1.简介
掠入射小角X射线散射(GISAXS)被广泛用于表征薄膜中金属和聚合物材料的纳米结构特征(Lee等。, 2005; 线路接口单元等。, 2015; 考恩等。, 2009). 由于同步辐射(SR)入射X射线的高强度和小光束尺寸,GISAXS已扩展到短时间内发生的扫描测量(Hexemer&Müller-Buschbaum,2015; 斋藤等。, 2015; 卢等。, 2013; 甘恩等。2014年). 最近,GISAXS结合计算机断层扫描(CT)方法被成功用于可视化金属纳米粒子在基底上的空间分布(Kuhlmann等。, 2009; 小川等。, 2015, 2017).
在传统的CT方法中,CT图像是根据从不同角度通过样本拍摄的吸收强度正弦图重建的(Herman,1980; Elbakri&Fessler,2002年; 陈等。, 2008; 西川等。, 2012). 在GISAXS-CT方法中,CT图像由沿方向扫描GISAXS测量值获得的正弦图重建(Y(Y))在每个旋转角度垂直于X射线束(). 在GISAXS图像中互易空间包含在q个位置。由于CT图像是根据散射强度的正弦图重建的,因此可以获得与散射强度相对应的结构信息的空间分布。该技术已应用于透射小角度X射线散射(SAXS)-CT以及GISAXS-CT方法(Schroer等。, 2006; 沙夫等。, 2015; 斯基昂斯弗杰尔等。, 2016; 利比等。, 2018). 在这些方法中,使用滤波反投影(FBP)从正弦图重建CT图像。我们将这些重建的CT图像称为FBP-CT图像。
为了获得高质量的FBP-CT图像,需要大量的散射图像。此外,旋转角的采样率必须满足香农/奈奎斯特采样定理(Candès等。, 2006; Khan&Chaudhuri,2014年). 如果GISAXS沿Y(Y)在尺寸为1.0 mm的目标样品上执行每个旋转角度的方向,则旋转角度步数必须大于79。在这种情况下,散射图像的总数超过3950个。这意味着,即使使用SR可以在1s内获取GISAXS数据,测量所需的总时间也要超过1h。使用SR的实验需要在有限的时间内进行;因此,长的测量时间可以减少可以测量的样本数量。此外,高质量的FBP-CT图像需要高X射线辐射剂量的采样,但软材料样品对X射线引起的辐射损伤很敏感。因此,对于GISAXS-CT方法来说,低剂量和高速的方法是必不可少的。
最近,Hu及其同事提出了一种利用有序子集期望最大化(OSEM)方法(Hu)从有限角度SAXS数据生成投影图像的技术等。, 2017; Hudson&Larkin,1994年). 这些研究人员表明,与FBP算法相比,OSEM算法可以有效地消除条纹伪影,并将数据采集效率提高至少三倍。为了进一步改进CT图像,需要一个更有效的框架来从非常有限的角度(掠入射)SAXS数据重建图像。
在本文中,我们提出了一种新的GISAXS-CT图像重建框架。除了FBP算法外,我们还努力开发了迭代CT算法,这些算法都是拟合算法的衍生物。这些工作大致可以分为两种:一种是提高拟合的鲁棒性,另一种是优化计算效率。本文主要关注前一个问题。在OSEM的情况下,有序子集(OS)主要通过有效减少单个拟合循环中的数据集(投影)来关注计算效率。期望最大化(EM)增强了拟合的鲁棒性。我们的框架实现为一种非线性滤波算法,可以代替现有的重建方法,如FBP和OSEM算法。非线性滤波器建立在涉及总变差(TV)正则化(Rudin)的约束优化问题上等。, 1992). TV正则化是一种表征2D“分段平滑”信号的数学模型,已被证明是图像去噪和分解任务的强大技术(例如Chambolle,2004年; 小野等。2014年). 我们基于TV正则化的框架通过结合优化问题领域的最新进展,有效地增强了拟合的鲁棒性。在我们的框架中使用的正则化术语可以减少输入数据集,同时保持结果图像的质量。这种方法还有望有助于弥补数据集的不完整性,例如投影序列中缺少特定的角度区域,称为“缺少楔子”,以及不透明(无透射)区域,例如“金属伪影”(Arslan等。, 2006; 班贝格等。, 2011). 然而,我们认为这些问题应该在其他地方讨论。我们的框架能够根据扫描GISAXS测量值获得的正弦图进行高质量重建,间隔角度有限,范围为3至48°。我们还通过比较由我们的框架重建的图像(以下称为TV-CT图像)和FBP-CT图像,讨论了将我们的框架用作低剂量和高速方法的可能性。
2.实验
2.1、。样品
我们在硅(Si)衬底上制备了薄圆形Au层,用于GISAXS-CT测量;这些层是用等离子溅射镀膜方法沉积的。溅射是使用氩离子束和金靶(ESC-101,ELIONIX)完成的。为了形成直径为1 mm的圆形层,我们使用钻孔设备在0.5 mm厚的铝制面罩中创建了圆形通孔。将Au溅射到基板上1400 s,得到厚度为~100 nm的Au镀膜层。用镊子刮伤圆形图案的一部分,产生缺陷。
2.2. GISAXS-CT测量和光学显微镜观察
GISAXS测量是在SPring-8的束线BL03XU的第一个实验舱,即先进软物质束线(FSBL)上进行的。该小屋专用于使用强光束(10)进行GISAXS实验13 光子−1)发散度很低[12.3µrad(水平)×1.1µrad]。X射线波长λ样品-检测器距离分别为0.1 nm和2275 mm(小川等。, 2013). 样品位置处的光束半最大宽度(FWHM)为28.5µm(水平)×99.5µm(垂直),在0.50°入射角下,光束足迹(可完全覆盖图案配置)延伸至11.4 mm。散射图像由PILATUS 1M(Dectris Ltd)检测,曝光时间为1.0秒。
为了使用CT方法在横向重建图像,我们沿着垂直于入射光束的方向,以15.0µm的步长,在1.02 mm的距离上扫描样品(Y(Y)方向)。扫描步骤与入射光束的宽度(光束在水平方向的大小)相当。在旋转扫描中(θ),以1.0°步长采集图像,0.0≤θ< 180.0°. 实验装置示意图如图1所示.
| 图1 GISAXS-CT实验装置示意图。 |
使用数字显微镜(VHX-5500,KEYENCE)获得了基底上所制Au-patterned薄层的光学显微镜(OM)图像。
4.结论
我们研究了电视正则化如何改进稀疏GISAXS-CT图像Δθ值为3至48°。GISAXS-CT测量用于可视化圆形图案Au薄膜中纳米结构的空间分布。与FBP-CT图像相比,TV-CT图像在所有间隔角度下的图像质量都有所提高。特别是,TV-CT图像中信号区域的MSE值Δθ<12.0°等于或小于FBP-CT图像中的值Δθ= 1.0°. 使用TV正则化,我们成功地将数据采集效率提高了至少12倍(Δθ< 12.0°). 然而,TV-CT图像中的MSE值Δθ>12.0°高于Δθ在FBP-CT图像中=1.0°,因为信号区域的高噪声使圆形图案模糊。对于背景区域,该算法显著抑制了所有间隔角的噪声。TV-CT图像中背景区域的MSE值小于FBP-CT图像中的MSEΔθ= 1.0°.
致谢
SR GISAXS测量是在先进软材料束线联盟(FSBL)的第一间小屋进行的,提案编号为2018A2025和2018B2057。
资金筹措信息
这项工作得到了日本科学技术署PRESTO(JPMJPR1672,JPMJPR1673)的资助。
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