将量子系统从低能级激发到高能级的单光子吸收是光-物质相互作用的基本过程,实现纯单光子吸收的途径在量子技术中具有基础和实际意义。然而,由于非线性光学效应,纯单光子吸收的概率通常很低,这与宽带强超快激光脉冲的情况特别相关。在这里,我们通过消除超快激光脉冲与量子系统的非线性相互作用,从理论上证明了一种违反直觉的相干单光子吸收方案。也就是说,在多能级量子系统中,对于0到100%之间的所有跃迁概率,可以获得系统对跃迁频率下入射光的光谱能量密度的完全线性响应。为此,开发了一种多目标优化算法,以找到超快激光脉冲的最佳光谱相位,该算法能够消除所有可能的非线性光学响应,同时最大化量子态之间的单光子吸收概率。这项工作不仅加深了我们对光-物质相互作用的理解,而且还提供了一种在“没有”非线性光学效应的情况下研究光物理和光化学过程的方法。
内政部:https://doi.org/10.1103/PhysRevA.95.033809
原子、分子和光学