑点,并将其位置作为输入提供给DBB。其他案例被视为模拟实验困难:添加假点以测试DBB对探测器伪影的恢复力和/或过度敏感的点检测,随机移除真点以测试由于点重叠和/或背景噪声而未检测到的真点对DBB的恢复力,和泊松噪声添加到检测器图像中。通过适当的参数,DBB可以确定所有的晶体取向。粗字典分辨率(通常为4°)允许比普通字典方法更快的计算,同时保持所需的角度精度(通常为0.05°)。DBB也在实验同步加速器微衍射数据上进行了测试,并在通过劳埃戈偏差小于0.04°。
DBB的健壮性来自于其组合:(i)几何推导上界的保证,以检测预期反射和检测到的光斑之间可能的匹配,(ii)如果发现光斑是反射的可能匹配,则不会立即消除光斑,而是在与反射匹配的整个过程中保持不变,(iii)构建所有可能的候选晶体取向,以及(iv)使DBB对假点具有鲁棒性的得分策略。
在测试的基础上,还获得了DBB设置的选择指南:设置N个到3在实践中效果良好,并且不断增加N个*是一种有用的多价方法,既有助于捕捉更多真实的晶体取向,也有助于提高其角度精度,因为它有助于处理偏移和未检测到的真实斑点。
附录B
被测点实验法向量的不确定度
当检测到的光斑位置偏离其真实光斑位置时,例如由于探测器背景噪声或弹性或塑性应变,这种偏差将传播到该检测到的点的实验法向量。因此,上限Δd日对于探测器上检测到的光斑位置和真实光斑位置之间的差异,选择上限Δe(电子)(S公司e(电子))导出了实验法向量变化的相关范数。
资金筹措信息
这项工作主要由维尔姆·丰登实验拨款资助,项目编号为00028354。DJJ还承认欧洲研究理事会根据欧盟地平线2020研究和创新计划(M4D,拨款协议编号788567)提供的资金。
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