研究论文\(\def\h填{\hskip5em}\def\hfil{\hski p3em}\def\eqno#1{\hfil{#1}}\)

IUCrJ大学
第5卷| 第4部分| 2018年7月| 第410-416页
国际标准编号:2052-2525

受挫磁体中磁相关性的无模型重建

十字标记_颜色_方形_文本.svg

丹麦奥胡斯大学化学系材料晶体学中心(CMC)和跨学科纳米科学中心(iNANO),b条美国田纳西州37831橡树岭国家实验室材料科学与技术部c(c)美国田纳西州37831橡树岭国家实验室中子散射部
*通信电子邮件:chakoumakobc@ornl.gov邮箱:chem.au.dk

编辑:Y.Murakami,KEK,日本(2018年1月26日收到; 2018年4月28日接受; 在线2018年6月1日)

受阻磁系统表现出非凡的物理特性,但其磁相关性的量化对实验和理论提出了严峻挑战。目前对受挫磁关联的理解依赖于建模技术,如反向蒙特卡罗方法,这需要精确有序原子结构的知识。在这里,我们提出了一种通过中子总散射数据的三维差分对分布函数分析直接重建受挫磁体中磁相关性的方法。该方法被应用于无序受阻磁体铋铁矿(Mn1−x个x个)2O(运行),它揭示了金属位置的最近邻反铁磁关联,范围约为15Å. 重要的是,这种技术允许直接从实验数据中确定磁相关性,而无需对原子结构进行任何假设。

1.简介

完美晶体是一个具有完全长程原子序的三维物体。含有磁性原子的晶体产生宏观磁性,磁性材料确实对现代社会的功能至关重要,广泛用于信息存储、发电和电机中。大多数这些材料都具有长程磁性和原子有序性,并且它们的磁性结构已经被很好地理解。然而,先进的技术将需要更复杂甚至奇异的磁现象,其中原子有序材料不具有长程磁有序。这些无序或受挫的磁性材料包括自旋玻璃(Lee等。1996年[Lee,S.H.、Broholm,C.、Aeppli,G.、Ramirez,A.P.、Perring,T.G.、Carlile,C.J.、Adams,M.、Jones,T.J.L.和Hessen,B.(1996),《欧洲物理通讯》35127-132。], 2002【Lee,S.H.,Broholm,C.,Ratcliff,W.,Gasparovic,G.,Huang,Q.,Kim,T.H.&Cheong,S.W.(2002).自然,418,856-858.】; 帕迪森等。, 2016【Paddison,J.A.M.,Ong,H.S.,Hamp,J.O.,Mukherjee,P.,Bai,X.J.,Tucker,M.G.,Butch,N.P.,Castelnovo,C.,Mourigal,M.&Dutton,S.E.(2016),《国家通讯》第7卷,第13842页。】)、自旋液体(班纳吉等。, 2016【Banerjee,A.,Bridges,C.A.,Yan,J.Q.,Aczel,A.A.,Li,L.,Stone,M.B.,Granroth,G.E.,Lumsden,M.D.,Yiu,Y.,Knolle,J.,Bhattacharjee,S.,Kovrizhin,D.L.,Moessner,R.,Tennant,D.A.,Mandrus,D.G.&Nagler,S.E.(2016),Nat.Mater.15,733-740.】, 2017【Banerjee,A.,Yan,J.Q.,Knolle,J.,Bridges,C.A.,Stone,M.B.,Lumsden,M.D.,Mandrus,D.G.,Tennant,D.A.,Moessner,R.&Nagler,S.E.(2017),《科学》,356,1055-1059。】)、旋转冰(芬内尔等。, 2009[Fennell,T.,Deen,P.P.,Wildes,A.R.,Schmalzl,K.,Prabhakaran,D.,Boothroyd,A.T.,Aldus,R.J.,McMorrow,D.F.和Bramwell,S.T.(2009)。科学,326,415-417。]; 莫里斯等。, 2009【Morris,D.J.P.,Tennant,D.A.,Grigera,S.A.,Klemke,B.,Castelnovo,C.,Moessner,R.,Czternaty,C.,Meissner,M.,Rule,K.C.,Hoffmann,J.U.,Kiefer,K.,Gerischer,S.,Slobinsky,D.&Perry,R.S.(2009),《科学》,326,411-414.】)超导体(Glasbrenner等。, 2015【Glasbrenner,J.K.,Mazin,I.I.,Jeschke,H.O.,Hirschfeld,P.J.,Fernandes,R.M.&Valentí,R.(2015),《自然物理学》第11期,第953-958页。】; 特拉夸达等。1996年【Tranquada,J.M.、Axe,J.D.、Ichikawa,N.、Nakamura,Y.、Uchida,S.和Nachumi,B.(1996),《物理评论B》,54,7489-7499。】)和多铁性(张等。, 2017[Jang,B.K.,Lee,J.H.,Chu,K.,Sharma,P.,Kim,G.Y.,Ko,K.T.,Kin,K.E.,Kim; 加里宁,2017年[加里宁,S.V.(2017),《自然物理学》第13期,第115-116页。]; 等。, 2007[周,H.D.,卢,J.,瓦西奇,R.,沃格特,B.W.,贾尼克,J.A.,布鲁克斯,J.S.&威比,C.R.(2007).物理评论B,75,132406.]). 这种材料的磁性结构中只包含局部短程关联;这使得无法应用中子衍射等常规实验方法,而中子衍射是研究长程磁性的常用方法。因此,由于缺乏对局部磁结构的充分表征,阻碍了理解和设计无序自旋系统的进展。

磁无序引起了迷人的现象,但实际上许多晶体甚至不包含三维原子序。原子无序本身会导致一系列令人兴奋的特性,例如,原子无序会强烈破坏晶体中的热传导。这已用于许多应用,包括设计高性能热电元件(Tan等。, 2016【Tan,G.J.,Zhao,L.D.&Kanatzidis,M.G.(2016),《化学评论》116,12123-12149。】).

原子无序的研究代表了结构科学的一个前沿,以及最近引入的三维差分对分布函数-Δ从单晶上的X射线散射获得的PDF已取得巨大进步(Weber&Simonov,2012)[Weber,T.&Simonov,A.(2012),Z.Kristalogr.227,238-247.]). 3D-ΔPDF方法通过消除平均有序结构的贡献,仅给出无序的三维视图,而平均有序结构可以通过传统的晶体学方法确定。与常用的一维PDF技术不同(Billinge&Egami,2003[比林,S.J.L.&Egami,T.(2003),《布拉格峰下:复杂材料的结构分析》,牛津:爱思唯尔出版社。])、3D-ΔPDF方法分离等距但不同空间方向的相互作用;它还使观察具有叠加平均阶数的系统中的弱无序成为可能。3D-Δ因此,PDF提供了其他实验技术无法获得的信息。

与从漫X射线散射分析结构无序类似,漫磁中子散射可用于深入了解磁无序材料中的自旋-自旋关联。传统上,这种方法主要依赖于检测波矢和散射的温度依赖性。这种方法仅提供了对无序的有限理解,如互易空间分析使得对真实空间物理模型结果的解释具有挑战性。最近,人们开发了更先进的方法,通过对粉末和单晶数据的反向蒙特卡罗模拟来对散射模式进行建模(Paddison等。, 2013【Paddison,J.A.M.,Ross Stewart,J.&Goodwin,A.L.(2013),J.Phys.Condens.Matter,25,454220。】, 2016【Paddison,J.A.M.,Gutmann,M.J.,Ross Stewart,J.,Tucker,M.G.,Dove,M.T.,Keen,D.A.&Goodwin,A.L.(2018),《物理评论B》,97,014429。】). 在这些方法中,建立了一个模型晶体,并对其结构进行了细化,以获得计算的散射图案与实验数据之间的良好匹配。另一种最近的方法是应用磁对分布函数(mPDF)分析粉末中子散射(Frandsen等。, 2014【Frandsen,B.,Yang,X.&Billing,S.J.L.(2014),《水晶学报》A70,3-11.】; Frandsen&Billinge,2015年【Frandsen,B.A.&Billinge,S.J.L.(2015),《结晶学报》A71,325-334。】). 这种分析给出了成对磁相互作用(有序和无序)的一维表示。然而,这种一维技术至少有两个缺点。一种是具有平均磁序但存在局部偏差的系统。对于这样的系统,平均阶数将主导mPDF,并且无序将难以观察到。另一种情况是不同成对相互作用具有相似距离的系统,导致一维数据中的峰值重叠。在这种情况下,独特地建立磁性结构将是一项艰巨的任务。这里,我们推导了三维磁差对分布函数(3D-mΔPDF格式)。该函数提供了真实空间中磁无序的模型相关三维重建。因为它不依赖于先验的关于原子结构的信息,它可以研究原子和磁无序材料中的磁性,事实上,这两者的结合可能会导致发现非同寻常的新物理现象。

2.三维磁差对分布函数

3D-Δ用于X射线散射的PDF定义为散射扩散强度的逆傅里叶变换,它等于总电子密度和平均周期电子密度之间的差值的自相关,[\delta\rho\left(r\right)={\rho_{\rm total}}(r)-{\rho _{\rma periodic}}左(r\rift)](韦伯和西蒙诺夫,2012年[Weber,T.&Simonov,A.(2012),Z.Kristalogr.227,238-247.]):

[{\rm 3D}\hbox{-}\Delta{\rm-PDF}={{\cal F}}^{-1}\left[{我}_{\rm diffusive}\right]=\langle\delta\rho\otimes\delta\rho\rangle,\eqno(1)]

其中〈[\ldots]〉是实验时间平均值[\otimes]是互相关算子。因此,X射线散射3D-ΔPDF仅包含有关原子无序的信息,这使得它成为建立无序材料局部结构的有力工具。差密度的自相关对于分离出比平均周期结构中更多电子密度的向量具有正峰值,对于分离出低于平均周期结构的电子密度的矢量具有负峰值。

类似于X射线散射3D-ΔPDF,我们定义了3D-mΔPDF作为非极化磁扩散中子散射截面的傅里叶逆变换

[{{\rm 3D}\hbox{-}{\rm-m}\Delta{\rm-PDF}}={{\cal F}}^{-1}\left[{\rm-d{\sigma}_{\rm-Diffuse}}\over{\rmd}\Omega}\right]。\等式(2)]

由于磁中子散射的相互作用势是一个矢量场,而不是X射线散射的标量场,因此它不再仅仅是标量密度的自相关。我们通过将磁化密度划分为平均周期贡献和偏离平均周期贡献的偏差来开始推导

[{\biM}\左({\bir}\右)={\bi M}_{\rm周期}}({\Bir})+\delta{\biM}(}\bir}).\eqno(3)]

注意,在没有周期磁化密度的情况下,[{\bi M}\左({\bir}\右)=\delta{\biM}({\bi r})].我们希望表达3D-mΔ根据这种差异磁化密度的PDF。在支持信息中,我们表明,从标准方程开始(Lovesey,1984[Lovesey,S.W.(1984)。凝聚物质中子散射理论。牛津:克拉伦登出版社。])、3D-mΔPDF可以写为:

[{\rm 3D}\hbox{-m}{\Delta}{\rm-PDF}={{{r}_{0}^{2}}\ over{4{\mu}_{\rm B}^{2]}\langle\delta\bi M}\\overline{\otimes}\\delta{\bi M}-{1}\ over{\pi}^{4}}\ left(\delta{\ bi M{\{*}}\\boldUpsilon\right)\otimes \ left Upsilon}\right)范围,\eqno(4)]

其中,我们将向量场互相关算子定义为元素方向互相关和点积的组合:

[{\bi-f}\{\上划线\otimes}\{\bi-g}\,\buildrel{\rm-def}\over={f}_{1} \注意事项{克}_{1} + {f}_{2} \注意事项{克}_{2} + {f}_{3} \注意事项{克}_{3} ,\eqno(5)]

哪里(f)是的向量分量(f)类似地,我们定义了向量场卷积算子[{\bf}\上划线{*}]从标量场卷积,*。修改第二项磁化密度的涂抹函数由下式给出:

[\boldUpsilon\left({\bi r}\right)=\openup3pt\cases{\displaystyle{{\bir r}}\over{\left|r\right|}^{4}}}}\,\,\ left|r \right|\ne 0\cr{\bf 0},\ quad\left|r\right|=0}.\eqno(6)]

方程(4)中的第一项[链接])是不同磁化密度的向量自相关。当向量第页与平均周期结构相比,在同一方向上分离出更多的磁化密度。同样,与平均周期结构相比,指向同一方向的磁化密度较小的矢量会出现负峰值。如果磁化方向与平均值相同,但局部矢量隔开的密度较小,或者通过第页与平均结构相反。当没有周期性磁结构时,会发生一个重要的简化(例如在受挫磁铁中)。在这种情况下,第一项中的正峰值意味着第页趋向于沿同一方向,负峰值意味着矢量所分隔的磁化密度是相反的。

方程(4)中的第二项[链接])就不那么简单了。这个术语来源于这样一个事实,即散射实验只看到垂直于散射矢量的磁化密度。Frandsen发现了一个对应的术语等。对于一维磁性PDF(Frandsen等。, 2014【Frandsen,B.,Yang,X.&Billing,S.J.L.(2014),《水晶学报》A70,3-11.】). 在这项中,磁化密度与弥散函数是矢量卷积的[{\boldUpsilon}\left({\bi r}\right)]在进行自相关之前。为了更好地理解第二个术语3D-m的效果Δ对一些简单系统的PDF进行了评估。

3.模拟

我们首先模拟3D-mΔ在铁磁和反铁磁耦合并沿不同方向排列的情况下,具有两个局域磁矩的系统的PDF,由高斯密度建模。图1[链接](), (b条)和(c(c))显示3D-mΔ两个力矩的PDF呈铁磁性排列。对于这些,以及所有其他3D-mΔPDF图中,当所有磁化密度与自身对齐时,在原点观察到正峰值。在两个力矩之间的分离矢量处发现了额外的正峰值。这表明力矩在同一方向上对齐。两者之间的差异()和(b条)是力矩相对于分离轴的倾斜。从方程(4)中的第二项,在力矩方向上观察到涂抹[链接]). 在图1中[链接](c(c))立方对称平均值如下所示[m{\overline 3}]对称性,在这里,力矩的方向相关特征不再出现,因为正负涂抹特征抵消了。在图1中[链接](d日)、3D-mΔ显示了两个反铁磁对准力矩的PDF;负峰值出现在分离向量处,表示力矩的相反排列。

[图1]
图1
3D-m的模拟ΔPDF用于简单系统。()沿分离轴的铁磁对准。当所有磁化密度与自身对齐时,原点始终存在正峰值。在分离向量处也发现正峰值,表明力矩在同一方向上对齐。(b条)铁磁对准相对于分离轴倾斜。三维-mΔPDF沿着力矩方向涂抹。(c(c))立方对称的平均铁磁排列对称性。(d日)反铁磁性对准力矩。负峰出现在显示相反方向的分离向量处。(e(电子))三角形上的反铁磁耦合自旋。((f))反铁磁三角伊辛网的无序基态(Wannier,1950)【Wannier,G.H.(1950),《物理评论》第79期,第357-364页。】). 指向平面的力矩显示为蓝色,离开平面的力矩为黄色。它的计算方法是从自旋向上/向下的随机分布开始,然后重复选择一个随机自旋,如果它有更多相同类型的邻居而不是相反类型的邻居,则翻转它。()3D-mΔ反铁磁三角伊辛网的PDF。

3D-mΔPDF方法预计对具有受阻磁性的系统特别有用,当结构中的磁矩被禁止满足所有相关性偏好时,就会发生受阻磁性。一个简单的例子是带有反铁磁耦合的三角形中的三个力矩,如图1所示[链接](e(电子)). 对于这样的系统,只可能满足三种交互偏好中的两种。类似地,反铁磁三角伊辛网将适应无序基态,因为不可能所有矩都是相反方向的相邻矩,如Wannier(1950)所示【Wannier,G.H.(1950),《物理评论》第79期,第357-364页。】). 这种基态的一个例子如图1所示[链接]((f)). 在图1中[链接]()我们显示了相应的3D-mΔPDF格式。最近邻相互作用的矢量显示出负峰,这表明人们倾向于反铁磁排列。类似地,次近邻矢量显示正峰值,表明这些自旋倾向于沿同一方向排列。从3D-m的特点来看Δ因此,可以直接观察到有关磁矩相对方向的信息。峰值的解释与等式(4)中第一项的解释相同[链接]),请记住,由于第二学期的到来,特征会变得模糊。

4.3D-m的实验测定ΔPDF格式

为了证明我们新方法的强度,我们研究了天然矿物铋铁矿(Mn)中的磁无序性3个+,铁3个+)2O(运行),其中包含β-锰2O(运行) 晶体结构(立方,[Ia{\overline 3}]=9.41Å)(Pauling&Shappell,1930年[保林·L·沙佩尔·M·D·D·(1930).Z.Kristallogr.75,128-142.]). 这个晶体结构具有三角形和六角形排列的近邻金属站点M(M)1和M(M)2,如图2所示[链接](b条),表明可能存在磁性挫折。用于本研究的天然晶体成分为Fe1.10.9O(运行),由中子衍射和ICP测量确定(参见支持信息)。铁和锰原子在结构中的两个金属位置上无序。根据磁化测量,发现在T型*=32.5 K,如图2尖点所示[链接](c(c)),其中显示了场冷(FC)和零场冷(ZFC)测量的温度相关磁化数据。图2中的插图[链接](c(c))显示[1/\chi]绘制为温度的函数,红线显示了遵守居里-维斯定律的区域。数据清楚地揭示了负Weiss温度,表明高温下顺磁性相中反铁磁相互作用占主导地位。为了了解低温磁相,收集了单晶中子散射数据。在7-300的所有温度范围内,核结构都是相同的K、 为了验证长程磁有序的缺失,我们测量了时间、温度和磁场依赖的直流磁化强度,交流磁化强度磁化率比热容,如支持信息所示。这些测量支持铋铁矿铁的处理1.10.9O(运行)作为一个没有长程磁序的相位,以及T型*发现与自旋-类跃迁有关。

[图2]
图2
铋矿的结构和磁化。()铋矿的多面体模型,其中M(M)1个八面体着色为蓝色M(M)2个多面体为绿色。红色球体是氧原子,每个四面体由M(M)八面体共享角和边,形成三维框架(b条)M(M)-只有铋铁矿的原子显示出M(M)1个站点(蓝色)被M(M)2个站点(绿色)。近乎完美的六边形M(M)1(M(M)2)6结果并共享角,以形成三维立方体网络(c(c))铋矿的场冷却(FC)和零场冷却(ZFC)磁化数据。插图显示了1/χ行为,红线表示居里-维斯拟合。

由于铋铁矿低温相的金属位上没有长程磁序,因此产生了3D-mΔPDF将很容易解释。因为[{{\bi M}}_{\rm周期}\左({\bir}\右)=\bf 0]然后[{\bi M}\左({\bir}\右)=\delta{\biM}({\bi r})],因此生成的3D-mΔPDF将包含有关整个磁化密度的信息。此外,由于系统具有立方对称性,方程(4)中第二项产生的虚假效应[链接])将取消,如图1中的模拟所示[链接](c(c)). 3D-m的正面和负面特征Δ然后,PDF可以分别用倾向于平行和反平行排列的磁矩直接解释。

制作实验3D-mΔPDF,磁扩散中子散射必须已知。我们测量了7和300的弹性非极化中子散射K、 其中一个温度高于转变(顺磁区),另一个在过渡区以下(在无序的自旋玻璃体系中)。这些数据是在橡树岭国家实验室散裂中子源的CORELLI光谱仪上收集的(Rosenkranz&Osborn,2008【Rosenkranz,S.&Osborn,R.(2008),《物理学杂志》,第71期,第705-711页。】). CORELLI的设计能够弹性区分总散射,去除了声子和热扩散散射。从这两组数据中,利用晶体的劳厄对称性重建了全弹性互易空间散射强度。重建的香港两种温度下的0平面如图3所示[链接]()和(b条). 因为7号和300号的核结构相同K、 顺磁性区的数据可以从低温数据中减去,以去除除磁散射以外的所有散射贡献。这包括布拉格和漫反射核散射以及背景散射。减去后,剩余误差存在于非常尖锐的布拉格峰位置。为了消除这些,采用了穿孔填充法,即去除每个反射周围的小体积,并用平滑函数填充,以类似该区域中的漫反射散射(请参阅支持信息)。在存在长程磁有序的情况下,将使用相同的穿孔填充方法来消除磁布拉格散射。由于高角度数据主要由噪声组成,因此也将删除高角度数据。这个过程的结果是在三维空间中的孤立磁扩散散射倒易空间。散射磁散射香港0平面,可以从图3中看出[链接](c(c)). 有关数据简化过程的更详细描述,请参阅支持信息。

[图3]
图3
铋矿的空间中子互易散射。所有数字都是香港0平面。()总计弹性散射第7天英国(b条)总计弹性散射在300英国(c(c))孤立磁扩散散射。

3D-mΔ然后通过傅里叶变换简单地获得PDF。3D-m的两个平面Δbixbyite的PDF如图4所示[链接](b条)和(c(c)). 由于没有长程周期磁序,3D-m中的峰值ΔPDF可以直接解释为由相应向量分隔的位点之间的比对偏好。地图中的一些要素已用数字标记,其中对应的矢量晶体结构如图4所示[链接](). 最近邻向量(标记为1),用于两个站点对M(M)1–M(M)2和M(M)2–M(M)2,在3D-m中有一个负峰值ΔPDF,它确定了最近邻金属位置往往具有反铁磁排列。3D-mΔ下一个最近邻对(标记为2)的向量的PDF为正值,表示倾向于沿同一方向对齐。由于结构中的两个金属位置都包含铁和锰的无序混合物,根据铁和锰在这两个位置上的局部分布,局部磁性结构可能会非常复杂。然而,使用3D-mΔPDF技术我们观察到,平均而言,金属位置具有反铁磁最近邻关系。然后,这些相关性可以被跟踪到更长的距离,对于高阶邻域显示出交替的正负峰值。总的来说,3D-mΔ铋矿的PDF清楚地表明,无序低温状态由反铁磁最近邻相互作用控制。3D-m中的峰值ΔPDF迅速下降并在~15后消失?,直接揭示了磁关联的最大距离,不大于两个单位单元。三维-mΔPDF结果预计与场和温度相关的磁化测量结果是自洽的,但此外,它直接显示了冻结自旋状态下存在的3D原子成对相关性,而没有对系统进行任何假设。

[图4]
图4
3D-mΔbixbyite的PDF。()结构的选定部分,显示原子之间的编号矢量。(b条)3D-m(三维)Δz=0平面的PDF。(c(c))3D-m(三维)Δz=2.30的PDF平面。峰值4的轻微分裂是一个伪影,因为矢量应该只沿一个轴有一个分量。

5.讨论

3D-mΔ与Frandsen推出的1D-mPDF相比,PDF有两大优势等。(弗兰德森等。, 2014【Frandsen,B.,Yang,X.&Billing,S.J.L.(2014),《水晶学报》A70,3-11.】). 一种是具有平均长程磁阶和局部偏差的系统。在这种情况下,3D-mΔPDF将直接显示与平均结构的偏差,然后通过对布拉格反射的单独分析可以找到平均磁结构。在这样的系统中,1D-mPDF叠加了结构的有序和无序部分,使得很难解释无序,而无序通常与平均结构略有偏差。第二个优点来自这样一个事实,即磁散射在互易空间作为负责磁矩是漫反射的。这会影响傅里叶变换期间PDF函数中峰值的宽度。对于1D-mPDF,峰宽很容易导致相邻峰的重叠,再次使解释变得不那么简单。当多个相互作用具有相同的距离但不同的空间方向时,也可以获得峰值重叠。在这种情况下,3D-mΔPDF保留了方向信息,使分离距离相近或相等但方向不同的峰值成为可能。然而,通过使用样品中磁散射体的平均磁散射因子对数据进行归一化,可以减少1D-PDF中的峰宽问题。除此之外,精炼已经建立了1D-mPDF的方法,使得通过建模重新获得三维信息成为可能(Frandsen&Billinge,2015【Frandsen,B.A.&Billinge,S.J.L.(2015),《结晶学报》A71,325-334。】). 由于1D-mPDF来自粉末的测量,因此它可以用于研究广泛的样品,而3D-mΔPDF需要大的高质量单晶。

在铋矿系统中,我们能够通过减去相同结构的高温数据集,将磁漫散射与核漫散射以及样品环境的散射分离开来。如果存在结构转换在顺磁和受挫磁状态之间,这种方法不能使用。在结构发生变化但低温结构有序的情况下(无核扩散散射),可以通过从空样品环境中减去散射,并对布拉格峰使用穿孔填充法来隔离磁扩散散射。如果存在结构转换对于无序结构,磁扩散散射可以通过极化中子散射潜在地隔离。这里,我们使用CORELLI仪器的弹性分辨来从数据中去除声子散射,因为在300和7时,这种贡献是不同的K.仅使用弹性散射在3D-m上ΔPDF表示只看到静态磁关联;这意味着磁振子之类的磁激发是看不到的。对于铋铁矿,这不是一个问题,因为磁性扩散散射是弹性的(参见支持信息),但在需要动态磁性关联的情况下,应使用能量积分信号来产生3D-mΔPDF格式。这将在支持信息中进一步讨论。

总之,我们推导了3D-m的表达式ΔPDF,它直接揭示了无序磁性系统的磁性关联。由于它是一个直接的空间函数,因此很容易获得直观的解释,从而更好地理解磁无序,即使对于复杂系统也是如此。与以前对无序磁系统的研究不同,这种新方法是完全独立于模型的。作为3D-mΔPDF只是磁扩散散射的傅里叶变换,它提供了一个直接空间查看散射数据中包含的有关磁无序的所有信息。与之前用于解释磁扩散中子散射的逆蒙特卡罗模型相比,3D-mΔPDF不会受到虚假极小值的挑战,尽管这可以通过随机起始条件的重复模拟来缓解。更重要的是,3D-mΔPDF方法不需要特定的结构模型,这也使得研究原子无序系统(如bixbyite)中的磁性成为可能。铋铁矿的端元,Mn2O(运行)β-铁2O(运行)已知其经历了向有序磁相的相变(Cockayne等。, 2013【Cockayne,E.,Levin,I.,Wu,H.&Llobet,A.(2013),《物理学评论B》,第87期,第184413页。】; 马林纳等。, 2015【Malina,O.,Tuček,J.,Jakubec,P.,Kašlík,J.、Medík、I.、Tokoro,H.、Yoshikiyo,M.、Namai,A.、Ohkoshi,S.&Zbo il,R.(2015)。RSC Advv.5,49719-49727。】). 这表明,原子无序的存在允许对这个复杂的磁性系统进行调谐,以产生上述磁性挫折。

6.相关文献

支持信息中引用了以下参考文献:Balanda(2013[Bałanda,M.(2013),《物理学学报》,第124964-976页。]); Binder&Young(1986年【Binder,K.&Young,A.P.(1986),《修订版物理》58,801-976。】); 科巴斯等。(2005【Kobas,M.,Weber,T.&Steurer,W.(2005),《物理评论B》,71,224205。】); Mydosh(1993年【Mydosh,J.A.(1993),《旋转眼镜:实验介绍》,伦敦:泰勒和弗朗西斯出版社。】); 罗比塔耶等。(2013[罗比塔维尔,T.P.,托勒鲁德,E.J.,格林菲尔德,P.,德罗特布姆,M.,布雷,E.,奥尔德克罗夫特,T.,戴维斯,M。H.、Singer,L.、Fox,R.、Weaver,B.A.、Zabalza,V.、Edwards,Z.I.、Azalee Bostroem,K.、Burke,D.J.、Casey,A.R.、Crawford,S.M.、Dencheva,N.、Ely,J.、Jenness,T.、Labrie,K.L.、Lim,P.L.、Pierfederici,F.、Pontzen,A.、Ptak,A.、Refsdal,B.、Servillat,M.和Streicher,O.(2013)。阿童木。天体物理学。558,A33。]); 谢尔德里克(2001)[Sheldrick,G.M.(2001).SHELXL.布鲁克-AXS,美国威斯康星州麦迪逊]; 2008[Sheldrick,G.M.(2008),《水晶学报》,A64112-122。]); Ye(是)等。(2018[Ye,F.,Liu,Y.,Whitfield,R.,Osborn,R.和Rosenkranz,S.(2018).J.Appl.Cryst.511315-322。]).

支持信息


致谢

作者感谢本特·斯特德(BentØrsted)和卡斯珀·托尔博格(Kasper Tolborg)富有成果的讨论。这项研究的一部分使用了散裂中子源的资源,这是一个由橡树岭国家实验室运营的DOE科学用户设施办公室。物理性能表征(AFM)得到了美国能源部科学办公室、基础能源科学、材料科学和工程部的支持。

资金筹措信息

这项工作得到了丹麦国家研究基金会(DNRF93)的支持。

工具书类

第一次引用Bałanda,M.(2013)。物理学报。波兰。一个124, 964–976. 谷歌学者
第一次引用Banerjee,A.,Bridges,C.A.,Yan,J.Q.,Aczel,A.A.,Li,L.,Stone,M.B.,Granroth,G.E.,Lumsden,M.D.,Yiu,Y.,Knolle,J.,Bhattacharjee,S.,Kovrizhin,D.L.,Moessner,R.,Tennant,D.A.,Mandrus,D.G.&Nagler,S.E.(2016)。自然材料。 15, 733–740. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Banerjee,A.,Yan,J.Q.,Knolle,J.,Bridges,C.A.,Stone,M.B.,Lumsden,M.D.,Mandrus,D.G.,Tennant,D.A.,Moessner,R.&Nagler,S.E.(2017年)。科学类356, 1055–1059. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Billinge,S.J.L.和Egami,T.(2003)。布拉格峰下:复杂材料的结构分析。牛津:爱思唯尔出版社。 谷歌学者
第一次引用Binder,K.和Young,A.P.(1986年)。修订版Mod。物理学。 58, 801–976. 交叉参考 中国科学院 科学网 谷歌学者
第一次引用Cockayne,E.、Levin,I.、Wu,H.和Llobet,A.(2013)。物理学。版本B87, 184413. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Fennell,T.、Deen,P.P.、Wildes,A.R.、Schmalzl,K.、Prabhakaran,D.、Boothroyd,A.T.、Aldus,R.J.、McMorrow,D.F.和Bramwell,S.T.(2009)。科学类326, 415–417. 科学网 交叉参考 公共医学 中国科学院 谷歌学者
第一次引用Frandsen,B.、Yang,X.和Billing,S.J.L.(2014)。《水晶学报》。一个70, 3–11. 科学网 交叉参考 IUCr日志 谷歌学者
第一次引用Frandsen,B.A.&Billinge,S.J.L.(2015)。《水晶学报》。一个71, 325–334. 科学网 交叉参考 IUCr日志 谷歌学者
第一次引用Glasbrenner,J.K.、Mazin,I.I.、Jeschke,H.O.、Hirschfeld,P.J.、Fernandes,R.M.和Valentí,R.(2015)。自然物理学。 11, 953–958. 科学网 交叉参考 中国科学院 谷歌学者
第一次引用Jang,B.K.,Lee,J.H.,Chu,K.,Sharma,P.,Kim,G.Y.,Ko,K.T.,Kin,K.E.,Kim。自然物理学。 13, 189–196. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Kalinin,S.V.(2017年)。自然物理学。 13, 115–116. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Kobas,M.、Weber,T.和Steurer,W.(2005年)。物理学。版本B71, 224205. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Lee,S.H.,Broholm,C.,Aeppli,G.,Ramirez,A.P.,Perring,T.G.,Carlie,C.J.,Adams,M.,Jones,T.J.L.&Hessen,B.(1996)。欧罗普提斯。莱特。 35, 127–132. 交叉参考 科学网 谷歌学者
第一次引用Lee,S.H.、Broholm,C.、Ratcliff,W.、Gasparovic,G.、Huang,Q.、Kim,T.H.和Cheong,S.W.(2002)。自然418,856–858科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Lovesey,S.W.(1984)。凝聚物质的中子散射理论。牛津:克拉伦登出版社。 谷歌学者
第一次引用Malina,O.、Tuček,J.、Jakubec,P.、Kašli k,J.,Medík,I.、Tokoro,H.、Yoshikiyo,M.、Namai,A.、Ohkoshi,S.和Zbo il,R.(2015)。RSC高级。 5, 49719–49727. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Morris,D.J.P.,Tennant,D.A.,Grigera,S.A.,Klemke,B.,Castelnovo,C.,Moessner,R.,Czternaty,C.,Meissner,M.,Rule,K.C.,Hoffmann,J.U.,Kiefer,K.,Gerischer,S.,Slobinsky,D.&Perry,R.S.(2009年)。科学类326, 411–414. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Mydosh,J.A.(1993年)。旋转玻璃:实验介绍。伦敦:泰勒和弗朗西斯。 谷歌学者
第一次引用Paddison,J.A.M.、Gutmann,M.J.、Ross Stewart,J.、Tucker,M.G.、Dove,M.T.、Keen,D.A.和Goodwin,A.L.(2018年)。物理学。版本B97, 014429. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Paddison,J.A.M.,Ong,H.S.,Hamp,J.O.,Mukherjee,P.,Bai,X.J.,Tucker,M.G.,Butch,N.P.,Castelnovo,C.,Mourigal,M.&Dutton,S.E.(2016)。国家公社。 7, 13842. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Paddison,J.A.M.、Ross Stewart,J.&Goodwin,A.L.(2013)。《物理学杂志》。康登斯。物质25, 454220. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Pauling,L.&Shappell,M.D.(1930年)。Z.克里斯塔洛格。 75,128–142中国科学院 谷歌学者
第一次引用Robitaille,T.P.、Tollerud,E.J.、Greenfield,P.、Droettboom,M.、Bray,E.、Aldcroft,T.、Davis,M.和Ginsburg,A.、Price-Whelan,A.M.、Kerzendorf,W.E.、Conley,A.、Crighton,N.、Barbary,K.、Muna,D.、Ferguson,H.、Grollier,F.、Parikh,M.,Nair,P.H.、Günther,H.,Deil,C.、Woillez,J.、Conseil,S.、Kramer,R.、Turner,J.E.H.、。,Singer,L.,Fox,R.,Weaver,B.A.,Zabalza,V.,Edwards,Z.I.,Azalee Bostroem,K.,Burke,D.J.,Casey,A.R.,Crawford,S.M.,Dencheva,N.,Ely,J.,Jenness,T.,Labrie,K.Lim,P.L.,Pierfederici,F.,Pontzen,A.,Ptak,A.,Refsdal,B.,Servillat,M.&Streicher,O.(2013)。阿童木。天体物理学。 558,A33谷歌学者
第一次引用Rosenkranz,S.&Osborn,R.(2008)。《物理学杂志》。71, 705–711. 谷歌学者
第一次引用Sheldrick,G.M.(2001)。SHELXL公司.布鲁克-AXS,美国威斯康星州麦迪逊谷歌学者
第一次引用Sheldrick,G.M.(2008)。《水晶学报》。一个64, 112–122. 科学网 交叉参考 中国科学院 IUCr日志 谷歌学者
第一次引用Tan,G.J.、Zhao,L.D.和Kanatzidis,M.G.(2016)。化学。版次。 116, 12123–12149. 科学网 交叉参考 谷歌学者
第一次引用Tranquada,J.M.、Axe,J.D.、Ichikawa,N.、Nakamura,Y.、Uchida,S.和Nachumi,B.(1996)。物理学。版本B54, 7489–7499. 交叉参考 中国科学院 科学网 谷歌学者
第一次引用Wannier,G.H.(1950)。物理学。版次。 79, 357–364. 交叉参考 科学网 谷歌学者
第一次引用Weber,T.&Simonov,A.(2012年)。Z.克里斯塔洛格。 227, 238–247. 科学网 交叉参考 中国科学院 谷歌学者
第一次引用Ye,F.、Liu,Y.、Whitfield,R.、Osborn,R.和Rosenkranz,S.(2018)。J.应用。克里斯特。 51,315–322科学网 交叉参考 IUCr日志 谷歌学者
第一次引用Zhou,H.D.、Lu,J.、Vasic,R.、Vogt,B.W.、Janik,J.A.、Brooks,J.S.和Wiebe,C.R.(2007)。物理学。版本B75, 132406. 科学网 交叉参考 谷歌学者

这是一篇根据知识共享署名(CC-BY)许可证它允许在任何介质中不受限制地使用、分发和复制,前提是引用了原始作者和来源。

IUCrJ大学
第5卷| 第4部分| 2018年7月| 第410-416页
国际标准编号:2052-2525