1.简介
布拉格相干X射线衍射成像(BCDI)允许进行三维纳米级应变测量,典型的空间分辨率为几十纳米,应变分辨率约为~2×10−4(霍夫曼等。, 2017b条). BCDI已被用于研究各种材料中的晶体缺陷和晶格应变,包括贵金属(Robinson等。, 2001)、合金(川口等。, 2021)、地质化合物(元等。, 2019)、半导体(Lazarev等。, 2018)和功能材料(Dzhigaev等。, 2021). 使用BCDI的一个优点是能够在环境条件下研究尺寸高达1µm的3D体积。这使得BCDI成为研究晶格应变如何演变的基本工具就地和在操作中研究,例如电池充电(Singer等。, 2018)、热扩散(Estandarte等。, 2018),解散(克拉克等。, 2015)和催化氧化(Carnis等。, 2021).
BCDI包括用相干X射线束完全照亮晶体样品,并定位衍射仪,以满足特定布拉格条件香港特别行政区反思。输出波矢量产生衍射图案,该图案由位于远场(夫琅和费区)的像素区域探测器收集。通过在布拉格条件下旋转样品,当三维布拉格峰的不同部分依次与埃瓦尔德球体在里面倒易空间,投射到探测器上。如果CXDP被过采样至少两倍于奈奎斯特频率(Sayre,1952),可以使用迭代相位检索算法来恢复相位(Fienup,1982). 振幅和相位互易空间通过傅里叶逆变换与真实空间物体相关(Miao&Sayre,2000)然后是从检测器共轭空间到正交实验室或样品空间的空间变换(Yang等。, 2019; 马达利等。, 2020; 锂等。, 2020). 实际空间振幅ρ(第页),其中第页是位置矢量,与与特定晶体反射相关的晶体体积的有效电子密度成正比。真实空间阶段ψ(第页)对应于晶格位移场的投影u个(第页)布拉格矢量上问香港特别行政区特定的香港特别行政区晶体反射,
自2000年代初BCDI发展以来,大多数实验的特点是测量单个反射,只提供应变张量的一个分量。然而,由于不同反射(Yang等。, 2021). 如果测量到至少三个线性独立的反射,则可以计算出完整的三维应变张量。2017年之前,只有三个实验(Beitra等。, 2010; 牛顿等。, 2010; 乌尔维斯塔德等。, 2015)据报道,在单晶上测量了多个反射。这并不奇怪,因为多反射BCDI(MBCDI)实验需要晶体取向的先验知识(牛顿等。, 2010)或扫描大量互易空间直到找到两个反射,然后可以在其上定位更多反射。
2017年微束劳厄X射线衍射预对准程序的开发(霍夫曼等。, 2017一)实现了晶体定向矩阵的直接测定,从而可以为MBCDI对晶体进行可靠的预对准。最近,美国阿贡国家实验室(Pateras等。, 2020). 确定样品方向的另一种方法是标出极图(理查德等。, 2018),但此方法需要已知布拉格峰米勒指数等待找到。索引是使用纹理分析执行的,并依赖于经过良好刻面处理的样品来生成截断杆互易空间垂直于刻面的。这些预对准协议不仅使MBCDI在确定任意参考的全应变张量(Yang等。, 2022; 霍夫曼等。, 2017b条, 2018, 2020; 菲利普斯等。, 2020)但也能同时进行多布拉格峰相位恢复程序,以提高重建质量(Newton,2020; 高等。, 2021; 威尔金等。, 2021).
在这里,我们提出了一种不依赖同步辐射X射线而预先确定MBCDI对准晶体取向的替代方法。我们使用电子背散射衍射(EBSD)来确定方向(亚当斯等。, 1993)在三种不同的蓝宝石衬底上随机取向的Fe–Ni和Co–Fe微晶。EBSD仪器比同步加速器仪器更广泛、更容易使用,可以用作BCDI的宝贵预筛选工具。EBSD测量可以生成空间分辨率为~10 nm的二维取向图,从而可以选择具有特定取向或特征的特定晶体,如孪晶畴。这允许用户为BCDI测量保留同步加速器束流时间,而不是在束线上执行预定向测量和分析。我们将EBSD发现的取向矩阵与微束Laue衍射测量的取向矩阵以及MBCDI中最终测量的反射位置进行了比较。使用预先确定的EBSD定向矩阵,我们测量了Fe–Ni微晶的五个晶体反射(图7,第3.2节)并确定其相对于晶体平均结构的全应变张量和旋转张量。我们还使用相位的复数分量(而不是仅使用相位)实现了另一种方法,以便有效计算确定应变张量所需的相位导数,并更准确地插值恢复的相位到样品坐标。
2.实验方法
2.2. 电子背散射衍射
EBSD使用蔡司-梅林仪器(配备Bruker Quantax EBSD系统和倾斜4°的Bruker eFlash探测器)确定晶体取向。在样品倾斜70°的情况下记录电子背散射图(EBSP)(图4)使用30 kV的加速电压和15 nA的电流。EBSP为800×600像素,样品上连续点之间的步长为19.8 nm。对衍射图案进行索引,并使用Bruker提取每个图案的Euler角ESPRIT 2.1版EBSD软件。欧拉角的导出和分析使用MTEX公司,一个用于纹理分析的MATLAB工具箱(巴赫曼等。, 2011),生成所有晶体的反极图(IPF)图(图2).
| 图4 用于EBSD测量的实验室框架中基板的位置,以及相关坐标系。三角星表示蓝色基板上样本特征的方向。EBSD探测器坐标系(x个d日,年d日,z(z)d日)描述了EBSP坐标。EBSD样本坐标(x个秒,年秒,z(z)秒)对应于EBSD扫描点。SEM地图坐标(x个米,年米,z(z)米)显示EBSP如何覆盖在SEM地图上。这里,EBSD软件输出的欧拉角是相对于SEM图坐标的。这遵循与Britton相同的惯例等。(2016). |
这里我们使用邦格公约(邦格,1982)描述每个晶体相对于基板(样品框架)的方向(晶体框架)。晶体取向矩阵UB公司由以下部分组成U型描述晶体参考框架的旋转,以及B类[方程式(2)],它表征了单元-单元参数。
使用与Britton相同的约定等。(2016),的单位电池具有向量一,b条和c(c)带长度一,b条和c(c)分别是。角度α描述了之间的角度b条和c(c),β之间的角度c(c)和一、和γ之间的角度一和b条.B类用于将基向量转换为笛卡尔基向量:
哪里
由于本研究中的所有晶体都具有f.c.c.结构,B类是3×3单位矩阵乘以晶格常数。
UB公司提供特定的方向和径向位置香港特别行政区反思,H(H)香港特别行政区,实验室坐标(Busing&Levy,1967),
EBSD中使用了几个不同的坐标系,涉及测量的不同方面(图4). 在本文中,所有坐标系和旋转矩阵都是右手的,我们将使用与Britton相同的符号等。(2016). 对于EBSD,以下下标描述了特定的坐标系:
(i) “d”是描述EBSP的探测器框架。
(ii)“s”是EBSD样本框,与逐个样本的检测器框相关(θ样品)和探测器(θ探测器)左右倾斜x个轴。这个x个秒和年秒轴对应于EBSD扫描点的方向。
(iii)“m”是SEM地图框架。这对应于EBSP如何覆盖在SEM地图上,以及EBSD方向如何被引用。
EBSD软件从SEM地图框中的EBSD测量值返回方向矩阵(图4). 相应的方向矩阵称为U型EBSD,米它可以由一系列使用欧拉角的旋转构成,其中每个角度描述了围绕坐标轴的旋转。这里我们使用右手旋转矩阵来描述关于x个轴,
和z(z)轴,
和Bunge-convention Euler角,ϕ1,Φ和ϕ2(布里顿等。, 2016). 等式(5)和(6)对应于通过角度的左手旋转θ对于坐标系。为了将矢量从晶体坐标系转换到实验室坐标系,我们使用(Britton等。, 2016)
我们注意到方程(7)中的欧拉角为负值,因为定义的原始角度用于左手旋转矩阵。首先旋转−ϕ1应用于原始z(z)轴,然后旋转−Φ关于新的x个轴,最后旋转−ϕ2关于新的z(z)轴。为了与此处使用的惯例保持一致(Busing&Levy,1967),我们表示方程(7)作为
这里,EBSD软件已经说明了仪器倾斜θ样品和θ探测器并返回SEM图框中的欧拉角(下标m)(图4).
要将方向矩阵输入到规范光束线34-ID-C上的方向计算器,我们必须定义两个香港特别行政区与平面外相对应的反射[方程式(13)]和平面内[方程(14)]反射(霍夫曼等。, 2017一). 一个值得关注的问题是34-ID-E劳厄仪器和EBSD测量中晶体分度的一致性。由于当前晶体的立方结构,存在等效取向矩阵,它们围绕晶体轴旋转90°。使用R(右)晶体旋转矩阵,捕获旋转90(n个x个, 年, z(z))°,其中n个x个, 年, z(z)∈{−1,0,1,2},关于x个,年和z(z)轴,
要将EBSD地图框架与BCDI实验室框架对齐,请围绕x个轴是必需的[图5(一)]. 结合方程式(8)和(9)导致形成UB公司34C,欧洲复兴开发银行矩阵,
这些基于矩阵的方向操作符提供了一种通用的方向转换方法,与软件实现无关。
| 图5 用于微束劳厄衍射和EBSD测量的实验室框架中基板的位置与BCDI实验室框架的比较(x个,年,z(z)). 三角星表示蓝色衬底上任意样本特征的方向。旋转使用右手旋转矩阵。(一)显示EBSD实验室如何坐标的图表,特别是SEM地图坐标(图4),与BCDI帧相关。(b条)劳厄衍射和BCDI实验室框架之间的转换图,其特征是围绕x个轴。 |
2.4. 布拉格相干X射线衍射成像
在APS的束线34-ID-C上执行BCDI。安就地共焦显微镜用于在X射线束内定位微晶(Beitra等。, 2010). 样品使用9keV照明(λ=0.138 nm)相干X射线束,带宽为Δλ/λ≃ 10−4来自Si(111)单色仪。使用KB反射镜将X射线束聚焦到1.1×1.1µm(水平×垂直,FWHM)的尺寸。光束定义狭缝用于选择KB反射镜入口处光束的相干部分。对于光束线34-ID-C,横向相干长度为ξ小时>10µm,纵向相干长度为ξw个≃0.7µm,光子能量为9 keV(泄漏等。, 2009).
样品需要放置在一个特定的香港特别行政区满足布拉格衍射条件,在远场夫琅和费区产生衍射图案。通过EBSD或劳厄衍射确定的取向矩阵传递给规范34-ID-C上使用的软件,通过定义两个反射,对应于香港特别行政区与实验室相关的值x个(平面内)和年(平面外)方向[注意此处所指的角度在别处设置(霍夫曼等。, 2017一)]:
(i) 主反射(平面外,年方向),H(H)⊥,其中仪器角度设置为δ规范= 0°,γ规范= 20°,θ规范= 0°,χ规范=90°和ϕ规范= −10°. 分数[小时 k个 我]T型就是那个时候
(ii)二次反射(面内,x个方向),H(H)∥,其中仪器角度设置为δ规范= 20°,γ规范= 0°,θ规范= 10°,χ规范=90°和ϕ规范= 0°. 分数[小时 k个 我]T型就是那个时候
在这里UB公司指UB公司34C,欧洲复兴开发银行或UB公司34C,劳厄这两个分数香港特别行政区然后将向量输入规范已知反射。在此基础上,计算了样品的{111}和{200}反射的预期角位置。并非所有的{111}和{200}反射都可以测量,因为有些反射可能会超过样品和检测器电机的角度范围。有时,需要对电机进行几度的手动调整,以确定布拉格峰的位置。一旦发现布拉格峰,则对样品的倾斜和定位进行改进,使质量中心位于距离样品0.5 m的探测器中心。在此对齐位置,为每个布拉格峰保存角度和平移位置,并用于确定真正的光束线方向矩阵UB公司34摄氏度通过最小化与测量反射相关的最小二乘误差,
哪里[小时 k个 我]T型是米勒指数在晶体坐标中。
反射的真实位置和预测位置之间的差异UB公司34摄氏度产生于许多不同的来源。最大的误差是样品位置在不同坐标系中的重复性。使用Thorlabs 1X1运动支架,其角度误差小于1毫度,有助于精确重新安装样品。测角仪的精度和与衍射仪的对准也存在不确定性,这可能会影响角度读数。此外,对于给定的探测器距离或角度,探测器的中心可能不会与计算的位置完全对齐。测量的布拉格峰的位置受到入射X射线的能量分辨率的限制,因为它影响布拉格角。
CXDP收集在512×512像素Timepix面积探测器(阿姆斯特丹科学仪器公司)的256×256像素模块上,该探测器带有砷化镓传感器,像素尺寸为55×55µm,位于距离样品1.0 m的位置,以确保过采样。通过将晶体旋转0.6°的角度范围并每隔0.005°记录一张图像来记录CXDP,曝光时间为0.1 s,每个角度累积50次。
为了优化信噪比并增加动态范围在CXDP中,111个重复扫描三次,, 200,进行了002次反射,并对其进行了校准,以最大限度地提高其相互关系。校准后,特定布拉格反射CXDP总和的最小可接受皮尔逊互相关被选为0.976,与之前的BCDI研究(霍夫曼等。, 2018, 2020). CXDP被纠正为停滞时间,互相关对准前的暗场和白场。附录中给出了使用相位检索算法恢复真实空间图像的详细信息一应变计算见附录B类.
2.5. 样品安装
对于SEM、EDX和EBSD分析,使用银色涂料将样品安装在直径12.5 mm的SEM样品针头上。为了进行微束劳厄X射线衍射,将其连接到Thorlabs 1X1运动支架上。从这里开始,使用34-ID-E和34-ID-C之间的Thorlabs运动学安装适配器来安装BCDI的样品。该适配器由两个夹在一起的1X1安装件组成,以使波束线之间的样本方向保持良好。SEM和BCDI仪器之间没有动态安装适配器。此外,在运动支架中使用磁铁会抑制其用于电子显微镜。在不同的仪器中,样品方向始终保持不变,如图5所示,它有一个任意的样本特征来说明各自的方向。
3.结果和讨论
3.1. 方向矩阵比较
两者之间的角度失配UB公司矩阵,UB公司1和UB公司2,可以通过转换来确定UB公司1(UB公司2)−1转换为旋转矢量。旋转矩阵R(右)可以使用矩阵指数形式的Rodrigues旋转公式进行转换,
哪里w个米是反对称矩阵,
包含旋转向量的元素。旋转矢量由旋转轴定义乘以旋转θ如果两个方向矩阵不同,UB公司1(UB公司2)−1可以转换为角度失配为θ.如果UB公司1=UB公司2,然后UB公司1(UB公司2)−1=我三因此θ= 0.
我们在这里设置UB公司1和UB公司2作为UB公司34C,欧洲复兴开发银行,UB公司34C,劳厄或UB公司34摄氏度首先,我们重新排列方程式(16)计算w个米:
哪里日志这里指的是矩阵的自然对数。接下来,我们使用方程(17)重建旋转向量并计算其大小以获得失配,
计算以下两者之间的角度失配UB公司34C,欧洲复兴开发银行和其他方向矩阵n个x个, 年, z(z)选择了产生最小误差的。表1–3显示的角度失配UB公司34C,劳厄和UB公司34C,欧洲复兴开发银行与…相比UB公司34摄氏度用于基板1-3。取向矩阵之间所有晶体的平均角失配UB公司34C,劳厄和UB公司34摄氏度为4.48°,介于UB公司34C,欧洲复兴开发银行和UB公司34摄氏度为6.09°,介于UB公司34C,劳厄和UB公司34C,欧洲复兴开发银行为1.95°。一般来说,UB公司34C,劳厄与最相似UB公司34摄氏度这是意料之中的,因为在34-ID-E和34-ID-C之间有一个Thorlabs动态安装适配器,用于样品的精确角度校准。比较时发现差异较大UB公司34C,欧洲复兴开发银行和UB公司34摄氏度这是因为手动从电子显微镜上取下SEM针头,然后需要将其重新固定到运动支架上。圆柱销允许更大程度的旋转自由度,从而在以下情况下增加角度失配UB公司34C,欧洲复兴开发银行已考虑。尽管销的角自由度增加了,但使用时角度不确定性增加了2°UB公司34C,欧洲复兴开发银行而不是UB公司34C,劳厄仍然是一个非常准确的结果。这意味着只需要在对准中探索稍大的角度范围。
样品 | | UB公司34摄氏度 | UB公司34C,劳厄 | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 1B年 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 9.72 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 11 | 2.37 | – | | 1摄氏度 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 2.22 | – | – | UB公司34C,EBSD公司 | 5.35 | 3.28 | – | | 1E级 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 9.70 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 11 | 1.97 | – | | 1楼 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 7.14 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 9.56 | 3.05 | – | | 平均 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳 | 7.19 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 9.23 | 2.67 | – | | |
样品 | | UB公司34摄氏度 | UB公司34C,劳厄 | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 2安培 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 1.81 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 2 | 0.845 | – | | 2B型 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 0.366 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 3.33 | 3.56 | – | | 2厘米 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 11 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 11.2 | 0.306 | – | | 第2天 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 0.392 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 0.659 | 0.269 | – | | 第二版 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 0.977 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 4.34 | 4.11 | – | | 2楼 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 0.425 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 1.58 | 1.23 | – | | 平均 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 2.49 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 3.86 | 1.52 | – | | |
样品 | | UB公司34摄氏度 | UB公司34C,劳厄 | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 3A级 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 0.369 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 2.28 | 2.25 | – | | 3B公司 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 9.69 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 10.7 | 2.09 | – | | 平均 | UB公司34摄氏度 | – | – | – | UB公司34C,劳厄 | 5.03 | – | – | UB公司34C,欧洲复兴开发银行 | 6.49 | 1.74 | – | | |
由于不再需要在34-ID-E上进行微束劳厄衍射预对准,因此使用EBSD对BCDI晶体进行对准仍然更加省时。使用EBSD对BCDI样本进行预校准也为实验类型提供了更大的灵活性。异地预表征样品的能力应能大幅提高吞吐量,并使MBCDI成为一种更容易使用的技术,尤其是在没有粉色光束能力或无法使用附近劳厄仪器的光束线上。
3.2. 应变的测定
如果测量到至少三次反射,MBCDI允许计算应变和旋转张量,从而提供有关存在晶体缺陷的更多信息(霍夫曼等。, 2017b条, 2018, 2020; 菲利普斯等。, 2020). 图7显示了从晶体1B的五个实测布拉格反射重建的应变和旋转张量。这个εxx个,ε年和εzz(嗡嗡声)切片显示靠近边缘的缺陷,如果仅分析单个反射,这些缺陷可能无法解决(Yang等。, 2021),因为一些晶体缺陷,如位错,只有当问香港特别行政区 · b条≠0,其中b条是汉堡矢量(Williams&Carter,2009).
| 图7 111的平均形态,, 200,Fe–Ni晶体1B的002反射。晶体中间缺少强度的区域对应于晶体的孪晶区域,该区域仅在111重建中可见(附录中的图10一). 所有五次反射的平均形态基于0.30的振幅阈值。图中显示了使用平均形态通过应变和旋转张量分量的切片x个=2.5 nm(红色),年=2.5 nm(绿色)和z(z)=距微晶质量中心2.5 nm(蓝色)。振幅阈值为0.30,坐标轴长度为100 nm。补充视频(SV1–SV3)显示了沿着x个,年和z(z)轴。 |
这些结果是使用计算应变和旋转张量的改进方法得出的。附录中描述了计算这两个张量的一般方法B类这取决于CXDP阶段的恢复。CXDP的强度是傅里叶变换的平方量复杂晶体电子密度(f)。作为全局相位偏移,恢复相位的解决方案是非唯一的C类可以生产相同的CXDP,即 相位恢复后,相位值在[−π, π],它描述了晶体结构但不一定是真正的复杂晶体电子密度。例如,如果问香港特别行政区大于π/|问香港特别行政区|,然后是相位跳变,其中相位差为2π将在两个像素之间发生。这些相位跳跃导致相位导数的不连续性ψ香港特别行政区(第页)/∂j个,其中j个对应于空间x个,年或z(z)协调,导致伪大应变。通常,相位展开算法可用于消除相位跳跃,但位错具有特征相位涡(克拉克等。, 2015)终止于位错线,这意味着与位错相关的相位跳跃无法解开。
为此,霍夫曼等。(2020)演示了一种方法,该方法涉及生成相位的两个额外副本,相位偏移为和分别是。这会将相位跳变到不同的位置,通过为每个体素选择幅值最小的相位梯度,可以找到正确的相位导数。在这里,我们采用了一种更有效的方法,用于遵循Guizar-Sicairos的相干X射线衍射层析成像等。(2011)它也被应用于布拉格几何中,使用光学成像(Li等。, 2021). 我们没有对相位进行多次复制,而是对相位的复指数进行导数,并使用链式法则确定相位梯度:
在这里是使用欧拉公式表示的圆,其中相位跳跃消失。图8显示了计算晶格旋转和应变张量的两种方法之间的差异。我们可以看到基于相位偏移的程序(霍夫曼等。, 2020)未能完全解决高应变区域的细节问题,即在缺少强度的边缘和中心区域周围。计算相位梯度的新方法成功地处理了这些复杂区域。
| 图8 应变张量和旋转张量的比较z(z)=2.5nm,如图7所示,使用两种不同的方法计算。(一)使用方程(20)计算的应变和旋转张量(吉扎尔·西卡罗斯等。, 2011). (b条)通过引入相位偏移并选择最小值的相位梯度(Hofmann等。, 2020). (c(c))结果之间的差异。重建的振幅阈值为0.30,坐标轴的大小为100 nm。 |
此外,通过插值复数,我们将其应用于从检测器共轭空间到采样空间的相位插值而不是ψ香港特别行政区。这避免了直接插值期间发生的相位跳变模糊ψ香港特别行政区,如图9所示.
| 图9 111、,, 200,和002次反射z(z)=2.5纳米。我们比较(一)相位复数插值的新方法ψc(c)带有(b条)单独插值相位ψ0. (c(c))两者之间的差异ψc(c)和ψ0,Δψ,突出显示了只能围绕中的阶段跳转解决的信息ψc(c)重建的振幅阈值为0.30,坐标轴的大小为100 nm。这里使用的是平均形态。因此,111重建显示了对应于孪晶的缺失强度区域,这在最初的111重建形态中不存在(图10在附录中一). |
这个精炼应变和旋转张量的计算可以更准确地重建晶体缺陷及其相关的纳米级晶格应变。它还减少了计算张量所需的时间,因为在将晶体从检测器共轭空间映射到正交样本空间之前和之后需要应用相位偏移。这将在大型MBCDI数据集的分析中发挥重要作用,例如从就地或在操作中揭示晶体缺陷与其环境相互作用的实验。对于涉及应用于所有反射的共享位移场约束的多Bragg-peak相位恢复算法,也可以通过实现更精确的相位值插值来提高重建精度(Newton,2020; 高等。, 2021; 威尔金等。, 2021).
附录A
相位恢复
CXDP的重建过程分两个阶段分别针对每个反射进行,使用前一阶段的输出为下一阶段(如下所示)设定种子。CXDP的大小为256×256×128个体素。
(i) 每个重建都是随机猜测的。引导分阶段方法(陈等。, 2007)40个个体,4个世代,采用几何平均育种模式。对于每一代和群体,一个由20个错误减少(ER)和180个混合输入输出(HIO)迭代组成的块β=0.9,重复三次。然后进行20次ER迭代以返回最终对象。包覆面提取算法(Marchesini等。, 2003)使用阈值0.1在每次迭代后更新实际空间支持。这个σ每一代的高斯核包络处理平滑值为σ分别为2.0、1.5、1.0和1.0。最佳重建是使用锐度标准确定的,因为这是包含缺陷的晶体的最合适的度量标准(乌尔维斯塔等。, 2017). 每代之后,两个最差的重建被移除。
(ii)重建采用阶段(i)的输出。这第二个阶段与阶段(i)相同,除了现在对于每一代和种群来说,一个由20个ER和180个HIO迭代组成的块β=0.9,重复15次,然后进行1000次ER迭代。在这里,对最后50次迭代进行平均,以生成最终图像。
总体平均3D空间分辨率为35 nm。这是通过区分五个反射方向的晶体/空气界面上的电子密度振幅并将高斯拟合到每个轮廓来确定的。所报告的空间分辨率是高斯轮廓的平均FWHM。111的平均3D空间分辨率为30、38、39、31和39 nm,, 200,和002重建(图10)分别是。
附录B
应变和旋转张量计算
全三维晶格应变张量ɛ(第页)和旋转张量ω(第页)由(Constantinescu&Korsunsky,2007)给出)
和
依靠重建u个(第页). 通过一次BCDI测量,我们可以确定位移场的一个分量。对于MBCDI,如果测量到至少三个线性独立的反射,u个(第页)可以通过最小化最小二乘误差(霍夫曼等。, 2017一; 牛顿等。, 2010),
对于样本中的每个体素。这里,我们使用霍夫曼的修正方法等。(2020)在这种情况下,相位梯度之间的平方误差最小,
哪里j个对应于空间x个,年或z(z)坐标,以找到u个(第页)直接用于计算ɛ(第页)和ω(第页)在方程式(21)中和(22)分别是。
在图7中测量并重建了五个线性无关的反射,以组装应变和旋转张量。为了评估MBCDI测量和相位恢复程序的可靠性,我们使用五次反射中的四次来计算应变张量,以预测沿第五次反射的散射矢量投影的应变。首先,根据应变张量分量计算每个反射的相位梯度,
然后用于计算沿散射矢量投影的应变场ε香港特别行政区(第页),
这与沿着散射矢量投影的应变场进行了比较,散射矢量是使用正文中介绍的方法根据测量的相位梯度计算得出的[方程(20)]].
每个反射的平均应变误差是通过将计算应变和测量应变之间的差值的大小相加,再除以每个重建形态中的体素数来计算的(图11). 每个反射的平均应变误差(列在括号中)为3.5×10−4(111), 2.1 × 10−4(), 3.3 × 10−4(200), 4.0 × 10−4()和2.9×10−4(002).
| 图11 之间的比较(一)计算值和(b条)111的测量应变,, 200,和002次反射年=2.5纳米。计算出的应变是根据使用其他四个反射波确定的应变张量,按照文中介绍的方法计算得出的。(c(c))从计算的应变中减去测量的应变。重建的振幅阈值为0.30,坐标轴的大小为100 nm。 |
如果使用所有五个反射来预测每个反射沿散射矢量的应变(图12),每个反射的平均应变误差(列在括号中)为2.0×10−4(111), 1.2 × 10−4(), 8.2 × 10−5(200), 1.0 × 10−4()和9.6×10−5(002).
| 图12 之间的比较(一)计算的和(b条)111的测量应变,, 200,和002次反射年=2.5纳米。计算的应变是使用应变张量计算的,该应变张量是根据文本中提出的方法使用所有五个反射确定的。(c(c))从计算的应变中减去测量的应变。重建的振幅阈值为0.30,坐标轴的大小为100 nm。 |
平均应变误差接近BCDI的应变分辨率极限(~2×10)−4(杨等。, 2021; 霍夫曼等。, 2020),证明使用所有五个反射重建的张量是准确的。与使用四个反射相比,使用所有五个反射可以将平均应变误差减少62%。