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石崎明仁,格雷厄姆·弗莱明(Graham R.Fleming);电子能量转移中量子相干和非相干跳跃动力学的统一处理:简化层次方程方法。化学杂志。物理。2009年6月21日;130 (23): 234111.https://doi.org/10.1063/1.3155372
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提出了一种新的量子动力学方程,该方程可以统一描述量子相干类波运动和非相干跳跃。所发展的方程在其各自的有效性极限下简化为传统的雷德菲尔德理论和费尔斯特理论。在相干类波运动的情况下,该方程预测生色团之间的电子相干寿命比传统的雷德菲尔德方程长几倍。此外,我们还表明,即使重组能比站点间电子耦合(Förster非相干区)大,也可以观察到量子相干运动。在重组能较小的区域,慢涨落维持较长寿命的相干振荡,而Redfield框架中的Markov近似导致无限快涨落,从而使量子相干坍塌。在重组能较大的区域,重组能的缓慢耗散增加了电子激发停留在分离生色团的能量屏障之上的时间,从而延长了生色团上的离域。
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