Correlation of refractive index based and THz streaking arrival time tools for a hard X-ray free-electron laser

Błachucki, W.; Johnson, P.J.M.; Usov, I.; Divall, E.; Cirelli, C.; Knopp, G.; Juranić, P.; Patthey, L.; Szlachetko, J.; Lemke, H.; Milne, C.; Arrell, C.

doi:10.1107/S1600577523010500

研究论文

的日志
同步加速器
辐射

编号：1600-5775

第31卷| 第2部分| 2024年3月| 第233-242页

https://doi.org/10.107/S1600577523010500

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的相关性折射率硬X射线自由电子激光器的基和THz条纹到达时间工具

^一瑞士联邦电力公司，保罗·谢尔研究所，瑞士维利根5232号，^b条波兰科学院核物理研究所，波兰克拉科夫31-342，^c波兰克拉科夫30-387号贾基隆大学国家同步辐射中心Solaris^d日欧洲XFEL GmbH，22869 Schenefeld，德国
^*通信电子邮件：christopher.arrell@psi.ch

瑞典乌普萨拉大学S.Svensson编辑(收到日期：2023年7月3日； 2023年12月7日验收；在线2024年1月22日)

为了充分利用X射线自由电子激光器通常可用的超短X射线脉冲持续时间来跟踪非平衡动力学，需要测量X射线脉冲与外部扰动激光脉冲的固有到达时间波动。在这项工作中，比较了两种到达时间测量方法，以测量硬X射线脉冲的到达时间抖动。方法是通过太赫兹场和瞬态光电子条纹折射率半导体的变化。通过对泵-探头瞬态反射率测量进行逐点校正，验证了这些方法的有效性。测量了装置之间在半最大误差19.2±0.1 fs下的最终射距全宽。

关键词： X射线自由电子激光器;正时工具;太赫兹条纹;空间编码.

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1.简介

Paul Scherrer Institute的瑞士FEL Aramis软X射线分部自2017年起开始使用（Milne等。, 2017 ; 普拉特等。, 2020 ). 它可以进行时间分辨实验，这些实验对于研究世界上目前最重要的功能材料至关重要，例如催化剂、超快电子开关、大容量存储介质以及化学和生物相关的分子复合物（Milne等。, 2014 ; 英戈尔德等。, 2019 ; 斯莫连采夫等。, 2020 ). 这些实验的共同点是，通过同步X射线脉冲和探测或扰动激光脉冲来实现时间分辨率至关重要。

SwissFEL的Aramis分支与其他X射线自由电子激光器（XFEL）一样，通过自放大产生X射线脉冲自发辐射（SASE）过程（德贝内夫等。, 1982 ; 墨菲和佩莱格里尼，1985年 ). 与同步辐射X射线光源相比，其结果是一种固有的不稳定光源，其关键参数（如强度、光谱、，脉冲持续时间，位置和脉冲到达时间（Milne等。, 2017; 蒂特克等。, 2014 ; 加藤等。, 2012 ; 雷哈内克等。, 2017 ; 托诺等。, 2011 ; 冯等。, 2011 ; 头盔等。, 2017 ; 尤拉尼奇等。, 2018 ). 这种基本的喷射不稳定性由剩余的不稳定性和沿约700 m长机器的漂移所加剧。时间分辨测量的关键是X射线和实验激光脉冲到达实验舱的相对时间。

测量炮到炮到达时间时，到达时间的波动可分为漂移-炮到炮分布和抖动的质心演变-质心周围到达时间的明显随机分布。漂移的来源通常是环境变化（温度、压力），例如，导致实验激光脉冲的光路长度差异，或者可以由关键机器参数的漂移引起，从而导致电子束到达时间的变化。另一方面，抖动的来源是阴极枪或实验激光器锁定和同步的基本限制、SASE过程开始时的固有随机波动以及不同机器反馈中的振荡。

在这项工作中，在SwissFEL的硬X射线终端串联安装了两个不同的时间工具，以测量7230 eV光子的300µJ XFEL脉冲的相对到达时间。机器在SASE模式下以50 Hz的重复频率和XFEL操作脉冲持续时间在半最大值（FWHM）时为40 fs全宽。相对于相同持续时间的800 nm激光脉冲测量到达时间。采用THz条纹法和空间编码法进行测量，并研究了两种时间工具数据的相关性。在这两种时间工具的下游，进行了泵-探针测量，测量了X射线脉冲泵浦下YAG目标的瞬态反射率变化。使用来自同一激光系统的800 nm来探测瞬态反射率，该测量用于验证两种工具的性能。最后，研究了两种到达时间工具相关性的误差来源。

2.直接计时方法

SwissFEL的定时和同步系统包括一组直接和间接的时间表征方法（Helml等。, 2017; 尤拉尼奇等。, 2018). 使用主计时系统（Arsov等。, 2019 )或使用主定时系统（Divall）的实验激光脉冲等。, 2015 ). 尽管这些方法提供了有关相对抖动和漂移的有用数据以及锁定稳定性的指示，但它们并没有提供X射线到达时间和实验激光脉冲之间的直接定时测量。因此，已经研究了几种直接测量方法来测量XFEL和实验激光脉冲之间的相对到达时间：基于瞬态的工具折射率更改（Bionta等。, 2011 ; 片山等。, 2016 ; 哈曼等。, 2013 )和光电子的相敏条纹（Juranić等。, 2014 ).

2.1.折射率基于的工具

X射线脉冲到达时间测量的常用方法，应用于大多数XFEL实验站（Bionta等。, 2011; 片山等。, 2016; 哈特曼等。, 2014 ; 克鲁平等。, 2012 ; 加尔等。, 2008 ; 迪兹等。, 2021 )，基于X射线引起的折射率放置在X射线束路径中的固态目标。当X射线脉冲通过大禁带材料时，通常是YAG或Si_三N个₄，光吸收和随后的二次电离导致飞秒内自由载流子密度增加（Ziaja等。, 2005 ). 高能电子的密度在数百飞秒内演化，导致折射率表现为目标光学特性的调制：透射率和反射率。用光激光脉冲探测这些瞬态光调制，可以阐明X射线和光脉冲包络之间的相对时延。X射线到达时间编码在宽带时间啁啾激光脉冲的光谱中（Bionta等。, 2011; 哈曼等。, 2013)或与X射线脉冲（片山）成一定角度交叉的传输激光束剖面的空间等。, 2016; 哈曼等。, 2013).

在当前的计时研究中，使用了空间编码。该方法在光子能量和脉冲能量方面具有灵活性（Harmand等。, 2013). 在给定的XFEL光束参数下，通过选择适当的膜材料、膜厚度和相对于XFEL光束轴的倾斜角度，可以获得泵浦激光空间分布的高质量单次拍摄图像。这种方法可能对软X射线具有显著的侵入性，因此需要使用非常薄的薄膜（数百纳米）（Beye等。, 2012 ). 这里，使用20µm厚的YAG晶体作为靶。单色光束从一侧到达，透射光束由配备互补金属氧化物半导体（CMOS）相机的显微镜成像。记录的脉冲光斑边缘随XFEL光激光延迟单调移动，提供了对后者的测量。

2.2. 光电子条纹

单次激发X射线脉冲到达时间的替代监测器测量了X射线脉冲在修整激光场（Itani等。, 2002 ; Frühling，2011年 ; 格里古拉什等。, 2012 ; 尤拉尼奇等。, 2014; 头盔等。, 2017). 在X射线脉冲抖动具有近似线性场梯度的气体靶上，通过使用一个单周期太赫兹对光电离电子进行修饰或“条纹”，光电电子能量的测量变化与时间之间存在直接关系光电离。中的此更改动能 W公司_家属光电子的数量由下式给出

$[W{\rm kin}={1\over{2m_{\rme}}}\left|{\bf p}_{0}+\Delta{\bf-p}\right|^{2}={1，{p}_{0}^{2}+\增量{p}^{2}-2{p}_{0}\Delta{p}\，{\cos}\Theta\right），\eqno（1）]$

用电子质量米_{e（电子）}，初始光电子动量（无条纹场）第页₀，由于条纹场中的加速度引起的动量变化Δ第页，以及光电子速度与条纹场极化方向之间的夹角Θ动量的变化取决于光电子和条纹场之间相互作用的持续时间E类_条纹，因此Δ第页是光电子释放力矩的函数t吨_我,

$[\Delta{\bf p}\ left（t_i\right）=e\int_{ti}^{\infty}{\bf{e}}_{\rm条纹}（t）\，{\rmd}t，\eqno（2）]$

所以决赛动能是

$[\eqaligno{W_{rm kin}\左（t_i\右）=&\{1\over{2m_{rme}}}\Bigg\{{p}_{0}^{2}+e^{2{左[\int_{ti}^{\infty}e_{\rm条纹}（t）\，{\rmd}t\right]^{2neneneep \cr&-2{p}_{0}e\int_{t_i}^{\infty}E_{\rm条纹}（t）\，{\rmd}t\，\cos\Theta\Bigg，&（3）}]$

哪里e（电子）是基本电荷和E类_条纹(t吨)是由以下公式描述的条纹电场值E类_条纹(t吨) = $[E_{0}（t）\cos（\omega_{rm条纹}t+\varphi）]$ ，其中ω_条纹表示THz场频率和φ是电离时场的相位。方程（3）中的积分沿条纹电场的方向进行。条纹有很强的t吨_我-对收集到的光电子光谱的依赖效应-光电发射峰的偏移。在仔细校准THz场的情况下，该效应被用作测量相对X射线脉冲到达时间，确定为t吨_我.

瑞士自由电子实验室的THz条纹装置可以在广泛的X射线能量范围内工作，从几十到10000 eV（Juranić等。, 2014; 米尔恩等。, 2017; 阿尔达纳喇嘛等。, 2016 ; 高吉桑等。, 2017 ). 光子与气体相互作用的差异横截面（Xe的能量为90–14000 eV时为四个数量级）光子通量用注入反应区的气体粒子数进行补偿，以从电子飞行时间（eTOF）获得足够的信号强度。通过压电阀系统（铱等。, 2009 )通过机动车辆靠近或远离交互区域XYZ（XYZ）阶段。该装置使用Xe气体作为XFEL脉冲的靶和光电子源。气体在相互作用区域以低密度脉冲的形式注入THz条纹室，导致XFEL光束的小衰减[通常小于0.1%（Milne等。, 2017)]并且允许非常非侵入性的时序表征。光激发电子在漂移管中加速，并通过eTOF探测器聚焦，在那里收集光电子光谱。漂移管加速电位为6.1 kV，聚焦透镜电压为4.3 kV秒光电发射峰宽为41.2 eV FWHM。

3.时间工具校准和测量

为了测量到达时间测量的相对误差，在瑞士自由实验室的硬X射线终端站串联了两个时间工具。使用相同的实验激光脉冲，通过同时进行THz条纹和空间编码测量来测量X射线/激光到达时间。设置概述如图1所示(一). 这两种设置都通过单独的延迟阶段连接到一台激光器，从而实现完全独立的操作。THz条纹仪及其真空室、泵站和eTOF需要相对较大的空间。空间编码时间工具是一种紧凑的空中设置，更容易适应实验站。

图1
(一)时间工具相关性设置，包含THz条纹和空间编码时间工具。(b条)空间编码时间工具校准数据与不同XFEL激光延迟下的平均CMOS读数重叠，放大红色虚线标记的区域。从图6中用虚线标记的感兴趣区域读取数据

。黑点表示相应数据集中的平均边缘位置。(c)THz条纹设置校准数据与平均Xe 3重叠秒测量不同XFEL-THz激光延迟的光电发射峰值，放大红色虚线方框标记的区域。黑点标记了相应数据集中的平均峰值位置，误差条是标准偏差。

通过将探针激光脉冲延迟±0.7 ps（相对于探针激光和X射线脉冲之间的零时间延迟）来校准空间编码时间工具，见图1(b条). 校准线（白线）是拟合到平均边缘位置延迟数据的二阶多项式，给出−0.58像素fs的校准值⁻¹CMOS探测器上。该值是空间编码设置的典型值（片山等。, 2016)这是由于CMOS探测器将辐照点放大到最大无像差尺寸（约1000像素）所致。THz条纹时间工具的时间校准是通过将THz场的到达时间相对于条纹场的零点交叉延迟±1.2 ps来执行的，见图1(c). 校准线（白线）是一个三阶多项式，拟合到平均Xe 3的依赖性秒延迟峰值能量，平均−0.18 eV fs⁻¹在近线性THz场梯度上[图1(c)插图]。这是在THz条纹设置中获得的典型条纹功率（Gorgisyan等。, 2017)因为它允许将足够大的到达时间范围（约600fs）转换为足够窄的光电子能范围（约100eV），其中eTOF探测器传输函数是恒定的。Xe 3秒选择光电发射线是因为，尽管与附近的3第页线，在用eTOF测量的光电子光谱中，它的分辨率最好。红色虚线是拟合W公司_家属(t吨_我)曲线[方程式（3）]]，采取E类_条纹(t吨)应符合形式

$[E_{\rm条纹}（t）=E_{0}\，\exp\left[{{-\left（t-t_{\rm-shift}\right）^{2}}\ over{2\sigma^{2{}}\right]\cos\left（\omega_{\rm-条纹}t+\varphi\right$

使用Θ固定为180°，配件返回以下值第页₀,E类₀,σ,ω_条纹,φ和t吨_转移4.0×10⁻²³ 千克米秒⁻¹，4.3 MV米⁻¹分别为648.6 fs、0.6 THz、1.3°和−14.5 fs。如图所示，由于自由参数较少，多项式更容易、更快地拟合，它描述了实验数据和拟合W公司_家属(t吨_我)很适合t吨_我接近0 fs。图1中的蓝线(b条)和1(c)如第4.2节所述附录中给出了时间数据分析的更多详细信息A类.

在校准和同步时间工具之后，测量了单次到达时间分布，并通过将800 nm激光脉冲延迟±500 fs，在激光和X射线的零延迟附近，探测了X射线泵浦的YAG晶体的瞬态反射率变化。

对收集到的单炮时间工具数据进行分析，发现相关（用两个时间工具测量）和不相关（用一个时间工具测）漂移（见图2). 使用25次扫描的运行平均值，在6140 X射线脉冲上观察到空间编码和THz条纹时间工具的峰-峰漂移在103 fs和126 fs之间。每个时间工具的运行平均到达时间之间的差异如图2所示峰间差为35 fs。

图2
使用测量的原始到达时间(一)空间编码和(b条)THz条纹时间工具。深色线条显示了经过25个脉冲的运行平均值平滑后的数据。(c)平滑数据之间的差异(一)和(b条). 用虚线标记的31个区段中的每个区段包含大约222个XFEL脉冲的到达时间，并且对应于单独的数据文件，其中存储测量数据。由于数据文件的保存时间约为55秒，因此相对于约10秒的文件获取而言很长，因此为了清楚起见，将31组到达时间叠加在一起。

泵-探头数据的单点数据复位（测量细节见附录B类)对由两个时间工具测量的到达时间执行。未修正数据拟合的误差函数、修正的THz时间工具和返回的空间时间工具修正数据σ_聚丙烯分别=100 fs、95 fs和79 fs。

4.到达时间工具精度

为了研究不包括漂移的炮间抖动测量的准确性，从THz条纹工具和空间时间工具测量的单炮到达时间数据中减去两种时间工具的运行平均值。这样，减少了刀具之间不相关漂移的影响。测量的射弹到达时间工具的差异(t吨_空间−t吨_太赫兹)随后根据THz条纹测量的到达时间绘制，如图3所示，显示THz条纹和空间时间工具之间测量的到达时间之间的误差为25.6 fs FWHM。图3中直方图所示的趋势揭示了测量到达时间中的系统误差，我们将其归因于THz条纹的校准。该分布用四阶多项式拟合，可以消除这种系统误差。这样做的理由是要看到两个设备抖动中的基本错误。校正后，THz到达时间工具数据如图4所示用THz条纹和空间编码时间工具分别测量了6140个FEL脉冲41.4±0.3 fs和45.5±0.4 fs的半高宽抖动。测量了单次到达时间差的高斯分布，半高宽为19.2±0.1 fs。该结果可以与之前在SACLA（Gorgisyan）的类似实验中获得的39.3 fs FWHM值进行比较等。, 2017).

图3
6140脉冲的空间编码和THz条纹时间工具之间的相关性。(一)THz条纹时间工具测量的到达时间分布t吨_太赫兹. (b条)空间编码时间工具测量的到达时间分布t吨_太赫兹. (c)到达时差二维直方图t吨_空间−t吨_太赫兹反对t吨_太赫兹如图所示，两个时间工具测量值之间的差异取决于t吨_太赫兹实线描绘了绘制的2D直方图数据的脊线，并通过将四阶多项式拟合到到达时间差的相关性来找到t吨_空间−t吨_太赫兹在t吨_太赫兹虚线表示无系统错误的趋势。(d日)到达时差分布t吨_空间−t吨_太赫兹.料仓宽度(一), (b条)和(d日)为2.5 fs和in(c)箱子尺寸为2.5fs×2.5fs。

图4
(一)到达时间分布 $[t_{\，\rm THz}^{\，\ ast}]$ 由THz条纹时间工具（蓝色）测量。星号表示进行了系统误差修正（见第4.2节

). 橙色数据集是THz条纹数据进行系统误差校正之前的到达时间[如图3所示

(一)]. (b条)到达时间t吨_空间空间编码时间工具测量的分布。(c)到达时差二维直方图 $[t_{\rm空间}-t_{\，\rm THz}^{\，\ ast}]$ 反对 $[t_{\，\rm THz}^{\，\ ast}]$ . (d日)的分布 $[t_{\rm空间}-t_{\，\rm THz}^{\，\ ast}]$ （蓝色）。橙色数据集是THz条纹数据进行系统误差校正之前的到达时间差[如图3所示

(d日)]. 中的实线(一), (b条)和(d日)标记拟合的高斯曲线。箱子宽度(一), (b条)和(d日)为2.5 fs和in(c)箱子尺寸为2.5fs×2.5fs。

对到达时间工具数据的分析揭示了到达时间工具中的三个误差来源：不相关的时间工具漂移、校准误差和到达时间工具的仪器误差。

4.1. 不相关到达时间漂移

35 fs的空间和THz到达时间数据的运行平均到达时间的差异很可能源于实验激光器到两个计时工具的相互作用点的光路长度（折射率×几何光路）的波动。考虑到两个时间工具之间的～6 m距离以及激光波长的差异（800 nm和500µm），端站中湿度、指向和热漂移的局部波动可能会导致不相关的漂移。

由于施加静电透镜电压的微小变化，THz计时工具的条纹和未断开电子光谱仪校准中的波动可能会产生不相关漂移。这将导致光谱仪测量的光电子能量发生发散，并表现为到达时间的变化。为了补偿这种漂移，在FEL脉冲之后，每十个THz脉冲延迟到达。这些所谓的“暗”射门的运行平均值被用来补偿ΔE类_体育课在测量的光电子能量中。这里给出的数据的时间刻度上不需要偏移，但在24小时的测量过程中，典型的偏移相当于～20 fs。

THz场强的大幅度变化或X射线脉冲强度的漂移可能表现为THz条纹和空间编码时间工具数据中的不相关漂移。然而，在测量数据上没有观察到明显的波动。

4.2. 校准错误

图3中确定的系统误差指向THz条纹或空间编码时间工具中的校准错误，其中到达时间被一个或两个工具低估或高估。图3中曲线的多项式拟合被反向传播到空间和太赫兹条纹工具的校准数据校准曲线需要删除图1中以蓝色绘制的系统趋势(b条)和1(c)（插图）。尽管太赫兹条纹的蓝色曲线在校准扫描中拟合在误差条内，但空间编码的蓝色曲线在统计上与测量数据不同，并且与数据显著偏离。校正后的校准也应用于重新测量的泵-探头瞬态反射率数据。校正后，将新的校准应用于THz条纹时间工具，以减少安装σ_聚丙烯从94 fs到89 fs，而对空间编码时间工具数据应用新的校准增加了拟合σ_聚丙烯从78飞秒到82飞秒。这些配合的总结如图5所示.

图5
X射线脉冲泵浦下YAG瞬态反射率变化的拟合信号汇总。蓝色数据点是THz时间工具校正数据，橙色数据点是空间时间工具校正的数据。测量校准是指初始测量时间工具校准[图1中的白线

(b条)和1(c)]，而校正校准是指校准曲线系统误差修正[图1中的蓝线

(b条)和1(c)].

我们得出结论，局部太赫兹斜率校准的准确性是系统误差的主要贡献。对于THz条纹扫描和空间编码校准扫描，收集的数据没有进行放炮时间工具校正，因此存在非特征化的时间漂移。

注意，在空间时间工具校准中也可能存在系统误差。即使在背景减影后，图像基线仍存在局部不均匀性（图6放大图中显示的条纹图案)这导致边缘查找算法在CMOS像素位置上产生偏差。Harmand报告了类似的系统错误等。(2013)，但不表现为此处报告的全局系统误差，而是与校准曲线的局部偏差。

图6
分析通过YAG晶体传输的光学激光脉冲的X射线CMOS图像，记录为：（左栏）仅用光学激光照射，（右栏）用与XFEL脉冲重叠的光学脉冲照射。（第一行）带有标记感兴趣区域的原始图像（虚线）。（中排）针对背景光和光学激光空间分布校正的CMOS图像。（最后一行）从校正图像中感兴趣区域投影的数据（用虚线标记的区域）。为清晰起见，将标记为红色的数据向下移动。

4.3. 检测错误

图4中报告的到达时间分布(一)和4(b条)具有明显不同的宽度，尽管事实上两个定时工具测量了相同的脉冲。这是由于分布宽度不仅由XFEL抖动（两个计时工具通用）引起，而且还由与每个工具相关的仪器错误引起。图4中绘制的单次发射到达时间差的直方图(d日)消除了XFEL抖动，并表示系统校准误差和不相关漂移校正后THz条纹和时空工具中的组合仪器误差。高斯拟合的半高宽为19.2 fs，可近似为

$[\sigma_{\rm总计}^2=\sigma _{\rma空间}^2+\sigma-{\rm-THz}^2，\eqno（5）]$

哪里σ是各自的仪器误差，我们假设其他误差来源微不足道。上述周期性延迟THz脉冲的方法允许估计THz时间工具的仪器误差。

用THz条纹测量到达时间的原理是量化收集的光电子光谱的质心偏移，一个由THz场条纹，另一个未被破坏（Frühling，2011）). 通过周期性延迟太赫兹场以避免与X射线脉冲相吻合，收集了两个未破坏的光电子光谱。将相同的互相关方法应用于延迟放炮，揭示了THz时间工具测量零能量偏移能力的基线误差。这些数据绘制在图7中用蓝色和橙色数据绘制条纹到达时间数据，测量出无THz条纹的光电子光谱的能量偏移（以飞秒校准）。由此，我们得出仪器误差的较低估计值(σ_太赫兹)对于应用的仪器设置，为8.9 fs。请注意，这是一个较低的估计值，不包括THz场的测量值。实际价值可能会更高。

图7
瑞士自由电子实验室用THz条纹时间工具测量的X射线脉冲到达时间分布。蓝色直方图包含针对不相关漂移校正的到达时间，对于THz校准系统误差，橙色直方图中包含未破坏的原始Xe 3秒光电子能量使用校正的THz时间工具校准转换为飞秒。实线标记拟合高斯曲线。箱子宽度等于2.5 fs。

没有类似的方法来估计空间时间工具误差，使用方程（5）返回空间时间工具检测误差的上限估计值(σ_空间)17.0 fs半高宽。这是一个较高的估计值，因为它假设除了THz条纹能量偏移测量中的误差之外，没有其他误差来源。该值与折射率Harmand报告的时间工具等。(2013)和片山等。(2016).

精确的时间测量对于追踪复杂系统的超快演化和制作分子电影的时间分辨研究至关重要。当不使用光子定时诊断时，X射线脉冲到达时间是根据电子束到达时间推断出来的，电子束到达的时间与与XFEL的电子和光子分支同步的激光产生的光脉冲有关。这种所谓的电光采样（EOS）方法已被证明具有超过200 fs（FWHM）的光子脉冲到达时间测定精度（Cavalieri等。, 2005 ). 使用单光子定时诊断设备，XFEL脉冲到达时间的测量精度受到与所用定时工具相关的仪器误差的限制，通常在几到几十飞秒的范围内。从两个或多个计时工具中平均或插值的到达时间可能会进一步提高计时精度。然而，在这种情况下，重要的是激光传输路径和相对仪器误差（通常，对于所有定时工具来说，它们都应该相似），定时工具相对于彼此和样本站点的位置，其中到达时间将被插值。在本例中，THz条纹和空间编码设置之间到达时间的插值将产生 $[1/2\左（\sigma_{\rm空间}^2+\sigma _{\rma THz}^2\右）^{1/2}]$ =9.6英尺。

5.结论

评估了THz条纹和空间编码作为硬X射线束线到达时间工具的使用。测量是在7.2 keV下用中等低的脉冲能量（300µJ）进行的。在5分钟的测量期间，测量了35 fs的两个计时工具之间的峰-峰漂移。在相同的5分钟时间内，在两台设备之间测量到了25.6 fs FWHM的到达时间中的点对点误差。对数据的分析表明，由于THz条纹导致的系统时间校准误差随后通过下游瞬态反射率测量得到证实。一旦考虑到这一点，在19.2 fs FWHM下测得的放炮误差减小了25%，THz条纹和空间编码时间工具在5分钟内的抖动分布分别为41.4 fs和45.5 fs。

附录A

数据分析

A1.计时工具的校准

使用CMOS X射线相机在空间编码时间工具中记录的每个原始图像都投影到出现黑点的像素范围内的水平轴上，并减少了之前在没有XFEL照射的情况下进行的四个投影相机读数的平均值。用低通滤波器处理获得的线条，以减少条纹图案（见图6). 利用黑点边缘的位置确定XFEL光学激光延迟，黑点边缘随着延迟的增加单调移动。用于边缘检测的算法基于所获得的投影相机读数与Heaviside步长函数之间的相关函数的计算。为了确定边缘位置延迟依赖性，记录了跨越1.4 ps范围的每个延迟的87张相机图像，步长为100 fs；校准扫描如图1所示(b条). 校准线是一个二阶多项式，拟合到平均边缘位置延迟数据。

THz条纹设备校准扫描如图1所示(c). 时间工具在Xe 3中校准秒XFEL光学激光延迟的光电子光谱测量，其范围为2.4 ps，通过42 fs的光学延迟级进行调整。对于每个延迟，测量227个光发射光谱。校准线是通过将三阶多项式拟合到平均Xe 3的依赖关系而获得的秒延迟上的峰值能量。

A2.时间工具的相关性

在33分钟长的XFEL脉冲到达时间测量中，我们研究了空间编码与THz条纹时间工具的相关性。测量的到达时间如图2所示我们观察到约12分钟的周期性激光到达时间漂移和约50 fs的振幅，这两种时间工具都相应地检测到了。通过将测量到的到达时间减少为平滑脉冲到达时间数据得出的值，对这种短期漂移进行了校正。平滑算法在25个脉冲上运行平均值，对应于0.5 s的运行平均周期。短期漂移校正将测量到的脉冲到达时间的分散度减少了约30%。

实验数据显示时间工具之间存在明显的相关性，但显示存在系统误差，如图3所示虽然用这两种方法测得的值的差异不应与任何一种方法成比例，但我们观察到一个非线性趋势后的不稳定差异。为了纠正这一点，我们引入了THz条纹到达时间，这里表示t吨_太赫兹，一个增量，减少了它们与使用空间编码时间工具测量的到达时间的差异t吨_空间增量是通过拟合到达时间差依赖性的四阶多项式来计算的t吨_空间−t吨_太赫兹在t吨_太赫兹使用最小二乘法。

附录B

实验

B1.瞬态反射率测量

在THz条纹和空间编码时间工具的下游放置20µm厚的YAG晶体。通过使用衰减聚焦X射线泵浦材料，在YAG上诱导瞬时反射率变化，YAG上的光斑尺寸约为300µm。通过测量聚焦于YAG晶体泵浦区的800nm激光脉冲的透射强度，探测泵浦区。通过测量硅光电二极管上YAG之前和之后的单次发射激光强度，针对激光波动对透射强度进行归一化。通过31步延迟800 nm脉冲±500 fs来记录反射率瞬态(即相对于X射线脉冲的步长为32 fs），并在每个延迟点收集250个单次测量值。800 nm脉冲延迟与空间编码和THz条纹时间工具延迟无关。在泵-探头扫描期间，使用两种时间工具测量单点到达时间工具数据。

单快照数据由测量的到达时间工具数据重新排序，随后的数据重新固定为32 fs步。表单的错误函数 $[a+b\，{\rm-erf}\left[（{{t{\rm-shift}-t}）/（{2^{1/2}\sigma{\rm-pp}}）\right]]$ ，带有泵–探针延迟t吨和拟合参数一,b条,t吨_转移和σ_聚丙烯，拟合到逐步平均数据。

资金筹措信息

WB和JSz感谢波兰国家科学中心的财政支持（批准号：2017/27/B/ST2/01890）。

工具书类

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