蒂姆·施密德尔,乌多·塞弗特;化学反应网络的随机热力学。化学杂志。物理学。2007年1月28日;126 (4): 044101.https://doi.org/10.1063/1.2428297
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对于由主方程描述的稀溶液中的化学反应网络,作者定义了随机轨道上的能量和熵,并沿反应事件的单一随机轨道发展了一致的非平衡热力学描述。类似于第一定律的能量平衡关系到每一个反应的内能、应用(化学)功和散热。沿着单一轨迹的熵产生包括网络本身熵和介质熵变化的总和。后者由通过第一定律确定的交换热给出。对于由含时速率任意驱动的网络,总熵产生受积分涨落定理和稳态网络的详细涨落定理的约束。讨论了进一步的精确关系,如广义Jarzynski关系和广义Clausius不等式。作者举例说明了三组分循环反应网络的这些结果,该网络具有非平衡稳态以及不同稳态之间的跃迁。
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