我RadMat：一种用于就地放射性样品的高能X射线表征

先进核能系统的开发和部署严重依赖于先进的高性能材料，这些材料能够承受极端的辐射、高温、应力和腐蚀条件。^1,2延长现有核电厂的寿命取决于了解长期运行期间材料性能的辐射诱发退化。设计耐辐射、耐热和耐腐蚀材料，预测材料在极端核环境中的反应，是核能持续使用和潜在增长面临的巨大挑战。^三 

预测辐照下材料的力学性能需要基本了解材料在一系列时间和长度尺度上的行为。⁴这种多尺度的复杂性将预测能力限制在几个简单的案例和模型配置中。^5–7挑战在于捕捉控制微观结构演变的基本物理过程，并了解这些单独过程的相互作用，以确定使用条件下的宏观机械响应。虽然正在开发多尺度模型来帮助这项工作，但普遍缺乏用于验证和改进这些模型的多尺度实验数据。多尺度建模和实验的综合方法是理解和预测辐射引起的纳米和微尺度结构变化如何影响宏观响应的关键。

基于同步电子的X射线技术越来越多地用于核能材料的表征，尤其是在过去十年中。^8–12高亮度、高能同步辐射X射线可以穿透毫米大小的大块样品，从而能够表征其在就地实验。复杂工程材料的变形和破坏机制可以用多种X射线技术在多个长度尺度上进行解释。例如，通过同时测量拉伸变形过程中的广角X射线散射（WAXS）和小角X射线衍射（SAXS），揭示了铁素体-马氏体钢中不同相的内应力、位错演化以及纳米级空洞的形成和生长。^12,13裂纹尖端周围的应变和纹理映射使用就地同步辐射X射线衍射（XRD）可以更好地理解静态和疲劳载荷下的变形和裂纹扩展机制。¹⁴最近，开发了高能衍射显微镜（HEDM）（也称为3D-XRD），可以测量多晶聚集体内数百到数千个晶粒中每个晶粒的微观力学状态。这种晶粒尺度的询问超越了对晶粒团平均响应的传统X射线测量，提供了前所未有的晶粒动力学细节。^9,15,16综合成像研究，如衍射对比层析成像的晶粒结构图和同步辐射X射线微层析成像的裂纹图(μ-CT）对生长裂纹与晶体结构的动态相互作用以及不同边界类型对腐蚀环境中抗裂性的贡献提供了新的见解。¹⁷WAXS、SAXS、HEDM、，μ-CT和就地热-机械载荷使研究人员能够在从埃到毫米的广泛长度范围内探测结构的演变和机械响应。^18–21这些先进的X射线技术，特别是应用于核能材料的辐照后检查时，在理解和预测核反应堆环境中材料的机械性能方面具有巨大潜力。

虽然高能X射线技术由于其在材料和环境中的深度穿透能力而对核材料界特别有吸引力，并且相应地需要最少的样品制备，由于处理放射性样品的困难和缺乏仪器，它们的应用仍然受到限制就地在受控环境下测量放射性物质。在这项工作中，我们提出了一个就地辐射材料(我RadMat）可填补此空白的设备。这个我RadMat允许在具有最小访问控制的同步加速器束线上使用高能X射线对放射性样品进行热机械加载和研究。参考文献。22，这里给出了iRadMat的详细设计和功能。在第。二，我们概述了我辐射材料。在第。三，我们描述了如何实现设计目标。在第。四、，我们提供了一组中子辐照样品热机械加载期间收集的SAXS/WAXS/射线照相数据。的当前状态我第节总结了RadMat设备，并概述了计划的改进。V（V）.

的设计特点和功能我RadMat设备如下：

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  辐射防护：该设备可以屏蔽电离辐射，并为激活的样本提供防护。灵活而稳健的辐射控制设计对本项目尤为重要，因为就地热机械测试将在用户设施的公共光束线（在本例中为先进光子源（APS）1-ID光束线）上进行。在正常情况下，该设备将作为放射性样本与环境之间的主要辐射屏蔽和二次防护。如果最初的一级安全壳发生故障，它还需要能够作为一级安全盖（也是唯一的安全壳）发挥作用。

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  机械负载能力：该装置被设计为APS 1-ID梁线处现有伺服液压负载架（配有505.07型液压泵的858型MTS负载架）的插件。插入件概念利用了标准负载框架提供的强大和通用的机械负载能力。内部旋转时的最大拉伸载荷为2.5 kN，主要受旋转阶段的能力限制。对于单轴拉伸试验，载荷框架的性能可靠，可达1×10⁻⁵/应变速率中的s。

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  加热能力：该装置设计用于在1.3 mPa（1×10）的真空水平下从室温（RT）到1200°C的温度范围内工作⁻⁵Torr），在炉膛中心具有直径约为25 mm、高度为50 mm的圆柱形均匀温度区。这个温度范围涵盖了大多数核应用材料的兴趣。较大的均匀温度区确保了样品在实验期间具有相对均匀的温度。

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  与X射线测量的兼容性：在热机械加载期间，成像和散射X射线技术都是可能的。这一能力以及最大散射角的定义意味着熔炉有大窗口（在入射面，特别是在出口侧），能够承受辐射、热量和真空，同时产生最小的X射线散射。

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  旋转能力：施加单轴拉伸时，样品可以相对于梁旋转±180°。相对于入射X射线旋转样品的能力，结合区域探测器的使用，实现了3D研究。为了实现这一功能，开发了一种夹持旋转机构，该机构在样品旋转过程中保持熔炉窗口固定。

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  移动性：使用仪器进行离线测试的能力对于调试和提高其性能非常重要。此外，如果最初的一次安全壳发生故障，而该设备反过来又扮演了一次（也是唯一一次）安全壳的角色，那么该设备可以被运输到一个可以安全处理污染的位置。

图1显示了我RadMat设备插入负载架。该仪器由OXY-GON INDUSTRIES，INC.定制制造。此处未显示电源和控制系统。The detailed design considerations, features, and constraints of the我RadMat设备如下所述。

辐射安全措施的设计考虑包括三个方面：（1）炉膛的综合辐射屏蔽；（2） 排气管处的微粒过滤；和（3）放射性样品控制。本小节描述了第（1）和（2）项。第（3）项在小节中描述II天.

真空炉有一个双壁水冷304L不锈钢腔室，内部尺寸约为241 mm×241 mm x 385 mm。设计了集成内部辐射屏蔽，以有效防止放射性样品发出的电离辐射。将此屏蔽放置在样品附近，与将其放置在室外相比，降低了成本、重量和复杂性。如图所示2将一组4.76 mm厚的钨板连接到腔室的所有六个内壁上，在所有缝合线处有足够的重叠，只在两个X射线窗口和与X射线窗口正交的两个观察口留下开口。考虑到其屏蔽能力、内部空间和腔室总重量，优化了壁厚。这些窗户的正前方安装了电动钨百叶窗。这些百叶窗可以远程启动，既可以用相机查看样品，也可以进行X射线实验。辐射屏蔽可将Co-60源（高能伽马辐射的发射器）的剂量率降低40%，并为处理低放射性样品提供足够的保护，同时在公共光束线上进行最低限度的辐射控制。

真空提供负压，防止可移除的放射性污染物扩散到炉膛外。在真空排气管路中安装了高效微粒空气（HEPA）过滤器，以进一步防止任何污染物释放。之后就地在一个活化样品上进行热机械加载实验，由现场的健康物理学家对设备内部进行测量，以确认设备是干净的，可以从实验箱中取出。

真空环境对于高温操作非常重要，可以最大限度地减少样品氧化，保护辐射屏蔽和炉材料，并为辐射防护提供负压。真空系统由一个干涡旋泵和一个涡轮分子泵组成。钢制波纹管用于将腔室连接至泵送系统，以将样品振动降至最低。一个可直接观察腔室压力的离子计用作真空传感器。

样品周围的一组钨网提供加热（如图所示2)通电时。在所有侧面安装五层总厚度为1.25mm的钼板，用于隔热（图中标记2). 钨加热网和钼绝缘板都有足够的开口，以便X射线通过和观察。有限元模拟表明，当未安装抓握样品组件时，试验箱中包含直径为～25 mm、高度为～50 mm的均匀温度区，样品通常位于试验箱内。炉的外壁是水冷却的，铜线圈埋在炉壁中。

炉内温度分布由多个位置的热电偶监测。两个热电偶位于试样附近，作为温度控制和监测的主要热电偶。热电偶与试样直接接触是不容易实现的；相反，这两个热电偶通过夹持装置内的热电偶套管接近样品的顶部和底部。热电偶的尖端埋在表面的正下方，靠近样品被夹紧的地方。样品上的实际温度取这两个热电偶的平均值。根据离线输出功率校准炉温，以表征加热性能。校准用于为特定实验选择目标温度所需的加热功率。一个超温控制热电偶放置在熔炉中心附近。X射线窗口的温度由与窗口接触的热电偶监测。

两个X射线窗口为事件和退出X射线提供X射线路径。另外两个窗口在垂直于X射线路径的方向上提供了观察口。设计是多种需求之间的平衡，这些需求往往相互冲突。所有窗户必须在热和辐射方面保持机械稳定性，并能承受加热和冷却产生的热负荷。此外，X射线窗口材料需要具有高X射线透射和最小散射信号。入射X射线窗口需要适应光束大小（～1 mm²max）和相对于入射光束的几毫米样本平移，而出射窗必须足够大以确保WAXS和HEDM实验有足够的衍射角覆盖。考虑到这些限制，选择45 mm（直径）×2 mm（厚度）的单晶蓝宝石窗口作为入射和出射X射线窗口，允许2θ散射角覆盖8°。两个正交观察孔使用45 mm（直径）×6.35 mm（厚度）石英窗。

取样带组件提供了一次辐射防护装置和夹持机构，可将载荷框架施加的载荷转移到样品上，并防止样品旋转时发生扭曲。夹具总成的设计使其能够在不影响腔室对齐的情况下从腔室中拆卸。采用这种模块化方法，可以在一批货物中将多个放射性样本从放射设施转移到APS光束线，并且可以在我RadMat设备在光束线中保持对齐。

图3（a）显示了两种符合夹持装置当前设计的拉伸试样几何形状：一种标距长度为5 mm，另一种标度长度为7.6 mm。标距宽度在1.0到1.5 mm之间变化，标距厚度在0.4到1 mm之间变化。

图3（b）显示了手柄总成，重点是夹紧机构。图中显示了与负载架接口的夹具组件的更一般视图2.夹紧装置由一对直径为25.4 mm的金属条组成，金属条通过加载销连接至腔室拉杆。棒材的材料为Inconel X750，适用于室温至中高温应用，或TZM耐火合金，适用于超高温应用。杆通过嵌入夹具内两个深槽中的两个导杆连接。导杆可以在通道中自由滑动，仅允许沿着加载轴进行一维运动，并在张力下旋转时将样品上的扭转应力降至最低。细节在小节中详细说明II E类.

夹持机构包括两个定位销。这些销用于将样品定位在加载轴上，但不用于对样品施加负载。将样品的夹持部分放置在粗糙表面上，用销穿过样品上的销孔。然后，将一组夹紧件用螺栓紧紧固定在杆上。机械载荷是通过样品夹持部分与棒材和夹具粗糙表面之间的摩擦实现的。把手通过负载销与顶部和底部拉杆连接。拉杆为水冷式。顶部拉杆使用钢制波纹管连接至试验箱，并通过载荷框架垂直移动，以向试验箱内的样品施加拉伸载荷。底部拉杆使用压缩密封件密封在腔室中，并在名义上固定以防止垂直运动。

为了避免活化样品污染熔炉，需要在样品和腔室之间进行封装。该封装用作主要容器（图4（a）). 对于活化样品的室温试验，使用两个Kapton管和3D-喷涂塑料适配器件。薄Kapton管提供最小的X射线散射信号和吸收。²³对于高温和真空条件下的实验，双壁安全壳使用非晶熔融石英管和不锈钢适配器。由于石英对加热器发出的红外线辐射基本不透明，因此样品加热主要通过传导进行。

将激活的拉伸样品预先组装到夹持装置中，并在转移到束线之前由放射设施的健康物理学家进行测量。制造了多组夹具，以便在一次装运中可以将多个样品运输至光束线。然后，一次将一个样品安装在炉膛上就地实验。

如图所示，辅助辐射屏蔽用于将夹具组件运输和安装在炉内期间的辐射暴露降至最低4（b）。辅助辐射屏蔽由壁厚为10 mm的钨管制成，固定在不锈钢外壳结构内。外壳结构设计用于快速组装和拆卸辐射屏蔽。在样品安装完成后，在关闭试验箱门之前拆除辅助辐射屏蔽，并在从炉中拆除取样组件之前在试验箱内重新组装。

伺服液压负载架能够在拉伸和压缩过程中施加高达15 kN的单轴力，冲程为100 mm。可以容纳各种样本几何形状和环境。^13,24–26它能够在位移和载荷控制中进行单调加载和循环加载。

这个我RadMat设备设计为加载架中的插件。集成的夹持旋转机构允许样品围绕加载轴旋转±180°，样品上施加的扭转应力最小。该旋转能力（指定为ω）可用于增加测量方向的数量以及改进散射测量的微晶取样统计。此外，它还实现了HEDM和μ-需要全样本旋转的CT。使用负载架下方的一组平移和旋转级，将熔炉和负载架与入射X射线对齐（图1)并在样品旋转期间保持静止。

通过在装载列车底部安装Huber 410级来实现装载轴的旋转，如图所示5Huber 410级可以承受2.5 kN的轴向拉伸载荷，这定义了可以施加在试样上的最大拉伸载荷。分辨率（Ω）为0.001°。Huber 410的旋转运动通过外壳结构传递到底部拉杆，然后驱动把手组件的底部把手。两个导杆将旋转移动到夹钳组件的顶部夹钳。导杆插入的盲孔采用精密公差加工，以最大限度地减少旋转斜率。这使得旋转可以刚性地向上平移到顶部推力轴承组件，如图所示5.止推轴承包含Dicronite™涂层钢球，其摩擦系数极低（<0.04），具有高温能力。顶部拉杆与轴承分离，从而将旋转运动限制在腔室内。

真空炉在不与负载架接触时，完全支撑在移动推车上，以便运输和储存。当与负载架接合时，腔室与推车分离，而动力、泵送和冷却系统仍留在推车上。控制水循环的歧管固定在移动推车上我RadMat设备连接至光束线供水和回水。如果需要，回填歧管通过快速接头连接至惰性气体供应。

准备就地热机械加载试验，将试验箱从移动推车上拆下，并将其安全地放置在一组手动平移板上，该平移板安装在负载框架的底座上，如图所示5一组微调千斤顶允许我关于载荷框架及其载荷轴的RadMat设备。当我RadMat设备和负载框架的加载轴名义上对齐，顶部和底部拉杆用销固定在负载框架的相应夹具上。最后，负载框架，而我插入RadMat设备，将其与X射线束对齐，并在负载架下方放置一组旋转和平移台。

实验柜中主要硬件的布局如图所示6WAXS探测器阵列，由四个GE-RT41探测器组成²⁷（即GE1、GE2、GE3和GE4，在下文中表示为Hydra阵列），可以放置在样品下游1.0米至4.5米之间，SAXS探测器标称放置在距离样品6.5米的地方。炉膛的下游X射线窗口允许散射角覆盖（2θ）为8°；WAXS探测器可以在125keV的X射线能量下记录铁基铁素体和奥氏体合金的7–10个衍射环，样品到探测器的距离为2-3米。对于SAXS，q范围为10⁻²–10⁰Å⁻¹X射线能量为125 keV，样品到探测器的距离为～6.5 m，其中q是往复空间散射矢量的大小，定义为$<trans data-src="q">q个</trans><trans data-src="=">=</trans><trans data-src="4">4</trans><trans data-src="π">π</trans><trans data-src=" "> </trans><trans data-src="sin">罪</trans><trans data-src="θ">θ</trans><trans data-src="λ">λ</trans><trans data-src=",">，</trans><trans data-src="θ">θ</trans>$布拉格散射角，λX射线波长。

为了评估GE区域探测器对由于存在活化样品而升高的辐射背景的响应，探测器在放射性设施中使用中子辐照奥氏体不锈钢试样和镍合金试样进行测试，两种不同剂量率（35 mR/h和150 mR/h30 cm，主要是γ辐射照射）。这些样本放置在距离探测器约1米的位置。探测器还使用与探测器直接接触的Cs-137密封源（接触、β辐射和γ辐射暴露时为3 mR/h）进行测试，以模拟升高的辐射背景。在典型暴露时间尺度（1–10 s）上记录的信号水平仅略高于背景，即使是最高活动。这在很大程度上归因于探测器的能量灵敏度，它在60-120keV范围内是最高的（用于这些同步加速器实验的典型x射线能量），而样品的典型伽马辐射处于较高的能量（>200keV），而探测器的灵敏度较低。

虽然载荷控制是一种选择，但单轴拉伸试验是在恒定十字头速度的位移控制下进行的。位移率的设置应确保相对于样品标距长度的标称应变率在10范围内⁻⁵–10⁻³/第条。在插入我由于RadMat设备的重量和复杂性，将其放入负载框架是一项具有挑战性的任务，仪器刚度保持相对恒定，分散度约为10%。这个就地使用我RadMat设备定期与从其他校准载荷框架获得的设备进行比较，以确认我们的设置稳定可靠。图7显示了一些具有代表性的案例。在所有这些试验中，标称应变率约为10⁻⁴/第条。图7（a）比较了316不锈钢（316ss）试样在室温（总伸长率>100%）和300–320°C（强度和延展性均降低）下的应力-应变曲线。图7（b）显示了双相铸造不锈钢的应力应变曲线，其中拉伸试验使用我RadMat在连续±30°ω旋转的情况下进行，产生阶梯状响应。在所有情况下我RadMat测试与参考测试吻合良好。

该炉已在300°C下进行了长时间测试。当真空度高于5 mPa时开始加热，大约需要0.5–1小时才能达到。由于放射性样品的双层石英封装，样品附近的温度升高并相对缓慢地平衡。图8显示了使用位于316ss样品顶部夹持部分附近的热电偶测量的温度历史（其应力-应变曲线如图中的绿色曲线所示7（a）). 在温度达到目标值之前，加热大约需要3小时，并且在2.5小时长的单轴拉伸试验期间保持相对稳定。在整个试验期间，X射线窗口的温度低于65°C，真空度保持在标称1.3 mPa（1×10⁻⁵托尔）。

单晶蓝宝石窗口的衍射强烈依赖于入射X射线束与窗口之间的角度。图9显示了角度略有不同的两种情况：（a）中的衍射条件比（b）中的更好。在就地实验中，将腔室旋转约～±5°，并选择衍射点强度最小的位置。通过测量的样品传输进行归一化后，可以通过从样品图像中减去明亮的图像（在光束中没有样品的情况下拍摄的图像）来去除背景。

如前所述，在样品上使用双层石英容器进行高温试验。X射线路径中非晶石英的总厚度为7 mm，当入射X射线的能量为123 keV时，透射系数为0.79。比较了三组SAXS信号（与光束路径中的两个X射线窗口），如下所示：

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  光束路径中没有样本和安全壳（“明亮条件”）。

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  射线路径中没有样品的石英容器（“石英条件”）。

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  石英容器和光束路径中的一块10 mm厚的玻璃碳（“石英+玻璃碳条件”）。

图10显示了这三种情况的SAXS配置文件。每条曲线是探测器图像与1s曝光的积分。强度由位于我RadMat设备分别如图所示。6观察到石英对感兴趣q范围内的小角度衍射没有影响。

在爱达荷州国家实验室的先进试验反应堆，对一个冷加工、细粒度的纯bcc-Fe样品进行了测试，在300°C下辐照至0.01 dpa，以证明APS束线1-ID处新设备的能力。拉伸实验在300°C下以1×10的应变速率进行⁻⁵/第条。数字11（a）和11（b）分别显示温度曲线和工程应力应变曲线。拉伸试验期间的温度变化在20°C以内。材料的0.2%偏移屈服强度为300MPa，极限抗拉强度为316MPa，均匀伸长率为1.7%，总伸长率为5.5%。X射线能量为123 keV，光束尺寸为0.3 mm×0.3 mm。WAXS探测器校准使用NIST标准CeO₂粉末样品（SRM 674b），晶格应变不确定性为1×10⁻⁴使用NIST标准LaB表征了相应的仪器展宽₆样品（SRM 660a）。8°2θ角覆盖我RadMat，WAXS探测器上可记录的最小d间距为0.72º，在bcc-Fe相的{321}反射处切断。图12显示了拉伸试验开始时所有四个GE探测器上记录的变换衍射图案。观察到：（1）bcc-Fe衍射环周围的强度相当恒定，证实样品是细粒度的，骨料中有几个较大的晶粒；（2）相对于钢的散射信号，蓝宝石窗口的衍射信号不明显。

图中显示了通过hydra探测器阵列在均匀变形（<1.7%应变）期间测量的晶格应变13（a）其中，加载方向（LD）和横向（TD）的晶格应变分别以闭合符号和开放符号表示为施加宏观应力的函数。特定晶面族的晶格应变，ϵ(秒)，计算为

哪里d日(秒)和$<trans data-src="d">d日</trans><trans data-src="0">0</trans><trans data-src="s">秒</trans>$是沿一个方向测量的晶格平面间距，秒分别在宏观施加荷载和标称零荷载下。图13（b）显示了峰值加宽B，以半峰全宽（FWHM）为单位，作为宏观应变的函数，使用B对仪器加宽进行校正_样品²=B_全部的²−B_工具²注意，1.7%工程应变颈缩发生后。颈缩区域的局部应变沿量规变化，无法用图中给出的工程应变值表示。11（b）样品通常相对于X射线束沿着规范方向平移，以捕捉颈缩区域中的局部变形行为。¹² 

一般来说，随着宏观载荷的增加，沿LD的晶格应变增加，沿TD的晶格应力减小。TD晶格应变的大小约为LD晶格应变（表明泊松效应）的1/3。在宏观屈服时，晶格应变开始明显偏离线性，不同的晶面携带不同大小的晶格应变，表明屈服和晶粒尺度上应力状态的变化。FWHM图显示，峰值随着变形的增加而展宽。

遵循就地拉伸试验，利用我RadMat设备，使用X射线照相术在试样宽度和厚度方向上对颈缩区域进行成像，如图所示14（a）和14（b）分别是。X射线束尺寸为1.3 mm×1.1 mm。图像是在试验结束时拍摄的，此时施加的宏观载荷接近于零。剪切引起的最终破裂如图所示14（b）.

SAXS测量在整个变形过程中没有显示任何变化，这表明在这种热机械加载条件下，纯铁样品没有可测量的纳米晶形成。

我们已经描述了我RadMat设备在高级光子源的束线1-ID处与机械载荷架接口。它使就地使用一套高能X射线技术，包括WAXS、SAXS、断层扫描和HEDM，在公共光束线上对热机械载荷下的放射性样本进行研究。它为理解中子辐照后材料的微观结构响应和力学性能提供了重要工具。目前我RadMat的性能特点是高达数百摄氏度。夹点旋转正在为3D实验进行优化。未来的工作包括在更高的温度下进行实验，并改进用于层析成像和HEDM实验的握持旋转机构的稳定性。

根据合同号DE-AC02-06CH11357，美国能源部核能办公室为核能赋能技术（NEET）项目提供了支持。本研究使用了先进光子源的资源，这是美国能源部（DOE）科学办公室用户设施，由阿贡国家实验室根据合同DE-AC02-06CH11357为DOE科学办公室运营。伊利诺伊大学香槟分校（University of Illinois at Urbana-Champaign）制备了中子辐照样品，并通过核科学用户设施（NSUF）授予的大学中子辐照计划在爱达荷州国家实验室的先进试验反应堆（ATR）进行了辐照。作者感谢高级光子源的罗杰·拉奈和阿贡国家实验室辐照材料实验室的洛伦·克诺布利奇提供的技术援助。