1.简介
X射线散射/衍射技术与计算机断层扫描(CT)相结合在同时成像3D结构及其功能特性(晶体成分的相位、形状、方向和应变)方面具有明显的优势,因此在锂电池(Jensen等。, 2015; 菲尼根等。, 2019)、纤维增强复合材料(Auenhammer等。, 2024)、催化剂(Sheppard等。, 2017)、金属合金(Stoica等。, 2021)和生物材料(Jensen等。, 2011; 利姆雷泽等。, 2013). 对于粉末或高度各向同性材料,层析技术的集成相当简单,因为信号被认为是自然旋转不变的(Feldkamp等。, 2009; 施罗德等。, 2006). 然而,为了表征生物材料[骨(Rajasekharan等。, 2018; 线路接口单元等。, 2017; 格吕纽瓦尔德等。, 2023),牙齿(翁等。, 2016),甲壳类角质层(张等。, 2017),等。]由于具有很强的功能梯度和微观结构异质性,出于旋转不变性要求,需要使用所谓的小角度X射线散射(SAXS)张量层析成像或广角X射线衍射(WAXD)张量断层成像技术。
近年来,这些前沿的SAXS张量层析成像和WAXD张量层析技术因其在非均质结构和力学动态检测中的独特潜力而受到广泛关注。与一般的SAXS/WAXD CT技术相比,SAXS张量断层成像和WAXD张量断层扫描的体积重建通常需要收集真实和真实的6D信息互易空间以满足旋转不变性。沙夫在瑞士光源的cSAXS光束线上进行了最早的6D SAXS层析成像实验演示之一等。(2015). 通过引入“虚拟断层扫描轴”方案,该方案可以充分利用记录的散射数据,并显著减少跨倒易空间,他们成功地在50µm的体素大小的毫米大小的人类牙齿样本中表征了三维胶原纤维的分布。利比等。(2015),高等。(2019和尼尔森等。(2023)进一步优化了重建算法,加快了数据密集型分析过程。所有这些工作都需要至少4D扫描,以获得散射信号最终体积重建所需的足够信息,这导致采集时间长达数十小时。因此,这成为实际使用中的主要限制因素。在基于衍射的张量层析成像中,情况会更糟,因为与散射几何相比,需要更精细的扫描来捕获衍射峰更快的强度倒数变化。由于这种多维扫描过程中的重复剂量暴露,辐射引起的损伤也是一个主要问题。而周等。(2023)采用深度学习算法有效地提高了低曝光时间获得的衍射图像的信噪比,部分缓解了样品辐射损伤带来的问题,这一根本问题仍未解决。到目前为止,WAXD张量层析成像实验只能应用于严格约束下的样本,例如主要测量层析轴方向上的散射。因此,对于SAXS张量成像和WAXD张量成像方法,需要更好的捕获策略来解决捕获时间过长的问题。
事实上,对于大多数具有强纹理的生物和合成材料,3D散射和衍射互易信息通常隐藏在2D SAXS/WAXD图案中。在我们之前的研究中,我们建立了一种方法,使用具有纤维对称性的织构生物材料的数学模型(晶体纤维围绕纤维轴表现出旋转对称性)(Reiterer等。, 1999; 利希滕格尔等。, 1999, 2003)因此,能够通过单次拍摄的SAXS/WAXD图像确定3D纤维方向(张等。, 2016). 这项研究表明α-WAXD模式中的甲壳素可以成功地定量提取螳螂虾外骨骼中的三维体积纤维取向。
在本文中,我们提出了一种新的基于虚拟交互空间扫描概念的6D WAXD张量层析成像表征方法:通过数学建模检索三维交互信息。对整个工作流程进行了仿真研究,以证明该方法的可行性。结果表明,将数学模型与传统的三维扫描层析成像实验装置相结合,足以重建三维衍射信息互易空间对应于每个样本体素,并解析基于3D纳米纤维的样本中的3D纤维方向分布。特别是,我们提出了一种简单的分布式方案,用于重建样本每个体素中的3D倒数强度。该方法可以很容易地通过并行计算进一步加速,以解决未来同步加速器层析成像方法数据处理中计算复杂性方面最极端的任务之一,即重建真实和倒易空间。因此,新方法在实现快速数据采集和便利化方面向前迈出了重要一步就地应用于6D WAXD张量断层扫描。
5.数据可用性
所有支持本研究结果的Python代码都可以根据要求从相应的作者处获得。
附录A
A2.样品和衍射数据采集模拟
设计了一个基于纳米纤维的模拟样品来模拟横截面之前研究中检测到的螳螂虾等。, 2016). 大小为3的长方体(年) × 26(x个) × 25(z(z))需要体素来完全框显样本。为了防止样品掉出视野,45度的光栅扫描(z(z)) × 3(年)在每个投影处执行步长等于体素边长的点。在0°和180°范围内,共收集了73个投影年轴的步长(Δφ)2.5°。共生成9855个QS(110)球体用于模拟实验。
为了简化模拟,我们假设每个体素内只有一组纳米纤维,其3D方向参数定义为(α0,β0,γ0,Δγ0),其中Δγ0定义为纤维分布的宽度参数。然而,由于样本的旋转,入射光束可以部分或完全照亮体素。计算时对于特定的扫描点,我们引入了一个权重因子w个ij公司以表示样本中每个体素的贡献。
体素是否位于照明体中可以通过简单的几何计算轻松推断。假设纳米纤维[由图S2(一)]位于每个体素的中心,X射线束的宽度等于体素的边长,如果体素的点落在X射线路径中w个ij公司的值被指定为1。否则w个ij公司体素的值为0。在任何旋转角度下,样品的扫描过程相当于X射线束的平移。图S2(一)显示了光束平移期间X射线入射路径中每个纳米纤维的贡献。
还考虑了样品吸收对衍射信号的影响。为了简化,我们假设吸收衰减系数每个样本的体素相同,表示为μ。为了模拟之前关于口足类角质层的WAXD实验,我们设置了吸收系数成为μ=5.30厘米−1,并假设样品的X射线能量为13 keV,主要由碳酸钙制成。因此,所采集衍射信号的衰减效果由沿光束路径的样品体积决定。我们还引入了一个变量D类φ,ij公司,这与体素衍射信号的距离有关j个在路径上行进我以旋转角度φ.
因此,在我们的模型中,线性方程用于描述旋转角度下X射线路径中的三维强度分布φ:
哪里M(M)表示z(z)L(左)-轴方向(在我们的模型中,M(M)= 45),N个= 650,是上的3D强度分布对应于旋转角度中的每个体素φ在实验室坐标系中,是对应于以下总和的3D强度分布在中我第个X射线路径(我− 1 ≤z(z)L(左)<我)在旋转角度φ、权重因子w个ij公司(0或1)表示体素的贡献j个关于衍射我第条X射线路径,μ是吸收吗衰减系数每个体素的D类φ,ij公司与体素衍射信号的距离有关j个在路径上行驶我以旋转角度φ.
我们将纳米纤维取向的初始参数设置为(α0,β0,γ0,Δγ0)对于其中一个样本切片中的每个体素(z(z)秒–x个秒平面)根据图S2(b条)由于我们的目的是验证使用虚拟扫描的6D WAXD张量断层扫描的可行性,因此我们只需在z(z)秒–x个秒以这种方式对纳米纤维定向的初始参数进行平面和设置。
A3.衍射信号的三维交互空间数据采集
采用basin-hoppin算法求解曲线成形过程中的全局最优解。如所示图S3(b条),通过使用三组光纤参数(一=1,2,3),拟合优度(R(右)2)协议双方:我(χ)在扫描点采集的模拟和拟合WAXD图形曲线可以达到99.1%球体[图S3(一)]和检索到的球体[图S3(c(c))]为0.91。
A4.数据处理
文中简要介绍了实验模拟的简单过程和数据处理过程图S5.
致谢
所有作者感谢SSRF的BL10U1(USAXS)和BL19U2(BioSAXS)、BSRF的4B9A光束线和PETRA III的P03光束线的工作人员,他们为WAXD和CT重建提供了有用的建议。提交人声明他们没有利益冲突。
资金信息
这项工作得到了国家青年科学重点研究发展计划(2023YFA1609900)、国家青年科学基金(12205328号)、中国科学院战略重点研究计划(XDB 37000000)、,中国科学院重大科学基础设施基础研究计划(JZHKYPT-2021-05)。
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