研究论文\(\def\h填{\hskip5em}\def\hfil{\hski p3em}\def\eqno#1{\hfil{#1}}\)

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同步加速器
辐射
国际标准编号:1600-5775

相干X射线实验用新型光阑的研制

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美国伊利诺伊州阿尔贡市阿尔贡国家实验室先进光子源b条美国纽约州厄普顿市布鲁克海文国家实验室国家同步加速器光源,邮编:11973
*通信电子邮件:dufresne@anl.gov

(收到日期:2008年10月22日; 2009年1月30日接受; 在线2009年3月20日)

当进行相干小角度X射线散射实验时,入射光束必须通过狭缝进行空间滤波,狭缝的长度尺度小于源的横向相干长度,通常约为10µm。狭缝的夫琅和费衍射图样是这些实验中重要的背景源之一。已经设计并测试了新的缝隙,可以将这种寄生背景降到最低。狭缝结构通过使用部分传输的倾斜狭缝颚板使光束切趾。提出了一个模型,该模型预测衍射图样的高波矢尾部为波矢的逆四次方,而不是标准狭缝的逆二次方。利用切割的砷化镓单晶边缘,测量了3keV和5.5keV X射线的夫琅和费衍射图样,与提出的理论模型一致。还观察到一种与透射电场相位变化相关的新型相位峰衍射图样。提出的模型充分解释了这一现象。

1.简介

在小角度X射线散射(SAXS)实验中,人们可能对光束线光学元件缺陷引起的寄生散射很敏感。用于限制被照明样品体积和准直光束的孔径可以成为远场衍射平面寄生背景的重要来源之一。边缘的缺陷会导致随机散射,而孔径的有限开口会对X射线产生衍射。当使用X射线光子相关光谱(XPCS)进行SAXS实验时,这一点尤为重要(Dierker等。, 1995[Dierker,S.、Pindak,R.、Fleming,R.、Robinson,I.和Berman,L.(1995)。物理修订版Lett.75449-452。])尤其是当样品的散射较弱且波矢较低时(杜夫纳等。, 2002[Dufresne,E.M.,Nurushev,T.S.,Dierker,S.&Clarke,R.(2002),《物理评论E》,65,061507.])(有关XPCS的最新审查,请参阅Livet,2007【Livet,F.(2007),《水晶学报》,A63,87-107。】)。例如,当观察二元流体混合物中的临界波动时,重要的是减少附近寄生散射的背景=0(杜弗兰等。, 2002【Dufresne,E.M.,Nurushev,T.S.,Dierker,S.和Clarke,R.(2002)。物理版E,65,061507。】)。光源的横向相干以横向相干长度为特征,=λR(右)/d日,其中λ是X射线波长,R(右)是源-实验距离和d日是源大小(古德曼,1985【Goodman,J.(1985),《统计光学》,第1版,纽约:John Wiley。】)。对于波长λ=4.0º,距离R(右)=20 m和水平源尺寸d日=600µm,横向相干长度为=13µm。通过将照明采样区域限制为小于样品可以用相干X射线束照射。这在过去是用激光在薄铂箔上钻孔而成的小针孔来实现的。具有半径的圆形针孔的远场衍射强度第页() ∝ [J型1(qr(质量比))/(qr(质量比))]2(古德曼,1985年【Goodman,J.(1985),《统计光学》,第1版,纽约:John Wiley。】)。对于较大的波矢量,由于J型12(qr(质量比)) ∝ 1/()减少为−3相比之下,一维狭缝具有−2尾部,因为强度随之而来()■[罪(Δ/2)/(Δ/2)]2,其中Δ是狭缝开口。圆形针孔首次用于XPCS(Dierker等。, 1995[Dierker,S.、Pindak,R.、Fleming,R.、Robinson,I.和Berman,L.(1995)。物理修订版Lett.75449-452。]; 布劳尔等。, 1995【Brauer,S.、Stephenson,G.、Sutton,M.、Brüning,R.、Dufresne,E.、Mochrie,S.,Grübel,G.,Als-Nielsen,J.和Abernathy,D.(1995),《物理评论稿》,第74期,2010-2013年。】)。使用针孔的优点是,它们相对容易对齐,并且它们的尾部比一维狭缝下落得更快。另一方面,它们是由薄金属箔的激光烧蚀产生的,无法精确控制孔的形状,并且其直径是固定的。图1[链接]显示了典型10µm针孔的典型衍射图案。用一对WB过滤光束4C多层膜,周期27º,带宽1.5%(Berman等。, 1997[Berman,L.、Yin,Z.、Dierker,S.、Dufresne,E.、Mochrie,S.和Tsui,O.、Burley,S.,Shu,F.、Xie,X.、Capel,M.和Sweet,R.(1997)。同步辐射仪器:第十届美国全国会议,由E.Fontes编辑,第417卷,第71-79页。大学公园:美国物理研究所。])。它们的衍射图案通常是非对称的,显示出大耀斑和长尾巴,因此它们尾巴的衰变不容易控制。最近,一种铸造方法也被用来制造这些小针孔,但它们的衍射图案仍然不规则(范德文等。, 1997【Veen,J.F.van der,Riemersma,A.J.,Schlater,H.,Abernathy,D.L.&Grübel,G.(1997),《同步辐射杂志》第4期,第64-66页。】)。最近有研究表明,针孔是为了电子显微镜工作良好,因此有可能克服制造困难(Lift,2007【Livet,F.(2007),《水晶学报》,A63,87-107。】).

[图1]
图1
使用3.1keV X射线产生的直径为10µm的圆形针孔的衍射图案,并使用具有9µm像素的CCD进行测量,该CCD放置在距针孔约1 m的位置。对数灰度使用黑色作为高强度。光束光阑(十字)用于扩展衍射图样尾部的动态范围。

采用滚刀设计的矩形孔(利伯特等。, 1997[Libbert,J.L.,Pitney,J.A.&Robinson,I.K.(1997),《同步加速器辐射》第4期,第125-127页。])或具有高度抛光的钨边缘(Vlieg等。, 1997[Vlieg,E.,De Vries,S.A.,Alvarez,J.&Ferrer,S.(1997),《同步加速器辐射》4,210-213。])已经证明可以产生控制良好的衍射图案。它们现在是样品相干照明的选择方法。使用狭缝的优点之一是其开口是可变的,因此可以很容易地将其设置为与实验中最小的横向相干长度相匹配,或很容易地闭合以增加极限波矢量散斑对比度因纵向相干度的损失而降低(参见§3[链接])。如果选择沿着正方形对角线的散射方向,指向任何边缘45°,则使用正方形光圈可以在减少寄生背景方面获得重要增益。然后尾巴会脱落−4比圆形光圈更快。如果边缘光滑抛光,那么孔径衍射图案的寄生背景就可以大大减少。

对于相干小角度X射线散射,通常通过在相干狭缝下游设置防护孔来减少狭缝叶片的寄生散射(Lift,2007【Livet,F.(2007),《水晶学报》,A63,87-107。】)。人们通常会在相干狭缝的近场范围内设置防护孔径,开口比相干狭缝大。另一种最近的方法通过在保护狭缝和样品之间添加一个通道剪切单色器来降低寄生背景(肖等。, 2006[肖X、德容格医学博士、钟Y、楚Y.S.和沈Q.(2006)。选择性信函3194-3196。])。这种新颖的方法比仅使用一个保护狭缝更能减少背景。

在本文中,我们将描述一种新的技术,它可以将寄生衍射降低到45°以上。该想法基于光学中的切趾技术(Born&Wolf,1970)【Born,M.&Wolf,E.(1970),《光学原理》,牛津:佩加蒙出版社。】)。通过在强度在一定距离上逐渐变化的软透射边,可以降低高波矢处傅里叶分量的振幅。这种边缘如图2所示[链接]此图显示了如何通过使用倾斜的狭缝颚板,在光圈后面的平面中生成强度剖面,其中强度沿x个-方向,而不是不透明的狭缝下巴。我们选择研究颚部的指数剖面,因为实验制作这样的颚部更简单,但显然其他几何形状可以进一步研究(利伯特等。, 1997[Libbert,J.L.,Pitney,J.A.&Robinson,I.K.(1997),《同步加速器辐射》第4期,第125-127页。])。尽管折射效果根据最近讨论过的狭缝边缘,使用非相干X射线的实验室光源对其进行了测量(Nikulin&Davis,1998【Nikulin,A.&Davis,J.(1998),《公共选择》第155、231-235页。】)。本文给出了衍射和折射效果包括相干X射线。我们将在§2中展示[链接]衍射强度的尾部下降为−4沿着x个-轴,相对于圆形光圈的实质性改进。实验方法和结果部分将描述首次观察到的特殊相位光栅衍射图案。最后,我们将讨论这些观测对相干和非相干小角度散射实验的影响。

[图2]
图2
()狭缝几何及其坐标系。光束沿着. (b条)理论强度分布(x个0)在几个有效吸收长度的近场衍射区域。

2.理论:X射线相位光栅孔径

图2[链接]显示了一维狭缝。为了防止颚板碰撞,我们故意偏移狭缝颚板的运动平面。可以依次放置两个垂直狭缝组件,以定义二维孔径。我们假设线偏振X射线入射到狭缝上。这个条件是同步辐射的一个很好的近似值,特别是对于波荡器发射的辐射。出于实验考虑,楔形角γ=90°,因为我们的砷化镓刀片在这个解理面上切割得很好。如图2所示[链接],狭缝材料沿光束方向的路径长度为d=αd日x个,其中α=棕褐色θ+1/棕褐色θ=2/sin(2θ)。功能α(θ)最小值为θ=π/4,其中α=2,当θπ/2或θ0,使狭缝钳口不透明。以下几个值α如表1所示[链接]。为了产生一个更缓慢降低的强度剖面,可以选择一个有角度的楔子γ< 90°. 在这种情况下,将倾角系数替换为α=棕褐色−1(θ)−棕褐色−1(θ+γ)。为了简化理论处理,我们假设两条边的倾角相同。狭缝刀片位于x个= ±,因此狭缝的开口是Δ=2假设平面波与波矢入射k个=k个0,其中k个0=2π/λ,近场衍射区狭缝后面的场=0<<Δ2/λ

[E(x)=\Bigg\{\matrix{E_0\h将&\,\,{\rm{表示}}\,\\等式(1)]

在这里,E类0是入射电场的振幅,我们在推导时忽略了任何恒定相位因子E类(x个)。相对于给定边的水平距离为dx个=x个负极对于x个>、和dx个= −x个负极对于x个< −.对于X射线,折射率n个= 1 −δ+β,其中δ是折射率衰减,以及β吸收系数。的某些值δβ砷化镓的情况如表2所示[链接]与可见光相反,X射线光子的折射率略低于单位,吸收校正通常小于折射校正。这些狭缝的一个令人惊讶的方面是,即使两个钳口重叠,它们仍然定义了一个缝隙。狭缝闭合时的电场与前面的方程类似,除了乘法因子exp[伊克0(n个− 1)α2||],其中这里是负数。这个因素来自这样一个事实,即当狭缝闭合时,通过重叠边的路径长度差等于2α||对于|x个| < ||.

表1
相位峰值位置砷化镓中3keV和8keV X射线的θ

相位峰值位置随增加而增加θ.在3和8千伏时k个第页是在人们通常会观察到小角度散射的范围内。对于常数αk个第页(3千伏)>k个第页(8 keV),根据k个第页.

θ(°) α k个第页在3keV(Å−1) k个第页8千伏−1)
45 2 3.3 × 10−4 1.2 × 10−4
60 2.3 3.8×10−4 1.4 × 10−4
80 5.8 9.7 × 10−4 3.3 × 10−4
85 11.5 1.9 × 10−3 6.8 × 10−4
89 57.3 9.5 × 10−3 3.4 × 10−3

表2
砷化镓在几种能量下的δ和β典型值(来自Henke等。, 1993[Henke,B.,Gullikson,E.&Davis,J.(1993)。原子数据Nucl.数据表,54,181-342。])

有效狭缝开口Δ效率=Δ+ 1/(β)还显示了以下几种能量θ=60°,对于狭缝开口Δ=0µm。砷化镓狭缝钳在3keV下工作良好。

能量(keV) δ β Δ效率
1.1 × 10−4 1.7 × 10−5 1.7
4 6.1 × 10−5 5.9 × 10−6 3.6
6 2.7×10−5 1.3 × 10−6 11
8 1.5 × 10−5 4.5 × 10−7 24
10 9.1 × 10−6 1.9 × 10−7 45

通过检查前面的方程式|x个| >,人们注意到电场的相位随波矢而变化k个第页=k个0αδ沿着x个-轴。从这种周期性变化中,可以预计衍射图样在k个第页。为了以后的讨论,让我们定义有效的狭缝开口Δ效率=Δ+ 1/(β),其中(2β)−1是距离x个= ±其中|E类(x个)|2下降了一倍/e(电子)=αk个0.的一些典型值Δ效率具有Δ=0如表2所示[链接]砷化镓。有效狭缝开口随着能量的增加而增加。为了在夫琅和费衍射图样中观察到良好的条纹对比度,有效开口必须小于横向相干长度的最小值。砷化镓是接近3keV的钳口材料的最佳选择,因为钳口1的作用/(β)小于典型的物理狭缝开口Δ≃10µm,因此可以设置狭缝以匹配横向相干条件。原则上,砷化镓可以通过增加,设置倾斜角度θ接近90°。实际上,选择一种比精确对齐更容易吸收的材料θ最近,我们使用了接近11.0 keV的砷化镓θ在Ga和As吸收边缘下方0°。边缘下方的大吸收足以使边缘对于标准狭缝来说足够不透明(杜夫纳等。, 2002[Dufresne,E.M.,Nurushev,T.S.,Dierker,S.&Clarke,R.(2002),《物理评论E》,65,061507.]).

远场衍射平面中的电场是E类(x个)。定义的傅里叶变换E类(x个)作为E类(k个)=∑exp(ikx公司)E类(x个)d日x个,我们可以证明

[\eqalinno{E(k)={}&E_0{{2g(β+i\delta)}\over{k^2+g^2(β^2-δ^2)+i2g^2β\delta}}\cr&&times\left[g{β+i\delta}\over{k}}\sin(ka)+\cos(ka)\right]&(2)}]

对于无限吸收,当β→ ∞, 前面的方程得出了与简单的一维狭缝相同的结果E类(k个)■正弦(灵魂)/(灵魂)。磁场也与sin成正比(灵魂)/(灵魂)何时θπ/2或θ0自→ ∞. 值得注意的是E类(k个)与闪耀透射光栅的形状因子非常相似(Michette&Buckley,1993[Michette,A.G.&Buckley,C.(1993)。编辑。《X射线科学与技术》。布里斯托尔:物理出版研究所。])。忆及强度只是(k个) = |E类(k个)|2,有人发现

[\eqaligno{I(k)/I_0={}&{4g^2(\beta^2+\delta^2)}\在{[k^2+g^2上(\beta ^2-\delta ^2)]^2+4g^4\beta|2\delta^2}}&(3)\cr&\times\left[g^2 \在{k}}\右]上,}]

哪里0=E类02当狭缝闭合时,可以很容易地导出类似的方程。它与前一个方程的区别仅在于数值因子exp(−4β||).

设置=方程式(3)中的0[链接](k个)在以下情况下最大化k个2+2(β2负极δ2)=0,则相位峰值波矢量为k个第页= ±(δ2负极β2)1/2。由于通常δ>>β用于硬X射线,k个第页≃±克δ注意,如果δ<β这种情况通常发生在紫外光和软X射线能量的材料中(Henke等。, 1993[Henke,B.,Gullikson,E.&Davis,J.(1993)。原子数据Nucl.数据表,54,181-342。])。相位峰是一种简单的折射效应,其位置可以通过主光束和折射光束之间的偏转角从对称棱镜公式中轻易估计φ=2δ棕褐色(γ/2) ,使用θ=π/2 −γ/2(Born&Wolf,1970年【Born,M.&Wolf,E.(1970),《光学原理》,牛津:佩加蒙出版社。】)。在我们的例子中,棱镜角度γ=π/2,以及θ=π/4,因此φ=2δ。对于θ=π/4、倾角参数α= 2,k个第页=2δk个0,因此偏转角度也为2δ.

k个2+2(β2负极δ2) = ±22βδ相位峰值半峰宽(FWHM)为Δk个=(δ2负极β2+ 2βδ)1/2负极(δ2负极β2− 2βδ)1/2≃ 2β,何时δ>>β经检查,上述方程式如下(k个) →k个−4,用于|k个负极k个第页| >> 2β.自βδ通常在10左右−5(见表2[链接])、和范围在1到10º之间−1(k个)将作为k个−4在小角度散射实验的感兴趣范围内(>10−4Å−1)。对于有限和小型k个0,罪过2(灵魂)/k个2方程(3)中的项占主导地位[链接].

在图3中[链接]和4[链接]我们展示了方程(3)的行为[链接]用于用3keV X射线照射的砷化镓边缘。图3[链接]显示()用于多个狭缝开口Δ=2在图3中[链接]–5[链接],我们正常化了(k个)因此,ξ(k个)天k个=0可能这个数字最令人惊讶的方面是,在远离=0,即使缝隙闭合。该峰值保持不变互易空间随着开口的增加。这是相位峰值,围绕k个第页= 3.8 × 10−4Å−1,与表1中的计算值一致[链接]。对于远大于k个第页(k个) ≃k个−4如前所述。正如预期的那样互易空间也随着狭缝开口的增加而增加。

[图3]
图3
计算衍射强度()用于多个开口Δ=2在3 keV下使用砷化镓边缘θ= 60°.
[图4]
图4
衍射强度()对于固定开口Δ=5µm,对于以下几个值θ.增加倾角会使相位峰值在较大的波矢处移动。
[图5]
图5
衍射强度()具有5µm孔径和θ= 60°. 相位峰值波矢与能量成反比。

图4[链接]显示了固定开口的衍射强度Δ=5µm,用X射线照射,适用于各种倾角θ.作为θ增加时,相位峰值向更高的波矢移动,在接近10的更高波矢处发现更多衍射强度−3Å−1.自k个第页=k个0αδ,当θ自d起增加α/d日θ>0用于π/4 <θ<π/2.该相关性如表1所示[链接]对于以下几个值α图4中相位峰值的位置[链接]与表1中计算的值一致[链接]用于3keV X射线。注意,对于θ=89°,小波矢的衍射图样(<10−2Å−1)越来越接近罪恶2(灵魂)/k个2.

图5[链接]显示了固定开口处几种能量的计算强度Δ和固定的θ。随着能量的增加,相位峰值的位置移向较低的波矢。这是预期的X射线,因为δλ2(米切特和巴克利,1993年[Michette,A.G.&Buckley,C.(1993)。编辑。《X射线科学与技术》。布里斯托尔:物理出版研究所。]),因此k个第页= (2π/λ)αδλ。的一些值k个第页如表1所示[链接]砷化镓为3和8千伏。在图5中[链接],相位峰值的强度变得高于直射光束的强度(k个=0)用于6和9 keV X射线。这是因为在较高的能量下,通过边缘传输的电场的贡献成为对强度的主要贡献,因为钳口材料1中的总穿透长度/(β)大于实际开口Δ由于发射场由波矢量调制k个第页相位峰值的强度相对于直射光束的强度增加。

3.实验方法

我们使用400µm厚(100)砷化镓晶片来制作控制良好的狭缝钳口。它们的厚度约为208个吸收长度(3keV)。众所周知,砷化镓(100)晶圆容易劈开,原子边缘平坦。通过沿优选轴切割砷化镓晶片,可以获得几乎理想的原子级扁平颚板,而无需用细砂砾抛光颚板材料。狭缝设计如图6所示[链接]砷化镓叶片通过小固定螺钉固定在旋转支架上。缝隙可以很容易地定向到给定的角度θ旋转底座。我们设置角度θ用量角器。我们仔细对齐每个下巴,使边缘彼此平行。钳口枢轴安装在一个支架上,该支架在一个小型精密滚珠滑块上滑动(见附录A类[链接])。狭缝由直流电机移动,直流电机通过0–80丝杠连接至支架。直流电机由Newport Corp.的MM3000控制器控制。最近,我们还通过在EPICS下运行的OMS 8S VME卡控制这些电机。狭缝钳口位置由连接到直流电机轴上的标准编码器测量。我们发现,最小齿隙为0.2 mm是必要的,以确保狭缝的位置可以重现。所有缝隙上的齿隙设置为0.3 mm。我们认为,这种齿隙可能是由直流电机轴中的一些间隙引起的(参见附录A类[链接]).

[图6]
图6
狭缝组件示意图。

图7[链接]显示了实验装置。我们在国家同步加速器光源(Stefan等。, 1995[Stefan,P.,Krinsky,S.,Rakowsky,G.和Solomon,L.(1995),《1995年粒子加速器会议论文集》,第4卷,第2435-2437页。纽约:IEEE。])。PSGU波荡器的基本电压设定为3.1keV。由于吸收率高达3.1keV,实验被封闭在一个充满He的大型有机玻璃外壳中。He外壳和机器真空由一个250µm厚的标准Be窗口隔离,该窗口由一个直径为80µm的针孔遮盖,并与窗口接触。用一对垂直偏转的SiO过滤白光2平面镜或一对WB4过滤高次谐波的多层单色器。

[图7]
图7
实验装置。

第一个狭缝,图7中的狭缝1[链接]位于Be窗后4厘米处。这个二维光圈是由Newport Corp.的两个垂直PS-10X电机单元制成的,使用直GaAs边缘θ= 90°. 狭缝2位于狭缝1后约1米处,由产生夫琅和费衍射图案的倾斜砷化镓边缘定义。钳口的倾斜角度都设置为θ≃ 60°.

使用Si(111)分析仪产生的纵向相干足以在探测器平面的大角度范围内观察到良好的条纹可见度。该分析仪从~100 eV粉色光束中选择了约0.5 eV的带通。硅分析仪晶体表面具有镜面光洁度,不会影响衍射图案。纵向相干的特征是纵向相干长度=λ/B类,其中B类=δλ/λ是源的相对带宽(Goodman,1985【Goodman,J.(1985),《统计光学》,第1版,纽约:John Wiley。】)。这个长度刻度取决于实验中使用的单色器的选择。对于用Si(111)单色仪衍射的3.1keV X射线,带宽B类= 1.4 × 10−4,因此=2.9µm。可以看出,当路径长度差异时,条纹对比度会降低D类φ>,其中D类是用于将光束限制在其最小横向相干长度的孔径,以及φ是直射光束和衍射光束之间的角度(Dierker,1997【Dierker,S.(1997),《光散射和光子相关光谱学》,《北约高级研究研讨会论文集》,E.Pike编辑。Dordrecht:Kluwer学术版。】)。前一关系中的第一项来自于从光圈相对侧发射的两条光线之间的路径差。因为波矢= 4π罪恶(φ/2)/λ,对于小角度,极限波系数为≃ 2π/(λD类) = 0.91 Å−1,用于λ=4.0º和D类=5µm。

使用了两种探测器:一种是用二维光圈遮住的硅PIN二极管,另一种是直接暴露在X射线下的CCD。PIN二极管是Amptek的XR-100。使用快速堪培拉AFT放大器来增加动态范围探测器。通过死区时间校正,对PIN二极管检测到的信号进行非线性校正。PIN二极管前面的一个二维光圈,由倾斜的边缘构成,确定了探测器的角度分辨率。早些时候对CCD进行了详细描述(Dierker等。, 1995【Dierker,S.、Pindak,R.、Fleming,R.和Robinson,I.&Berman,L.(1995),《物理评论稿》第75期,第449-452页。】)。它使用9µm平方像素的柯达KAF-1400 CCD。CCD直接暴露在X射线下。为了减少Be窗户对3.1 keV的吸收,我们将其取下,并屏蔽任何杂散光线进入房间。两个探测器安装在水平平移台上,水平平移台本身安装在2θHuber双圆测角仪的臂。扫描角度2θ垂直移动探测器。

4.结果

图8[链接]显示了通过二维孔径的透射强度作为一维开口的函数。我们设置狭缝方向角θ此校准约为60°。此图显示了我们使用控制器的编码器读数校准狭缝钳口位置的典型方法。例如,当垂直狭缝打开到100µm时,我们首先将其中一条水平边放置在X射线束的中心。然后我们扫描另一个边缘位置,并用离子室或PIN二极管记录透射强度。如图8所示[链接]当狭缝闭合时,强度呈指数变化,当狭缝打开时,强度变为线性变化。请注意,当Δ=0µm即使对于闭合狭缝也是相当大的。实线是数据的最小二乘拟合。开口的理论曲线Δ

[I(\Delta)=I_0[-\Delta+1/(g\beta)]\exp(2g\beta\Delta

[I(\Delta)=I_0[\Delta+1/(g\beta)]=I_0\Delta_{\rm{eff}}\qquad{\rm{for}}\,\,\Delta\,\ gt \,0.\eqno(5)]

在这里,(Δ) = ∫|E类(x个)|2d日x个,其中Δ=2在方程(1)中[链接]拟合很好,这表明砷化镓边在3keV附近工作良好,弱透射边也很好。图8中指数的斜率[链接]是2β=1.9微米−1.回顾=αk个0=2k个0/罪(2θ),并使用的值β在表1中[链接]在3.1千伏时,我们发现θ= 74°. 从图8的斜率获得的角度之间的差异[链接]我们估计狭缝设置的角度可能表明狭缝组件相对于入射光束的偏差。如图8所示[链接],离子室测量的透射强度与狭缝开口成正比Δ对于Δ> 0. 我们扫描了其中一个边缘六次(未显示)。这个校准曲线再现性在±0.3µm范围内,因此狭缝开口在该限制范围内再现。

[图8]
图8
通过二维孔径测量的透射单向开口Δ。在另一垂直方向上,将二维孔径打开100µm。实线是文本中描述的模型的最小二乘拟合。

图9[链接]显示了使用CCD测量的标称6µm×6µ米孔径的夫琅和费衍射图案。图7中的狭缝1[链接]接近5µm×5µm。在这里x个在横向上,横向相干度最短。图像以对数灰度显示。它在中央过度暴露,以增强动态范围在尾巴上。这会导致图像中出现水平长尾。衍射图案对称且非常规则。与图1所示的衍射图案相比,该孔径可提供非常可控的衍射图案[链接]。未观察到耀斑。这里边缘的衍射也与矩形光阑的通常衍射图样大不相同。例如,第一条条纹沿x个= 0 Å−1具有比下一个条纹更低的强度。相位峰值接近0.4×10−2纳米−1条纹可见度也相当大。强度迅速下降,以匹配CCD读出噪声,这表明切趾正在降低衍射图案尾部的强度。我们发现,通过改变狭缝1的开口,条纹可见度变化很大。当第一个狭缝水平打开超过10µm时,条纹的水平可见度发生显著变化。垂直条纹可见度对狭缝1的垂直开口不太敏感,与80µm的垂直开口形成了良好的对比。光束的有限横向相干可能会降低条纹对比度,因为横向相干长度在水平和垂直方向分别约为13和500µm,距离3.1keV的光源20 m(见附录B类[链接]相干长度的定义)。

[图9]
图9
使用3.1keV X射线生成的6µm×6µm孔径的“相位峰”衍射图案。

在保持固定的6µm×6µm孔径的同时,我们通过将硅分析仪设置为不同的能量来研究衍射图案的能量依赖性。图10[链接]显示了5.5 keV的衍射图案。此处狭缝1的开口为1µm×1µm。对于无限吸收边(β→ ∞), 衍射强度仅取决于波矢,而与所用X射线的能量无关。这里,图9[链接]和10[链接]在质量上有很大不同。例如,峰值强度不在=0,如图10所示[链接]四个相位峰的强度最高。此外,由于相位峰值位置的大小与能量成反比,相位峰值的位置已按预期移动到较低的波矢。此外,人们注意到衍射强度在图9中延伸到较高的波矢[链接]与图10相比[链接]这种观察可以用测不准原理解释,因为随着能量的增加,有效狭缝开口增加,衍射强度的范围互易空间减少。最后,在更高的能量下,透过边缘的场的贡献成为衍射强度的主要贡献,这解释了相位峰强度的增加。这些观察结果与图5一致[链接].

[图10]
图10
使用5.5 keV X射线生成的6µm×6µm孔径的衍射图案。注意此图和图9之间的定性差异[链接]

要增加动态范围在衍射图样的尾部,我们用20µm方形光圈遮蔽的PIN二极管测量衍射强度。探测器的垂直和水平扫描如图11所示[链接]我们假设原始数据中的误差遵循泊松统计。使用1.7µs的死区时间校正将数据线性化,并通过标准误差分析计算线性化信号的误差条。实线是等式(3)的最小二乘拟合[链接]与探测器分辨率进行卷积,得出Δ=5µm,θ=水平方向50°,以及Δ=5.5µm,θ=垂直扫描53°。我们使用了表1所示的折射率[链接]3千伏。定性协议非常好。数据和拟合以相同的斜率迅速下降,表明衍射强度如预期下降−4。条纹在数据中的位置与拟合非常吻合|| < 5 × 10−4Å−1.如果吸收系数β适合度不同。然后χ2得到的拟合减少了两倍,得到的值为β= 2.1 × 10−5和2.5×10−5分别用于水平和垂直扫描。除了可能低估β,拟合和数据之间的定量差异可能部分由以下事实解释:两个边缘的倾斜度难以对齐到5°以上,因此它们可能略有不同。X射线相对于边缘运动平面的入射角也可能偏离几度。角度偏移Δθ5°将移动相位峰值互易空间通过Δk个/k个第页≃(d)α/d日θ)Δθ=2Δθ/棕褐色(2θ)=10%。该偏移与以下公式给出的峰值相对半高宽相当Δk个第页/k个第页≃ 2β/δ=31%(3keV)。也有可能是由于两个叶片不共面导致了图案中的一些不对称,这是之前在滚刀狭缝中看到的效果(利伯特等。, 1997[Libbert,J.L.,Pitney,J.A.&Robinson,I.K.(1997),《同步加速器辐射》第4期,第125-127页。])。还要注意的是,垂直角-能量相关性是由Si(111)分析仪引起的,在图11所示的波矢量范围内引起约5eV的能量扩散[链接]这将通过折射率和波长影响拟合函数。

[图11]
图11
开口与图9相同的衍射图案[链接]用20µm×20µm GaAs孔径遮蔽的PIN二极管检测器测量,该孔径位于小孔径后950 mm处。(底部)水平扫描。实线是方程(3)的最小二乘拟合[链接].(顶部)垂直扫描乘以系数10。

方程式(3)中导出的简单模型[链接]假设两个边缘的倾斜度相同,但为了进行更仔细的定量测试,可以将处理方法推广到狭缝颚板的两个不同方向。对于具有两个不同倾斜角度的狭缝,可以在稍有不同的波矢上观察到两个相位峰值。由于有效吸收长度不同,两个狭缝钳口的傅里叶振幅也会不同。作为这种相位光栅衍射的首次证明,简单的理论正确地解释了测量强度的衰减()在尾部,用于相位峰值的位置和存在,以及()。衍射图案也更加对称,并且可以比图1所示的典型激光钻孔针孔的衍射图案进行更好的控制[链接].

5.讨论

在附录中B类[链接],我们讨论了控制倾斜狭缝叶片寄生散射绝对强度的材料问题。对于相干光束的小角度X射线散射实验,需要1/(β) <k个0/≃2µm。我们的结果表明,砷化镓对3keV附近的软X射线很有效,因为条纹对比度很好。接近8keV时,需要使用较重的材料,例如高度抛光的铂边缘。在Pt的这个能量下,β= 5.2 × 10−6δ= 5.3 × 10−5(亨克等。, 1993[Henke,B.,Gullikson,E.&Davis,J.(1993)。原子数据Nucl.数据表,54,181-342。]),因此Δk个/k个第页≃ 20%. 以倾斜角度θ= 80°, 1/(β)≃0.8µm,以及k个第页= 1.2 × 10−3Å−1在图12中[链接],显示了直径为5.6µm的典型圆形针孔的每个散斑的理论寄生计数率。事件计数率为1010光子s−1(25微米2)−1。对于我们的二维Pt光圈,显示了两个扫描,一个沿着平行于狭缝颚板运动的方向,另一个在45°方向。圆形针孔区域设置为25µm2为了保持统一通量在样品上。对于圆形针孔,我们选择的散斑面积等于π(2π/D类)2.

[图12]
图12
直径为5.6µm的针孔(虚线)和带有θ=80°和Δ效率x个=Δ效率=5µm(8keV)。对于铂孔,显示了两次扫描,一次沿平行于孔对角线的方向(实心),另一次沿叶片运动方向(虚线)。

典型的探测器暗计数率为10−3至1 Hz。Pt狭缝预测的背景约为6×10−3Å−1远小于圆形针孔的衍射尾。约3×10以上−2Å−1寄生衍射变得比探测器噪声小。对角线是这些铂狭缝最陡峭的衰减方向,衍射图案的尾部下降为1/k个8。对于事件通量第页,共10页10光子−1(25微米2)−1,狭缝的寄生计数率为3光子−1(斑点)−1k个=4×10−3Å−1,对于XPCS实验中感兴趣的波矢量而言,可以忽略不计。与圆形光圈相比,这些缝隙可以减少背景。它们非常适合使用检测方案的弱散射样品,该检测方案使用与数字相关器耦合的单通道光子计数检测器。然而,它们的衍射图案依赖于能量,因此狭缝几何形状给实验设计增加了复杂性。

我们认为,使用标准X射线衍射狭缝时观察到的散射可以部分解释为折射效果在我们的模型中描述。这里推导的理论适用于所有具有γ=90°,用于理想的原子平边。即使有理想的边缘,错位也不超过1°(见图4[链接])相对于远光会产生相位峰值。

在实践中,依靠裂开的边缘来提供理想的刀片可能是困难的。利用现代沉积技术或光刻技术开发更复杂的吸收剖面是很有意思的,可以产生高斯吸收剖面。近年来,在生产抛物线吸收剖面以生产折射透镜方面取得了重大进展。

注意,这些狭缝可以在非相干小角度X射线散射实验中普遍使用,因为它们的尾部下落速度比标准狭缝快得多。例如,尽管砷化镓边缘不适合9 keV的相干小角散射,因为1/(β) >在非相干SAXS实验中,它们可用作狭缝,其中狭缝开口不需要保持小于横向相干长度。The fast decay of()如图5所示[链接]9 keV的X射线在SAXS实验中可能是有利的。还需要注意的是,倾斜的砷化镓狭缝非常适合于紫外和软X射线范围内的实验,因为当δ<β,发生在这个能量范围内。

总之,我们设计了新的狭缝,在相干SAXS实验中使用切趾技术来减少由孔的夫琅和费衍射图案引起的寄生背景。使用倾斜的分裂砷化镓边缘,我们观察到一种特殊的“相位峰”衍射图案,我们使用一种考虑到叶片中发生的吸收和相位延迟的理论进行解释。与圆形针孔的衍射图案相反,固定开口的这些狭缝的衍射图案强烈依赖于能量。正如预测的那样,相位峰值波矢与能量成反比。所提出的模型很好地描述了数据。

附录A

狭缝组件

狭缝刀片安装在从美国康涅狄格州米德尔伯里精密工业部件设计公司购买的滚珠轴承滑轨(零件号PB04-05)上。在最近的一次实验中,我们发现在一毫米左右的行程范围内,这些狭缝的最大节角约为几毫弧度,因此,这些狭缝的运动将其对齐固定在几毫弧度。直流电机购自美国佛罗里达州克利尔沃特的MicroMo Electronics Inc.。我们使用的电机型号为1016M012GK380,配有编码器HEM1016M10,传动比为256:1或1024:1。根据制造商规范,存在一些可能导致齿隙的轴间隙。订购这些电机时,应选择减小轴隙。

附录B

相干SAXS实验中寄生背景的估计

为了在XPCS实验中使用倾斜狭缝,应该考虑几个条件,以最小化狭缝衍射图案的寄生散射并保持相干性。由两个具有倾斜边缘的垂直狭缝构成的二维孔径的衍射强度为(k个x个k个) =Φ(k个x个)(k个)/(2π)2,其中Φ光子通量以光子为单位−1微米−2(k个)是等式(3)右侧的函数[链接],和(2π)2因子确保积分超过互易空间属于(k个x个k个)等于ΦΔ效率x个Δ效率.在这里Δ效率x个Δ效率是水平方向和垂直方向上的有效开口。在SAXS实验中,我们希望最小化探测器立体角中可接受的寄生衍射计数率。在XPCS实验中,为了观察具有足够对比度的散斑,探测器分辨率必须保持在散斑大小以下Δk个≃ 2π/Δ效率如果我们将分辨率设置为散斑大小,则检测器中的寄生计数率大约为

[N(k_x,k_y)={{\Phi{i

哪里N个以光子s为单位测量−1自从(k个) ≃ 1/2在方程式(3)中[链接].在方程式(6)中[链接],我们近似了检测器分辨率的卷积(k个x个k个)作为两者的乘积。虽然由于有限的分辨率,这种近似值不会导致条纹的任何涂抹,但它可以很好地估计寄生计数率。

最小化N个(k个x个k个)在小角度XPCS实验中感兴趣的波矢范围内(10−1Å−1>k个> 4 × 10−3Å−1),有人想要相位峰值位置k个第页<< 4 × 10−3Å−1此外,应选择一种材料,使相位峰值处的寄生计数率N个(k个第页k个第页)尽可能小。为了说明这个优化问题中的材料方面,我们首先考虑闭合狭缝的情况,其中Δ效率= 1/(β)。根据方程式(3)[链接],我们可以证明

[N(k_p,k_p)\simeq{{\Phi(\beta^2+\delta^2)^2}\在{g^4\beta_4\delta_{\rm{eff}}x}\delta_{{\rm}}y}}}={\Phi(1+\beta|2/\delta|2)^2\在{g|2\beta|2}}}.\eqno(7)]

对于硬X射线,因为β/δ<<1,当倾斜因子α线性吸收系数材料(与k个0β)很大。当缝隙打开时,寄生计数率N个(k个第页k个第页) ≃Φ/(4β4Δ效率x个Δ效率)将小于Φ/(β)2; 因此方程(7)[链接]表示寄生背景的上限。

另一个值得回忆的重要方面是Δk个/k个第页至2β/δ相位峰值的半高宽仅取决于材料。根据表1中的数据[链接]3 keV砷化镓,Δk个/k个第页=31%。假设相位峰值位于远低于实验中探测到的波矢范围的波矢处,N个(k个x个k个)将远小于相位峰值强度。对于具有原子序数 Z轴我们可以证明E类K(K)L(左)边缘,或位于K(K)狭缝材料边缘,比率δ/βE类2/Z轴(阿尔斯·尼尔森,1993年【Als-Nielsen,J.(1993)。凝聚物质研究中的中子和同步辐射,第一卷:理论、仪器和方法,由J.Barushel、J.Hodeau、M.Lehmann、J.Regnard和C.Schlenker编辑,第25页。巴黎:Springer-Verlag体育版。])。选择一个高-Z轴虽然这种材料增加了相位峰的宽度,但它确保了折射相对于吸收的减少。

对于实验中感兴趣的波矢量|k个x个负极k个第页|和|k个负极k个第页| >> 2β,当我们忽略方程(3)中的振荡项时[链接],衍射计数率大约等于

[\eqalignno{N(k_x,k_y)&\simeq N(k_p,k_p)({{k_p^2}/{k_xk_y}})^4\cr&\simeq\Phi(1+\delta^2/\beta^2)^2\left[g\delta/(k_xk_y)\right]^4/&(8)}]

为了尽量减少寄生信号,人们会选择一种具有Z轴降低比率δ/β,并且将保持相位峰值波矢量低于大约10−3Å−1.自k个第页∝ 1/E类,较大的能量也有助于减少狭缝的寄生衍射。

XPCS实验中的信噪比不仅取决于上述寄生背景,还取决于样品的横向和纵向照明。为了保持横向相干,有效的狭缝开口Δ效率=Δ+ 1/(β)必须小于源的最小横向相干长度。对于具有高斯空间分布的非相干源,可以使用Van Cittert–Zernicke定理证明横向相干长度为λR(右)/(2)π1/2σ)(古德曼,1985年【Goodman,J.(1985),《统计光学》,第1版,纽约:John Wiley。】; Dierker,1997年【Dierker,S.(1997),《光散射和光子相关光谱学》,《北约高级研究研讨会论文集》,E.Pike编辑。Dordrecht:Kluwer学术版。】)。在APS中,光源目前的水平宽度是垂直宽度的25倍,因此横向相干长度在水平方向上最小。对于APS,水平r.m.s.源大小σx个≃300µm,因此在距离8 keV附近的水平横向相干长度约为5.4µmR(右)=距震源40 m。对于小角度XPCS测量,人们希望观察到周围波矢的良好对比度= 2 × 10−2Å−1。为了保持对比度,光圈可能必须关闭至其最小设置1/(β)将光程差最小化,因此1/(β)应小于k个0/≃2µm。为了控制横向和纵向相干性,应选择材料和倾角,以便1/(β)8 keV时<1µm。

脚注

曾就职于美国密歇根州安阿伯市密歇根大学物理系,邮编48109。

致谢

我们感谢罗伊·克拉克教授提供薄砷化镓晶圆。我们感谢Newport Corp.的James Stathis、Mason Okubo和Ramin Ershadi借给我们一个MM3000控制器,以及他们对MM3000操作的建议。非常感谢Rick Greene和Tony Lenhard提供的出色技术支持。EMD感谢加拿大自然科学与工程委员会的支持。这项工作得到了国家科学基金会(编号:DMR-92-17956)的资助,NSLS根据美国能源部(编号:DE-AC02-98CH10886)的合同运营。

工具书类

第一次引用Als Nielsen,J.(1993年)。凝聚物质研究中的中子和同步辐射,第一卷:理论、仪器和方法由J.Barushel、J.Hodeau、M.Lehmann、J.Regnard和C.Schlenker编辑,第25页。巴黎:Springer-Verlag体育版。 谷歌学者
第一次引用Berman,L.、Yin,Z.、Dierker,S.、Dufresne,E.、Mochrie,S.和Tsui,O.、Burley,S.,Shu,F.、Xie,X.、Capel,M.和Sweet,R.(1997年)。同步辐射仪器:美国第十届全国会议由E.Fontes编辑,第417卷,第71–79页。大学公园:美国物理研究所。 谷歌学者
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